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La_(0.8)K_(0.2)FeO_3型钙钛矿掺杂复合材料的制备及对染料废水处理的研究

作　者: 李文荣
导　师: 杨光忠
学　校: 武汉工程大学
专　业: 环境工程
关键词: 钙钛矿复合材料光催化氧化活性降解染料废水
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

钙钛矿型复合材料（ABO₃）是一种具有稳定晶体结构和特殊物化性质的功能材料。经过大量研究发现,它具有较强的光催化氧化活性,且可以通过改变A、B位原子制备出禁带宽度较窄的光催化剂,使之能在可见光下响应。另外,通过A位和B位的部分取代,可以合成多组分钙钛矿型复合材料,在多相催化领域中具有重要的意义。本文以A、B位元素的硝酸盐为原料,以柠檬酸为分散剂,利用溶胶凝胶法合成了系列钙钛矿型复合材料。A位选择稀土金属元素La,B位则选择过渡金属元素Fe,并通过改变制备条件研究出LaFeO₃的较优制备条件。然后用碱土金属K对A位进行20%比例的掺杂,再以La_0.8K_0.2FeO₃为活性单体,选用过渡金属元素Cu对B位进行不定量掺杂,研究了在较优条件下制备出的系列掺杂复合材料,对实际染料废水光催化氧化的性能。以300W高压汞灯为光源,对水溶性染料进行了光催化氧化降解试验,并根据染料的脱色率分析了系列样品的光催化氧化活性。再利用XRD、SEM、光声光谱、EDS等表征手段重点分析了对染料脱色率较高样品的形貌与性能。研究表明:（1）光催化剂制备过程中各参数如pH、成胶温度等都会影响光催化剂的活性。（2）微量的掺杂可使催化剂活性明显提高,其原因是正电荷的不平衡增加了氧空位的数量,使催化剂的活性增强,但当掺杂量逐渐增大时,催化剂的活性反而会降低,故存在一个最佳的掺杂比例。本课题对工业染料废水进行了光催化氧化降解试验,研究了各试验条件对反应降解效果的影响,试验表明:染料废水降解率随催化剂用量的增加逐渐增大,但当用量增大到一定值后又随着用量增大而降低;催化剂在酸性条件下催化活性较高,随着pH值的增大,染料废水的降解率逐渐减小;加入H₂O₂后染料废水的降解脱色率明显提高。试验结果表明,合成的La_0.8K_0.2Fe_0.96Cu_0.04O₃具有较强的光催化氧化活性,可将低浓度有机废水直接氧化分解为H2O、CO₂等无机小分子物质,而对于高浓度染料废水的处理效果则较低,但是该复合材料可将其中长碳链的有机污染物降解为较短碳链的有机物,从而大大提高了废水的可生化性,为后续废水的生化处理奠定了良好的基础。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
第一章绪言  11-31
  1.1 前言  11
  1.2 染料废水的产生及其特性  11-14
    1.2.1 染料的分类  12-13
    1.2.2 染料废水的特性  13-14
  1.3 染料废水的处理方法  14-17
  1.4 光催化氧化在染料废水处理中的应用  17-25
    1.4.1 光催化氧化反应机理  17-19
    1.4.2 光催化氧化技术的应用研究  19-21
    1.4.3 应用于染料废水处理的光催化剂  21-25
  1.5 钙钛矿复合材料的结构特点  25-26
  1.6 钙钛矿复合材料光催化氧化性能研究  26-28
    1.6.1 光催化氧化活性的影响因素  26-27
    1.6.2 光催化氧化技术的研究前景  27-28
  1.7 论文选题背景及其意义  28-29
  1.8 课题研究内容及创新点  29-31
    1.8.1 研究内容  29-30
    1.8.2 论文创新点  30-31
第二章试验内容及试验方法  31-38
  2.1 试验药剂与试验装置  31-33
    2.1.1 试验药剂  31
    2.1.2 试验仪器  31-32
    2.1.3 试验废水  32-33
  2.2 样品的表征  33
    2.2.l X-射线粉晶衍射分析(XRD)  33
    2.2.2 透射电子显微镜分析（SEM）  33
    2.2.3 光声光谱图分析  33
    2.2.4 原子能谱分析（EDS）  33
  2.3 光催化氧化效果测试  33-36
    2.3.1 脱色率测定  34
    2.3.2 COD 的快速测定  34-35
    2.3.3 BOD_5 的测定  35-36
  2.4 试验内容  36
  2.5 试验方法  36-38
第三章样品制备及性能研究  38-55
  3.1 LaFe0_3 的优化制备及性能研究  38-44
    3.1.1 A、B 位离子  38-39
    3.1.2 LaFe0_3 的制备方法  39-40
    3.1.3 LaFe0_3 对染料溶液的降解  40-41
    3.1.4 LaFe0_3 样品的表征  41-44
  3.2 掺杂样品制备及性能研究  44-53
    3.2.1 La_(0.8)K_(0.2)Fe0_3 系列样品对染料的降解  44-46
    3.2.2 样品表征  46-50
    3.2.3 掺杂对钙钛矿型复合材料影响的理论分析  50-53
  3.3 小结  53-55
第四章染料废水处理的研究  55-64
  4.1 反应条件对催化活性的影响  56-61
    4.1.1 光照时间的影响  56
    4.1.2 光催化剂用量的影响  56-58
    4.1.3 废水pH 值的影响  58-59
    4.1.4 溶液中加入H_20_2 的影响  59-60
    4.1.5 光源的影响  60-61
  4.2 光催化氧化反应效果试验  61-63
  4.3 小结  63-64
第五章光催化氧化降解动力学  64-69
  5.1 基本假设  64
  5.2 反应级数和反应速率常数的确定  64-68
  5.3 小结  68-69
第六章结论  69-71
参考文献  71-77
附录：作者攻读硕士学位期间发表的论文  77-78
致谢  78

La_(0.8)K_(0.2)FeO_3型钙钛矿掺杂复合材料的制备及对染料废水处理的研究

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