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介孔炭材料的合成及其催化性能研究

作　者: 刘羽
导　师: 贾明君；张文祥
学　校: 吉林大学
专　业: 物理化学
关键词: 介孔炭炭monolith 苯甲醇氧化硬模板法
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

本论文致力于采用溶胶—凝胶路线合成介孔炭和炭monolith材料，结合氮气吸附、X射线衍射、红外漫反射、X射线能谱等技术手段对材料进行了表征，并系统考察了这类炭材料在苯甲醇氧化反应中的催化性能。在介孔炭方面：探索了一种较为新颖的合成方法。即以硝酸铝、磷酸、氨水及柠檬酸为主要原料，首先经溶胶-凝胶路线制备出含有磷铝组分和柠檬酸的复合物，然后将得到的复合物作为炭材料的前驱物进行高温炭化，再经酸洗处理后可得到具有介孔特征的炭材料。发现通过在前驱物中引入一定量的蔗糖，可以在一定程度上调变材料的比表面积、孔径和孔容等物理化学性质。另外，考察了以空气（或氧气）为氧化剂时，合成方法和反应条件对于介孔炭材料在苯甲醇氧化反应中催化性能的影响，并将材料的结构和表面性质与反应结果进行了关联，结果表明介孔炭材料表面具有的独特的含氧官能团可能是苯甲醇催化氧化合成苯甲醛的主要活性中心。在炭monolith方面：以蔗糖、正硅酸乙酯和硫酸为主要原料，采用溶胶-凝胶的方法合成蔗糖/硅的复合物，再通过简单机械压制、炭化的方法，成功合成了具有一定形貌和机械稳定性的介孔炭monolith材料。考察了在前驱物中加入不同添加剂（包括柠檬酸、磷酸和硝酸铝）对最终炭monolith材料物理化学性质的影响，发现通过改变相应添加剂的种类和用量可以有效地调节炭monolith材料的孔径大小、比表面积等性质。催化反应结果表明：所制备的炭monolith材料在苯甲醇氧化反应表现出较好的催化性能，显示出了良好的应用前景。

全文目录

提要  6-7
第一章绪论  7-32
  第1节介孔炭材料概述  8-24
    1.1.1 介孔炭材料的合成方法  8-22
      1.1.1.1 催化活化法  8-10
      1.1.1.2 有机凝胶炭化法  10-12
      1.1.1.3 模板法  12-22
    1.1.2 炭monolith 的合成  22-24
  第2节多孔炭材料的应用  24-27
    1.2.1 催化功能  24
    1.2.2 催化剂载体  24-26
    1.2.3 其他应用  26-27
  第3节本课题的目的和意义  27-28
  参考文献  28-32
第二章实验部分  32-35
  2.1 主要试剂和原料  32-33
  2.2 表征方法及测试手段  33-34
  2.3 反应性能评价  34-35
第三章炭化磷酸铝前驱体合成介孔炭及其催化作用  35-61
  引言  35-36
  第1节介孔炭材料的合成  36-43
    3.1.1 样品的制备  36-37
    3.1.2 结果和讨论  37-43
  第2节炭材料上苯甲醇氧化的反应性能研究  43-51
    3.2.1 催化性能评价  43-44
    3.2.2 催化反应结果  44-51
  第3节炭材料表面性质对苯甲醇氧化反应性能的影响  51-58
  本章小结  58-59
  参考文献  59-61
第四章炭化蔗糖/硅复合前驱物合成介孔炭monolith  61-82
  引言  61-62
  第1节炭monolith 材料的合成与表征  62-65
    4.1.1 材料的合成  62-63
    4.1.2 材料的表征  63-65
  第2节合成条件对炭monolith 材料孔结构和表面性质的影响  65-79
    4.2.1 材料的合成  65-67
    4.2.2 结果与讨论  67-79
      4.2.2.1 柠檬酸（CA）量对炭monolith 孔结构的影响  67-69
      4.2.2.2 磷酸量对炭monolith 孔结构的影响  69-70
      4.2.2.3 硝酸铝量对炭monolith 孔结构的影响  70-78
      4.2.2.4 炭monolith 催化性能评价  78-79
  本章小节  79
  参考文献  79-82
致谢  82-83
导师简介  83
作者简历  83-84
发表文章及专利情况  84-85
中文摘要  85-87
英文摘要  87-89

介孔炭材料的合成及其催化性能研究

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