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羟基磷灰石改性及光催化降解染料性能研究

作　者: 乔莉莉
导　师: 盛广宏
学　校: 安徽工业大学
专　业: 市政工程
关键词: 羟基磷灰石 甲基橙 活性艳蓝K-3R 光催化降解 反应动力学
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


羟基磷灰石(Ca10(PO4)6(OH)2,缩写HAP)晶体属L6PC对称型和P63/m空间群,为六方晶系结构,人工合成的HAP在环境材料方面具有广泛的应用。以羟基磷灰石为载体,掺杂二氧化钛而制备的复合催化材料(Ti-HAP),在UV条件下具有较高的光催化活性,可高效地降解染料。本研究以偶氮染料(甲基橙)和蒽醌染料(活性艳蓝K-3R)为降解底物,研究HAP和Ti-HAP的光催化性能。本研究的主要内容包括:(1)采用化学沉淀法制备羟基磷灰石,水热合成法制备钛掺杂羟基磷灰石(Ti-HAP),并用XRD、FT-IR、SEM、DSC等方法,对合成的样品进行表征;(2)研究煅烧温度、空气流量、催化剂HAP的投加量、反应前溶液的pH等条件对HAP降解甲基橙和活性艳蓝K-3R效果的影响;(3)探讨水热合成温度、掺钛比、染料的初始浓度、反应前溶液的pH等条件对Ti-HAP降解甲基橙和活性艳蓝K-3R效果的影响;(4)最后研究降解过程的动力学,初步探讨光催化降解的机理。通过研究可以得出:(1)所合成HAP的XRD主要衍射峰和红外吸收峰与羟基磷灰石标准谱图基本一致,未发现其他矿物的衍射峰,表明合成样品的是羟基磷灰石;(2)钛掺杂后得到的粉末中生成了包裹形式的锐钛矿TiO2,另外掺钛后XRD和FT-IR吸收峰位置和峰形发生了一定的变化;(3) HAP和Ti-HAP对甲基橙的吸附作用较活性艳蓝K-3R弱;(4)在HAP煅烧200℃,投加量为4g/L,空气流量为300L/h,中性条件下,降解4h后HAP对10mg/L甲基橙的去除率为84%,降解3h后HAP对100mg/L活性艳蓝K-3R的去除率为74%;(5) 150℃水热温度下,掺钛比为0.2时,合成的Ti-HAP光催化活性最高,在Ti-HAP煅烧400℃,投加量为4g/L,空气流量为300L/h,中性条件下,降解4h后Ti-HAP对50mg/L甲基橙的去除率为78%,降解3h后对100mg/L活性艳蓝K-3R的去除率为89%;(6)与HAP的降解效果相比,Ti-HAP的降解率较高,这是由于钛掺杂后,不仅影响HAP的结构,还形成了高催化活性的TiO2;(7)动力学研究表明, HAP和Ti-HAP对染料的光催化降解过程符合Langmuir-Hinshelwood一级动力学方程,相关性较好,其相关系数均在0.97以上;(8)羟基磷灰石光催化降解染料的机理可能为在HAP和Ti-HAP的催化作用和紫外照射条件下,溶液中产生了羟基自由基和氧自由基等物质,这些强氧化性的物质能将生色基团氧化降解。研究表明,羟基磷灰石和钛掺杂的羟基磷灰石对偶氮染料和蒽醌染料具有较好的降解效果,是一种具有较好发展前景的降解方法。

全文目录


摘要  2-3
Abstract  3-8
第一章 绪论  8-20
  1.1 羟基磷灰石概述  8-15
    1.1.1 HAP 的结构  8
    1.1.2 HAP 的性质  8-9
    1.1.3 HAP 的制备  9-10
    1.1.4 HAP 的改性  10-11
    1.1.5 HAP 的应用  11-15
  1.2 Ti-HAP 的性能  15-17
    1.2.1 Ti-HAP 的结构  15
    1.2.2 Ti-HAP(钛-羟基磷灰石)的合成方法  15-16
    1.2.3 Ti-HAP 的应用  16-17
  1.3 染料废水的降解  17-19
    1.3.1 偶氮类染料的降解  18
    1.3.2 蒽醌类染料的降解  18
    1.3.3 光催化降解在染料中的应用  18-19
  1.4 研究的目的与意义  19-20
第二章 光催化剂的制备与表征  20-27
  2.1 试验材料与装置  20-21
    2.1.1 试验试剂  20-21
    2.1.2 主要试验仪器与设备  21
  2.2 光催化剂的制备  21-23
    2.2.1 羟基磷灰石(HAP)的制备  21-22
    2.2.2 含Ti 羟基磷灰石(Ti-HAP)的制备  22-23
  2.3 光催化剂的表征方法  23-25
    2.3.1 X 射线衍射分析(XRD)  23
    2.3.2 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)  23-24
    2.3.3 差示扫描量热分析(DSC)  24
    2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)  24
    2.3.5 Ca、P、Ti 测定  24-25
  2.4 光催化降解方法与测定方法  25-27
    2.4.1 光催化降解方法  25-26
    2.4.2 测定方法  26-27
第三章 羟基磷灰石对染料的降解  27-39
  3.1 HAP 的结构与表征  27-30
    3.1.1 合成的HAP 中Ca、P 的测定  27
    3.1.2 X 射线衍射图谱(XRD)  27-28
    3.1.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)  28-29
    3.1.4 差示扫描量热图(DSC)  29
    3.1.5 扫描电子显微镜(SEM)  29-30
  3.2 试验结果与讨论  30-38
    3.2.1 吸附试验  30-32
    3.2.2 催化降解条件的影响  32
    3.2.3 煅烧温度对降解效果的影响  32-33
    3.2.4 空气流量对降解效果的影响  33-35
    3.2.5 投加量对降解效果的影响  35-36
    3.2.6 溶液pH 对降解效果的影响  36-38
  3.3 本章小结  38-39
第四章 含钛羟基磷灰石对染料的降解  39-55
  4.1 Ti-HAP 的结构与表征  39-46
    4.1.1 合成Ti-HAP 中Ca、P、Ti、Ti0_2 的测定  39-41
    4.1.2 X 射线衍射图谱(XRD)  41-44
    4.1.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)  44-45
    4.1.4 扫描电子显微镜(SEM)  45-46
  4.2 试验结果与讨论  46-54
    4.2.1 Ti-HAP 对染料的吸附试验  46-48
    4.2.2 掺钛比对降解甲基橙效果的影响  48-49
    4.2.3 水热合成温度对降解甲基橙效果的影响  49-51
    4.2.4 初始浓度对降解效果的影响  51-53
    4.2.5 溶液初始pH 对降解效果的影响  53-54
  4.3 本章小结  54-55
第五章 羟基磷灰石对染料降解的动力学研究和降解机理探讨  55-63
  5.1 紫外-可见吸收光谱  55-56
  5.2 羟基磷灰石对染料光催化降解的动力学  56-61
  5.3 降解机理探讨  61-62
  5.4 本章小结  62-63
第六章 总结与展望  63-64
  6.1 结论  63
  6.2 展望  63-64
参考文献  64-72
在学研究成果  72-73
致谢  73

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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