学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

(类)钙钛矿型复合氧化物催化消除N2O的研究

作　者: 魏庆彬
导　师: 袁福龙；朱宇君
学　校: 黑龙江大学
专　业: 环境科学
关键词: 类钙钛矿型复合氧化物 N2O催化分解 碱土金属
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 10次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


氧化亚氮(N20)是一种环境污染物。N20长期存留在平流层中,不仅能导致臭氧空洞,还是一种温室气体。N20的全球变暖潜在值(GWP)很高,分别是C02的310倍、CH4的21倍。为了控制氧化亚氮的生成,过去几十年里氧化亚氮的催化分解成为催化工作者的研究热点。本论文分别采用溶胶凝胶法和柠檬酸爆炸法合成了(类)钙钛矿型复合氧化物催化剂。通过XRD、H2-TPR、O2-TPD等方法来表征催化剂的结构、氧化还原性质。对几种钙钛矿和类钙钛矿进行了活性测试,并考察了碱土金属、碱土碳酸盐及碱土氧化物的添加对类钙钛矿催化剂催化分解N20的影响。类钙钛矿催化剂经不同的碱土金属取代后催化N20分解的活性均有提高。经碱土金属Ba取代后(类)钙钛矿的催化活性提高的最显著。碱土氧化物的添加也对类钙钛矿催化剂的催化活性有很大的影响,其中CaO能够促进类钙钛矿催化N20分解的性能,而BaO对类钙钛矿催化分解N20的活性有严重的抑制作用。La1.6Sr0.4CuO4-20%MgO催化剂表现出了非常好的催化性能,450℃时N2的生成率达到了100%。另外,本文还考察了与碱土碳酸盐混合后,对类钙钛矿复合氧化物催化剂催化N20分解的影响,经研究发现,与20%BaCO3混合后类钙钛矿催化剂的活性得到提升,而SrCO3、CaCO3的混合对催化剂的活性没有太大的影响。

