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含氧气氛下CO还原SO_2为单质硫镧钇钴复合氧化物的研究

作　者: 于宁
导　师: 丁彤
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: 烟气脱硫 催化还原 CO还原SO2 含氧 钙钛矿
分类号: X701.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


烟道气中的SO2是主要的大气污染物之一,如何治理烟道气中的SO2并使其变废为宝的研究意义深远。在众多脱硫技术中,催化还原SO2的方法是一项有着巨大潜力和发展前景的技术,然而烟道气中存在的O2却给SO2的还原脱硫造成很大障碍,因此研制适合含氧烟气体系中的具有低温长寿命的还原脱硫催化剂具有重大的现实意义。本文考察了La-Y-Co-O体系催化剂催化CO还原SO2到单质硫的性能,研究发现La0.7Y0.3Co1.15O3催化剂的活性最好,将SO2完全转化的最低温度降至325℃,在反应空速为6000h-1、5%O2、350℃时SO2的转化率为100%,连续反应80个小时没有失活迹象,单质硫的平均收率可达到96.53%。本文采用XRD、SEM等表征技术对实验过程中不同阶段的催化剂进行了结构及表面的分析。XRD发现La0.7Y0.3Co1.15O3催化剂中主要存在CoS2、La2O2S、La2O3、La2（SO4）3、Y2O3五种物质。SEM表明经80小时反应后催化剂表面相貌没有发生改变,稳定性较好。在以CoS2、La2O2S、Y2O3为活性中心的基础上,进行了CO还原SO2的机理探讨。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章 文献综述  7-19
  1.1 引言  7
  1.2 常规烟道气脱硫工艺技术现状  7-8
  1.3 催化还原脱硫研究概况  8-15
    1.3.1 无氧烟道气脱硫工艺技术现状  9-10
    1.3.2 含氧烟道气还原脱硫技术研究现状  10-11
    1.3.3 CO催化还原脱硫研究概况  11-15
      1.3.3.1 无氧条件下CO还原SO_2催化剂的研究  11-13
      1.3.3.2 有氧条件下CO还原SO_2催化剂的研究  13-15
  1.4 钙钛矿结构及含钇化合物简介  15-16
  1.5 选题的意义及研究内容  16-19
    1.5.1 选题的意义  16-17
    1.5.2 研究内容  17
    1.5.3 实验思路  17-19
第二章 催化剂制备及实验过程  19-24
  2.1 引言  19
  2.2 实验部分  19-24
    2.2.1 试剂与原材料  19-20
    2.2.2 仪器设备  20
    2.2.3 催化剂制备  20
    2.2.4 催化剂预硫化  20
    2.2.5 催化剂活性评价  20-23
    2.2.6 催化剂的表征  23-24
      2.2.6.1 XRD实验  23
      2.2.6.2 SEM实验  23-24
第三章 La-Y-Co-O催化性能的研究  24-37
  3.1 引言  24
  3.2 实验部分  24
  3.3 实验结果与讨论  24-36
    3.3.1 催化剂活性与反应温度的关系  24-28
    3.3.2 SO_2转化率与反应温度的关系  28-29
    3.3.3 煅烧后的La_(0.7+x)Y_(0.3+Y_Co_(1+z)O_3系列催化剂的XRD分析  29-31
    3.3.4 预硫化后催化剂XRD分析  31-33
    3.3.5 反应后催化剂XRD分析  33-36
  3.4 本章小结  36-37
第四章 La_(0.7)Y_(0.45)CoO_3 与La_(0.7)Y_(0.3)Co_(1.15)O_3催化剂性能的研究  37-50
  4.1 引言  37
  4.2 实验部分  37
  4.3 实验结果与讨论  37-39
    4.3.1 SO_2转化率与反应时间的关系  37-38
    4.3.2 单质硫的平均收率  38
    4.3.3 低温下失活催化剂升温后恢复情况  38-39
  4.4 La_(0.7)Y_(0.3)Co_(1.15)O_3催化剂的具体分析  39-44
    4.4.1 La_(0.7)Y_(0.3)Co_(1.15)O_3催化剂不同阶段的XRD分析  39-41
    4.4.2 La_(0.7)Y_(0.3)Co_(1.15)O_3催化剂不同阶段的SEM分析  41-44
  4.5 La_(0.7)Y_(0.3)Co_(1.15)O_3催化剂过量氧失活分析  44-47
    4.5.1 La_(0.7)Y_(0.3)Co_(1.15)O_3过量氧中毒和投硫后活性恢复的过程  44-45
    4.5.2 过量氧气反应后La_(0.7)Y_(0.3)Co_(1.15)O_3催化剂XRD分析  45-47
  4.6 催化过程机理分析  47-48
  4.7 本章小结  48-50
第五章 全文总结  50-52
参考文献  52-55
致谢  55

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用 > 脱硫与固硫
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