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两亲性嵌段共聚物的设计及在羟基磷灰石矿化中的研究
作 者: 吴焕
导 师: 姚加;李浩然
学 校: 浙江大学
专 业: 化学
关键词: 两亲性段共聚物 聚乙二醇-聚丙烯酸酯-聚己内酯(PEG-PAA-PCL) 羟基磷灰石 仿生物矿化
分类号: O631.3
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
两亲性嵌段共聚物(amphiphilic block copolymers)引起了材料科学、药学、生物化学和聚合物科学等领域学者的极大兴趣和广泛的研究,它展现出的许多令人瞩目的特性:表面活性,自身形成聚集体,作为模板制备特殊材料等,将会更加广泛地被应用到医学、工程等领域。’本文报道了新型的两亲性嵌段共聚物:聚乙二醇-聚丙烯酸酯-聚已内酯(PEG-PAA-PCL)以及聚丙烯酸酯-聚已内酯(PAA-PCL)的制备,对三嵌段共聚物PEG-PAA-PCL的水溶液自组装性质进行研究,并探讨了胶束在调控羟基磷灰石矿化上的作用,提出了可能的矿化机理。聚合物的合成采用阴离子聚合反应,分别以萘钾和二-(三甲基硅)氨钾([(CH3)3Si]2N-K+)为引发剂,通过顺序加料法分别制备了PEG-PAA-PCL和PAA-PCL。合成的嵌段共聚物用氢核磁共振谱(1H-NMR)对其化学结构进行表征,而聚合物的分子量分布采用凝胶色谱(GPC)测定。采用动态光散射(DLS)重点研究了PEG-PAA-PCL两亲性嵌段共聚物体系的水溶液中pH值对其自组装行为的影响。实验表明:PAA嵌段不仅影响所形成胶束的形状和大小,而且在水溶液中表现出对pH敏感的胶束化行为。设计对照试验,系统研究了以PEG-PAA-PCL作为模板,调控羟基磷灰石矿化的过程。采用Zeta电位、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、钙离子选择电极等检测和表征手段,通过追踪钙离子浓度和溶液过饱和度变化来研究羟基磷灰石的矿化过程和聚合物模板在矿化中的具体作用。发现在矿化中PEG-PAA-PCL具有吸附钙离子的“水库”作用以及PEG链段的“堤坝”作用,并以此原理提出矿化的机理。实验制得预先设想的球形羟基磷灰石纳米颗粒,还证明了无机离子的滴加方式也对矿化形貌产生影响。
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全文目录
致谢 5-6 摘要 6-7 Abstract 7-10 第一章 文献综述 10-30 1.1 两亲性嵌段共聚物的阴离子聚合 10-15 1.1.1 活性阴离子聚合 10-11 1.1.2 丙烯酸体系的活性阴离子聚合 11-14 1.1.3 聚乙二醇(PEG) 14 1.1.4 聚已内酯(ε-PCL) 14-15 1.2 两亲性嵌段共聚物在水溶液中的自组装行为研究 15-20 1.2.1 两亲性嵌段共聚物胶束的特点 15-16 1.2.2 两亲性嵌段共聚物胶束化机理 16-17 1.2.3 两亲性嵌段共聚物胶束制备方法 17-18 1.2.4 胶束大小及形态的测定 18 1.2.5 嵌段长度对两亲性嵌段共聚物自组装的影响 18-19 1.2.6 pH对双亲性嵌段共聚物自组装的影响 19-20 1.3 羟基磷灰石的矿化研究 20-28 1.3.1 羟基磷灰石的传统制备方法 21-22 1.3.2 羟基磷灰石的仿生物矿化 22-23 1.3.3 羟基磷灰石的仿生物矿化机理 23-26 1.3.4 聚合物高分子在磷灰石涂层仿生生长中的应用 26-28 1.4 课题的提出 28-30 第二章 PEG-PAA-PCL和PAA-PCL的合成与表征 30-40 2.1 实验部分 30-34 2.1.1 试剂 30-31 2.1.2 表征方法 31 2.1.3 PtBA-PCL的合成 31-32 2.1.4 PEG-PtBA-PCL的合成 32-33 2.1.5 PEG-PAA-PCL和PAA-PCL的制备 33-34 2.2 结果与讨论 34-38 2.2.1 PAA-PCL的制备与表征 34 2.2.2 PEG-PAA-PCL的制备与表征 34-38 2.3 小结 38-40 第三章 PAA-PCL和PEG-PAA-PCL在水溶液中自组装行为研究 40-51 3.1 胶束体系的制备 40-41 3.2 胶束表征方法 41 3.3 结果与讨论 41-49 3.3.1 pH对PAA-PCL和PEG-PAA-PCL自组装行为的影响 41-46 3.3.2 链段长度对胶束体系的影响 46-49 3.4 小结 49-51 第四章 两亲性嵌段高分子模板调控HA矿化及机理研究 51-66 4.1 实验部分 52-54 4.1.1 试剂 52 4.1.2 实验设备与仪器 52 4.1.3 表征方法 52-53 4.1.4 HA矿化实验 53-54 4.2 结果讨论 54-65 4.2.1 两亲性三嵌段高分子调控HA矿化机理 58-62 4.2.2 煅烧纳米HA颗粒的分析 62-65 4.3 小结 65-66 总结与展望 66-68 参考文献 68-75
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学(高聚物) > 高分子物理和高分子物理化学 > 高聚物的化学性质
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