学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

BaxCe0.8Y0.2O3-α+yZnO的合成、导电性及应用

作　者: 张明
导　师: 马桂林
学　校: 苏州大学
专　业: 材料学
关键词: BaCeO3 质子导体 钙钛矿 非化学计量 常压合成氨
分类号: TQ174.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 12次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


具有ABO3钙钛矿型结构的质子导体,如SrCeO3和BaCeO3基氧化物,在固体氧化物燃料电池（SOFC）、氢传感器以及常压合成氨等能源变换及薄膜反应器方面有着重要的应用价值和广泛的应用前景。在迄今为止报道的质子导体中,掺杂15—25 mol% Y3+的铈酸钡陶瓷具有较高的电导率,在873 K高达10-2 S cm-1。但是用传统的不加烧结助剂的高温固相法制备这种氧化物,其烧结温度高达1923 K。已有研究证明ZnO可以有效降低BaCeO3-BaZrO3基固溶体的烧结温度,在1598 K即可得到致密的陶瓷样品。这比传统固相法降低了大约300 K。马桂林等合成并研究了非化学计量比BaxCe0.9Y0.1O3-α（x = 0.8—1.2）,发现x = 0.95的样品兼具最高的电导率及较好的化学稳定性。至今还没有Y3+的掺杂量为20 mol%的非化学计量比铈酸钡,BaCe0.8Y0.2O3-α的相关研究报道。本论文探索了BaCe0.8Y0.2O3-α + yZnO （x = 1, 0.98, 0.96, 0.94; y = 0.02,0.04）陶瓷样品的合成条件,并对材料的中温（673—1073 K）电性能进行了研究。本论文的主要研究工作及结果如下:1、保持Ba2+的化学计量比为1不变,改变ZnO的加入量（2 mol%, 4 mol%）及加入方式（煅烧前加入,煅烧后加入）,并在不同温度进行煅烧和烧结,探索优化了BaCe0.8Y0.2O3-α + yZnO （y = 0.02, 0.04）的合成条件。X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）及交流阻抗测试的结果表明,陶瓷样品在本实验室条件下的最佳合成条件为:在1523 K煅烧10 h后加入4 mol% ZnO,在1623 K烧结10 h。由此得到的样品具有单一钙钛矿结构,致密度最好,且具有最高的电导率。此合成温度比传统不加烧结助剂的固相法降低了300 K。2、以上述最优条件为合成路线,合成了BaxCe0.8Y0.2O3-α + 0.04ZnO （x = 1, 0.98, 0.96, 0.94）系列陶瓷样品。采用交流阻抗谱、气体浓差电池及气体电化学透过（氢泵）等方法研究了样品在673—1073 K时的电性能。研究发现,样品的电导率受Ba2+的非化学计量性影响,以如下次序递增:σ（x = 0.94） <σ（x = 1） <σ（x = 0.96） <σ（x = 0.98）;在773—1073 K下湿润氢气气氛中各样品几乎是纯的离子导体,其中以质子导电为主,伴随部分氧离子导电;湿润空气气氛中各样品则是质子、氧离子及电子空穴的混合导体。3、将具有最高电导率的样品Ba0.98Ce0.8Y0.2O3-α + 0.04ZnO成功应用于常压合成氨,在773 K时0.8 mA电流强度下,氨产率达到最大值2.36×10-9 mol s-1 cm-2,与本课题组之前报道的以BaCe0.85Y0.15O3-α为电解质（Guo Y.X., Liu B.X., Yang Q., et al., Electrochem. Commun, 2008, 11, 153）的氨产率2.1×10-9 mol s-1 cm-2相近,表明该样品是一个有希望的常压合成氨电解质材料。

