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基于炭纳米管及介孔炭的生物传感器的研究

作　者: 赵新
导　师: 冯春梁
学　校: 辽宁师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 炭纳米管 有序介孔炭 电位型传感器 过氧化氢 辣根过氧化物酶
分类号: TP212.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


炭纳米管和石墨化有序介孔炭具有比表面积大、化学性质稳定、机械强度高和导电性好等特点,在有机大分子的吸附分离、催化剂的固载和储氢等领域具有广阔应用前景。近年来,这两种纳米炭材料在生物传感器中的应用也引起了人们的广泛关注。大量文献报道表明,利用炭纳米管及石墨化有序介孔炭制备的电化学生物传感器,具有导电性好、灵敏度高等优良性能。但是,炭纳米管及石墨化有序介孔炭的功能化以及在电极表面的固定化仍然是此类生物传感器研究的关键问题。本文研究了炭纳米管及石墨化有序介孔炭在电位型过氧化氢传感器和电位型免疫传感器中的应用,具体工作主要包括如下三个方面:（1）基于炭纳米管修饰的电位型过氧化氢传感器的研究将羧基化的炭纳米管（MWCNTs）和L-半胱氨酸（L-cys）的混合溶液滴涂至玻炭（GCE）电极表面制得MWCNTs/GCE电极,然后再电聚合一层L-半胱氨酸膜,使之形成镶嵌结构,然后将制备好的电极以1-乙基-（3-二甲基氨基丙基）炭酰二亚胺（EDC）和N-羟基琥珀酰亚胺（NHS）为偶联剂,将辣根过氧化物酶（HRP）固定到电极表面,便得到电位型H2O2传感器（HRP/poly-L-cys/MWCNTs/GCE）。利用循环伏安法、交流阻抗法对修饰电极的制备过程进行了表征,考察了pH值、温度对电极性能的影响,在优化的实验条件下,用电位法测得H2O2的工作曲线斜率达到54.985,线性范围为8.82×10-8～3.53×10-3 mol/L,检测下限为3.0×10-8 mol/L,线性相关系数r=0.9945,响应时间小于5min,6支相同传感器的重现性基本一致,传感器稳定性很好。（2）基于纳米金/聚L-半胱氨酸/炭纳米管的电位型免疫传感器以多壁炭纳米管（MWCNTs）作为掺杂剂,在玻炭电极上通过电聚合制备了聚L-半胱氨酸/炭纳米管复合修饰电极（poly-L-cys/MWCNTs/GCE）。在电极表面电沉积一层纳米金,进而固定抗体,制得了一种电位型免疫传感器（Ab/Nano-Au/poly-L-cys+ MWCNTs /GCE）。利用循环伏安法、交流阻抗法对传感器的制备过程进行了表征,考察了聚合溶液浓度、电沉积纳米金时间、固定抗体时间、pH值、温度对电极性能的影响,在优化的实验条件下,用电位法测得游离抗原（Ag）的工作曲线斜率达到-6.338,线性范围为2×10-5～1×103ng/mL,检测下限为1.54×10-5 ng/mL,线性相关系数r=0.9965。响应时间小于5min,电极的重现性良好,半个月后传感器的工作曲线斜率下降了16%。（3）基于有序介孔炭的免疫传感器制备了纳米金粒子包覆的有序介孔炭（OMC）复合物（GNPs@OMC）,利用壳聚糖（Cs）溶液将GNPs@OMC固定到电极表面,然后在修饰电极表面电沉积纳米金和有序介孔炭的混合溶液,制备了Ab/GNPs@OMC/chito-GNPs-OMC/GCE电位型免疫传感器。利用循环伏安法、交流阻抗法对传感器的制备过程进行了表征,考察了pH值、温度对电极性能的影响,在优化的实验条件下,用电位法检测游离抗原（Ag）的工作曲线斜率达到-11.287,线性范围为2×10-5～1×103ng/mL,检测下限为1.19×10-5 ng/mL,线性相关系数r=0.9988。电极的重现性良好,半个月后传感器的响应工作曲线斜率下降了23%。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-9
1 绪论  9-18
  1.1 生物传感器简介  9-11
    1.1.1 生物传感器基本概念和特点  9
    1.1.2 电化学生物传感器  9-10
    1.1.3 生物大分子的固定化  10-11
  1.2 纳米材料在生物传感器中的应用  11-14
    1.2.1 纳米材料的性质  11
    1.2.2 纳米材料在生物传感器中的应用  11-12
    1.2.3 纳米炭材料的性质  12-14
  1.3 过氧化氢传感器  14-15
  1.4 免疫传感器  15-16
  1.5 本论文工作目的意义及主要研究内容  16-18
2 基于炭纳米管修饰的电位型过氧化氢传感器的研究  18-31
  2.1 实验部分  18-20
    2.1.1 实验原理  18-19
    2.1.2 仪器与试剂  19
    2.1.3 炭纳米管的羧基化  19-20
    2.1.4 Poly-L-cys/MWCNTs/GCE 的制备  20
  2.2 结果与讨论  20-29
    2.2.1 修饰电极的循环伏安电化学和交流阻抗表征  20-21
    2.2.2 实验条件的优化  21-26
    2.2.3 电极的选择性  26
    2.2.4 电极的一致性  26-28
    2.2.5 电极的寿命  28
    2.2.6 电极的响应性能  28-29
    2.2.7 传感器的电位响应时间  29
  2.3 本章小结  29-31
3 基于纳米金/聚L-半胱氨酸/炭纳米管修饰的电位型免疫传感器的研究  31-46
  3.1 实验部分  31-33
    3.1.1 仪器与试剂  31
    3.1.2 Nano-Au 溶胶的制备  31-32
    3.1.3 免疫传感器（Ab/Nano-Au/poly-L-cys+MWCNTs/GCE）的制备  32-33
  3.2 结果与讨论  33-45
    3.2.1 修饰电极的电化学循环伏安和交流阻抗表征  33-34
    3.2.2 L-半胱氨酸在玻炭电极的电化学聚合过程  34
    3.2.3 聚合溶液成分对比  34-35
    3.2.4 Ab/Nano-Au/poly-L-cys+MWCNTs/GCE 制备条件的优化  35-39
    3.2.5 Ab/Nano-Au/poly-L-cys+MWCNTs/GCE 实验条件的优化  39-41
    3.2.6 Ab/Nano-Au/poly-L-cys+MWCNTs/GCE 对游离Ag 的响应性能  41-42
    3.2.7 传感器的电位响应时间  42
    3.2.8 Ab/Nano-Au/poly-L-cys+CNT/GCE 重现性、稳定性的考察  42-45
  3.3 本章小结  45-46
4 基于有序介孔炭修饰的免疫传感器的研究  46-57
  4.1 实验部分  46-48
    4.1.1 仪器与试剂  46-47
    4.1.2 纳米金溶胶的制备  47
    4.1.3 免疫传感器的制备  47-48
  4.2 结果与讨论  48-56
    4.2.1 Ab/nano-Au@OMC/chito- GNPs-OMC/GCE 免疫传感器的电化学表征  48-49
    4.2.2 实验条件的优化  49-53
    4.2.3 免疫传感器的性能  53-56
  4.3 本章小结  56-57
结论  57-58
参考文献  58-68
致谢  68

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中图分类: > 工业技术 > 自动化技术、计算机技术 > 自动化技术及设备 > 自动化元件、部件 > 发送器（变换器）、传感器 > 生物传感器、医学传感器
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