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纳米Ni/γ-Al_2O_3加氢脱硫催化剂的研究

作　者: 孔秋生
导　师: 张鹏远
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 拟薄水铝石纳米Ni/γ-Al2O3 超重力制备表征加氢脱硫
分类号: TE624.9
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

最近几十年,随着环境法规中对汽油和柴油中硫含量的要求极限越来越低,而高硫和劣质原油所占原油的比重越来越高,要求燃油向无铅、低硫、低芳烃和高辛烷值方向发展,是今后燃油的生产方向。因此,需要改进加氢脱硫处理过程和研制具有更高脱硫活性的催化剂,但改进加氢脱硫处理过程需要大量的设备和资金投入,相比之下,开发出具有高活性的加氢脱硫催化新材料,更为人们所关注。在化工催化领域中纳米粒子因其颗粒小、比表面积大、表面存在大量的空价原子而具有很高的表面活性,有利于提高催化剂的高选择性和高反应活性,引起了催化工作者的重视。γ-Al₂O₃因其熔点高、比表面积大、机械性能优良、价格低廉,作为催化剂载体广泛应用于石油化工领域。本文依据氢氧化铝制备的传统工艺,采用NaAlO₂-CO₂法在旋转填料床中制备氧化铝的前驱体（拟薄水铝石）,经焙烧后制得纳米纤维状γ-Al₂O₃,考察了制备条件对产品的结构和粒子形貌的影响;将本法制备的纳米活性氧化铝作为催化剂载体,制备出纳米Ni/γ-Al₂O₃负载型加氢脱硫催化剂,考察了催化剂制备条件对催化剂结构及形貌的影响;并将其应用于噻吩和环己烷为模型化合物的加氢脱硫反应中,对其催化性能进行了初步研究。实验研究结果表明:以纳米纤维状γ-Al₂O₃为载体,利用工艺路线简单的等体积浸渍法可以制备出纳米级催化剂,平均粒径为10nm～20nm,比表面积在130m²/g以上,活性组分主要为Ni元素的氧化物;当浸渍液浓度为8%时,活性组分在载体上的分散比较均匀,粒子大小一致,对载体的覆盖比较完全;浸渍时间为16h时,负载效果较好,随浸渍时间的延长,催化剂比表面积减小呈平缓趋势;焙烧温度为500℃时,催化剂形貌最佳,活性组分粒子在催化剂表面均匀分布,平均粒径在10nm～20nm,没有发生团聚等现象。随着Ni负载量的增大,催化剂的脱硫活性先升高后降低,Ni负载量为16wt%时噻吩具有最高的转化率;反应温度的改变对噻吩加氢脱硫转化率有较大的影响,反应转化率随着温度的升高而升高,到达340℃后转化率保持不变;反应压力与反应转化率没有定量的关系,当到达一定压力后,转化率与压力的增大没有定量关系;前体焙烧温度对催化剂活性也有一定的影响。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-13
第一章前言  13-15
第二章文献综述  15-33
  2.1 纳米催化剂  15-19
    2.1.1 纳米催化剂的特性  15-16
    2.1.2 纳米催化剂的研究进展  16-17
    2.1.3 纳米催化剂的制备  17-19
  2.2 纳米氧化铝  19-24
    2.2.1 氧化铝简介  19
    2.2.2 活性氧化铝在催化领域中的应用  19-21
    2.2.3 纳米氧化铝的制备方法  21-23
    2.2.4 超重力场法制备纳米氧化铝简介  23-24
  2.3 加氢脱硫概况  24-29
    2.3.1 加氢脱硫催化剂研究进展  24-27
    2.3.2 加氢脱硫的主要影响因素  27-29
  2.4 催化剂性能表征及评价  29-30
  2.5 本论文研究的目的、意义和内容  30-33
第三章实验方案及流程  33-43
  3.1 方案设计  33
  3.2 实验路线  33-34
  3.3 实验原料及设备  34-36
    3.3.1 实验原料  34-35
    3.3.2 实验设备  35-36
  3.4 催化剂的制备  36-38
    3.4.1 催化剂载体的制备  36-38
    3.4.2 等体积浸渍法制备催化剂  38
  3.5 催化剂的物化性质表征  38-39
    3.5.1 样品的XRD分析  38
    3.5.2 样品的TEM分析  38
    3.5.3 样品的比表面积(BET)和孔结构测定  38
    3.5.4 样品的XPS表征  38-39
  3.6 催化剂的活性评价与产物分析  39-43
    3.6.1 催化剂活性评价装置与操作步骤  39-41
    3.6.2 加氢反应条件控制  41
    3.6.3 定时取样方法  41-42
    3.6.4 反应终点判断方法  42
    3.6.5 产物分析  42
    3.6.6 催化剂活性计算方法  42-43
第四章浸渍法制备纳米Ni/γ-Al_2O_3加氢脱硫催化剂  43-57
  4.1 浸渍法制备催化剂简介  43-44
  4.2 催化剂载体——纳米γ-Al_2O_3的制备  44-49
    4.2.1 [AlO_2~-]浓度对纳米γ-Al_2O_3的影响  44-46
    4.2.2 温度对纳米γ-Al_2O_3的影响  46
    4.2.3 终点PH值对纳米γ-Al_2O_3的影响  46-47
    4.2.4 煅烧温度对纳米γ-Al_2O_3的影响  47-49
  4.3 催化剂Ni/γ-Al_2O_3的制备条件  49-55
    4.3.1 活性组分负载量对催化剂的影响  49-51
    4.3.2 浸渍时间对催化剂的影响  51-52
    4.3.3 焙烧温度对催化剂的影响  52-55
  4.4 本章小结  55-57
第五章纳米Ni/γ-Al_2O_3加氢脱硫催化剂的活性测试  57-69
  5.1 噻吩加氢脱硫反应机理  57-58
  5.2 反应的产物分析  58
  5.3 加氢产物的色谱分析条件  58-59
  5.4 催化剂噻吩加氢脱硫反应活性  59-63
    5.4.1 催化剂负载量对催化剂HDS性能的影响  59-60
    5.4.2 温度对催化剂HDS性能的影响  60-61
    5.4.3 压力对催化剂HDS催化性能的影响  61-62
    5.4.4 焙烧温度对催化剂HDS催化性能的影响  62-63
  5.5 样品还原后的XPS分析结果  63-67
    5.5.1 X射线光电子能谱的基本原理  63-65
    5.5.2 XPS测试结果  65-67
  5.6 本章小结  67-69
第六章结论  69-71
参考文献  71-75
致谢  75-77
研究成果及发表的学术论文  77-78
附件  78-79

纳米Ni/γ-Al_2O_3加氢脱硫催化剂的研究

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