全文目录


中文摘要  4-6
Abstract  6-10
第一章 绪论  10-28
  1-1 质子导体  10-20
    1-1-1 有机聚合物质子导体  10-12
    1-1-2 无机质子导体  12-13
    1-1-3 晶格缺陷型质子导体  13-20
  1-2 钙钛矿型质子导电陶瓷的结构、缺陷化学及质子传导机理  20-23
    1-2-1 钙钛矿型质子导电陶瓷的结构  20-21
    1-2-2 钙钛矿型质子导电陶瓷的缺陷化学  21-22
    1-2-3 钙钛矿型质子导电陶瓷的质子传导机理  22-23
  1-3 钙钛矿型质子导电陶瓷的应用及发展现状  23-26
  1-4 本课题研究内容和意义  26-28
第二章 BaCe_(0.8)Y_(0.2)0_(3-α)+ yZnO 合成条件的探索与优化  28-42
  2-1 引言  28
  2-2 实验部分  28-31
    2-2-1 试剂及仪器  28-29
    2-2-2 样品的制备  29-30
    2-2-3 物相与形貌分析  30
    2-2-4 相对密度  30
    2-2-5 烧成收缩率  30
    2-2-6 样品的电导率测定  30-31
  2-3 结果与讨论  31-41
    2-3-1 样品的XRD 分析  31-34
    2-3-2 样品烧结体的SEM 分析  34-37
    2-3-3 样品的密度及收缩率  37
    2-3-4 不同烧结温度样品的电导率  37-41
  2-4 小结  41-42
第三章 BaxCe_(0.8)Y_(0.2)0_(3-α)+ 0.04ZnO 系列陶瓷样品中温电性能  42-64
  3-1 引言  42
  3-2 实验部分  42-46
    3-2-1 湿润氢气气氛中的离子迁移数测定  42-44
    3-2-2 湿润空气气氛中的离子迁移数测定  44-45
    3-2-3 电化学氢分子透过实验（氢泵）  45-46
  3-3 结果与讨论  46-63
    3-3-1 样品烧结体的XRD 分析  46-47
    3-3-2 样品烧结体的SEM 照片  47-49
    3-3-3 样品的阻抗谱图  49-52
    3-3-4 电导率  52-55
    3-3-5 氧分压对电导率的影响  55-56
    3-3-6 湿润氢气气氛中样品的离子导电性研究  56-59
    3-3-7 湿润空气气氛中样品的离子导电性研究  59-61
    3-3-8 电化学氢分子透过（氢泵）  61-63
  3-4 小结  63-64
第四章 Ba0.98Ce_(0.8)Y_(0.2)0_(3-α)+ 0.04ZnO 陶瓷应用—常压合成氨  64-69
  4-1 引言  64
  4-2 实验部分  64-66
  4-3 结果与讨论  66-68
  4-4 小结  68-69
总结  69-70
参考文献  70-74
攻读学位期间公开发表的论文  74-75
致谢  75-76

相似论文

  1. 半导体光催化材料的制备及其光催化性能研究,O643.36
  2. (类)钙钛矿型复合氧化物催化消除N2O的研究,X701
  3. Pd填隙和化学学Pd对La_（0.7）Ca_（0.2）Sr_（0.1）MnO_3电磁输运特性的影响,O482.5
  4. La_(0.8)K_(0.2)FeO_3型钙钛矿掺杂复合材料的制备及对染料废水处理的研究,X703.1
  5. 稀薄燃烧条件下碳颗粒还原NO催化剂La_（1-y）K_yCo_（1-x）Fe_xO_3的性能研究,TQ426.96
  6. BaZrO_3/BaCeO_3基复相质子导体的制备及性能研究,O611.4
  7. 掺杂钙钛矿型复合氧化物光吸收特性的研究,O643.36
  8. 钙钛矿催化剂催化燃烧VOCs的活性和抗氯性研究,O643.36
  9. 钙钛矿全取代贵金属Pt的负载型NSR催化剂研究,O643.36
  10. BaFe_（1-x）Ti_xO_3钙钛矿型NSR催化剂的制备、储存以及抗硫性能的研究,O643.36
  11. 钙钛矿型BaCo_（1-x）Fe_xO_3及其负载型Ba/Co/TiO_2-ZrO_2NSR催化剂研究,O643.36
  12. La_（0.7）Sr_0.3Co_（1-x）Fe_xO_3稀土钙钛矿氮氧化物阱NO_x储存及抗硫性能研究,O643.36
  13. Li~+掺杂KNN与Ba~（2+）掺杂BNT复合陶瓷的制备及电学性能研究,TM282
  14. 铝—空气电池空气电极的制备与表征,TM911
  15. 催化去除柴油机尾气排放物NOx和PM的实验研究和数值模拟,TK421.5
  16. 静电纺丝法制备La_(1-x)Ca_xMnO_3纳米线的磁性研究,O482.5
  17. 铁基超导体Sr_2VO_3FeAs的磁转变及其掺杂研究,O469
  18. Sr-K-Fe-Mo-O双钙钛矿系列化合物制备与表征,O482.5
  19. 含氧气氛下CO还原SO_2为单质硫镧钇钴复合氧化物的研究,X701.3
  20. TiO_2纳米管及其酸化产物的制备与电化学性能研究,TB383.1

中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 硅酸盐工业 > 陶瓷工业 > 基础理论
© 2012 www.xueweilunwen.com