全文目录


中文摘要  2-3
Abstract  3-4
目录  4-8
第1章 绪论  8-20
  1.1 氧化亚氮的化学性质和用途  8
  1.2 氧化亚氮的来源及危害  8-9
  1.3 国内外研究现状  9-19
    1.3.1 氧化亚氮的催化消除方法  9-10
    1.3.2 氧化亚氮的催化消除  10-19
  1.4 实验研究的主要内容  19-20
第2章 实验部分  20-26
  2.1 化学试剂与仪器设备  20-21
    2.1.1 实验试剂  20
    2.1.2 实验仪器  20-21
  2.2 催化剂的制备  21-23
    2.2.1 类钙钛矿催化剂粉体的制备  21-22
    2.2.2 钙钛矿催化剂粉体的制备  22-23
  2.3 催化剂活性评价  23-24
  2.4 催化剂表征  24-26
第3章 (类)钙钛矿型复合氧化物催化分解N_2O  26-47
  3.1 La_(1.6)M_(0.4)NiO_4(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  26-29
    3.1.1 La_(1.6)M_(0.4)NiO_4(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化剂的XRD表征  26-27
    3.1.2 La_(1.6)M_(0.4)NiO_4催化剂的N_2O分解活性  27-28
    3.1.3 La_(1.6)M_(0.4)NiO_4催化剂的H_2-TPR研究  28-29
  3.2 掺杂不同Ba量的La_(2-x)Ba_xNiO_4催化N_2O分解  29-31
    3.2.1 La_(2-x)Ba_xNiO_4(x=0.2、0.4、0.6、0.8)催化剂的XRD表征  29-30
    3.2.2 La_(2-x)Ba_xNiO_4催化剂的N_2O分解活性  30
    3.2.3 La_(2-x)Ba_xNiO_4催化剂的H_2-TPR研究  30-31
  3.3 La_(1.6)M_(0.4)NiO_4-T(M=Mg、Ca、Sr、Ba;T=750/900℃)催化N_2O分解  31-34
    3.3.1 La_(1.6)M_(0.4)NiO_4-750(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化剂的XRD表征  31-32
    3.3.2 La_(1.6)M_(0.4)NiO_4-750催化剂的N_2O分解活性  32-33
    3.3.3 La_(1.6)M_(0.4)NiO_4-750催化剂的H_2-TPR研究  33-34
    3.3.4 不同温度焙烧的La_(1.6)M_(0.4)NiO_4(M=Mg、Ca、Sr、Ba)活性比较  34
  3.4 La_(1.6)M_(0.4)CuO_4(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  34-37
    3.4.1 La_(1.6)M_(0.4)CuO_4(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化剂的XRD表征  34-35
    3.4.2 La_(1.6)M_(0.4)CuO_4催化剂的N_2O分解活性  35-36
    3.4.3 La_(1.6)M_(0.4)CuO_4催化剂的H_2-TPR研究  36-37
  3.5 La_(0.8)M_(0.2)MnO_(3.15)(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  37-40
    3.5.1 La_(0.8)M_(0.2)MnO_(3.15)(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化剂的XRD表征  37-38
    3.5.2 La_(0.8)M_(0.2)MnO_(3.15)催化剂的N_2O分解活性  38-39
    3.5.3 La_(0.8)M_(0.2)MnO_(3.15)催化剂的H_2-TPR研究  39-40
  3.6 La_(0.8)M_(0.2)CoO_3(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  40-42
    3.6.1 La_(0.8)M_(0.2)CoO_3(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化剂的XRD表征  40-41
    3.6.2 La_(0.8)M_(0.2)CoO_3催化剂的N_2O分解活性  41
    3.6.3 La_(0.8)M_(0.2)CoO_3催化剂的H_2-TPR研究  41-42
  3.7 La_(0.8)M_(0.2)FeO_3(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  42-45
    3.7.1 La_(0.8)M_(0.2)FeO_3(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化剂的XRD表征  42-44
    3.7.2 La_(0.8)M_(0.2)FeO_3催化剂的N_2O分解活性  44
    3.7.3 La_(0.8)M_(0.2)FeO_3催化剂的H_2-TPR研究  44-45
  3.8 本章小结  45-47
第4章 碱土氧化物对类钙钛矿催化消除N_2O的影响  47-84
  4.1 碱土氧化物MO(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  47
  4.2 La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%MO(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  47-55
    4.2.1 La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%MO系列催化剂的原位XRD研究  47-53
    4.2.2 La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%MO催化剂的N_2O分解活性  53
    4.2.3 La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%MO催化剂的H_2-TPR研究  53-55
  4.3 La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%BaO催化N_2O分解  55-67
    4.3.1 La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%BaO催化剂的N_2O分解活性  55-59
    4.3.2 La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%BaO催化剂的O_2-TPD研究  59-61
    4.3.3 La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%BaO在O_2存在的条件下催化N_2O分解  61-67
  4.4 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%MO(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  67-69
    4.4.1 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%MO催化剂的N_2O分解活性  67-68
    4.4.2 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%MO催化剂的H_2-TPR研究  68-69
  4.5 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%MgO催化N_2O分解  69-72
    4.5.1 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%MgO(Fresh)催化剂N_2O分解活性  69-71
    4.5.2 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%MgO(Tested)催化剂N_2O分解活性  71-72
  4.6 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%BaO催化N_2O分解  72-78
    4.6.1 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%BaO催化剂的N_2O分解活性  72-75
    4.6.2 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%BaO在O_2存在的条件下催化N_2O分解  75-77
    4.6.3 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%BaO催化剂O_2-TPD研究  77-78
  4.7 La_(1.6)Sr_(0.4)CuO_4-20%MO(M=Mg、Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  78-82
    4.7.1 La_(1.6)Sr_(0.4)CuO_4-20%MO催化剂的N_2O分解活性  78-79
    4.7.2 La_(1.6)Sr_(0.4)CuO_4-20%MO催化剂H_2-TPR研究  79-80
    4.7.3 La_(1.6)Sr_(0.4)CuO_4-20%MO催化剂O_2-TPD研究  80-81
    4.7.4 20%CaO对类钙钛矿催化N_2O分解的促进作用  81-82
    4.7.5 20%BaO对类钙钛矿催化N_2O分解的抑制作用  82
  4.8 本章小结  82-84
第5章 碱土碳酸盐对类钙钛矿催化消除N_2O的影响  84-96
  5.1 碱土碳酸盐MCO_3(M=Ca、Sr、Ba)催化N_2O分解  84-85
    5.1.1 MCO_3(M=Ca、Sr、Ba)催化剂的XRD表征  84-85
    5.1.2 MCO_3催化剂的N_2O分解活性  85
  5.2 20%MCO_3(M=Ca、Sr、Ba)对类钙钛矿催化N_2O分解的影响  85-93
    5.2.1 La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%MCO_3催化N_2O分解活性  85-86
    5.2.2 La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4-20%MCO_3催化N_2O分解活性  86-87
    5.2.3 20%BaCO_3对La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4催化N_2O分解的影响  87-89
    5.2.4 20%CaCO_3对La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4催化N_2O分解的影响  89-91
    5.2.5 不同的前处理对La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4-20%BaCO_3催化N_2O分解的影响  91-92
    5.2.6 BaCO_3对La_(1.6)M_(0.4)NiO_4(M=Ba、Sr)催化N_2O分解的影响  92-93
  5.3 O_2对La_(1.6)M_(0.4)NiO_4(M=Ba、Sr)催化N_2O分解的影响  93-95
    5.3.1 O_2对La_(1.6)Ba_(0.4)NiO_4催化N_2O分解的影响  93-94
    5.3.2 O_2对La_(1.6)Sr_(0.4)NiO_4催化N_2O分解的影响  94-95
  5.4 本章小结  95-96
结论  96-98
参考文献  98-107
致谢  107-108

相似论文

  1. 生物质快速热解气化过程中碱/碱土金属析出规律的试验研究,TK6
  2. 胶州湾东北沿岸盐渍土壤与碱蓬中的微量元素,X50
  3. 2，4-二氯酚在铜基催化剂上的有效氧化降解,X703
  4. 碱土钒酸盐发光材料R_2V_2O_7（R=Ca，Sr，Ba）的制备和发光性质研究,TB34
  5. 高氯酸盐/有机溶剂的作用及计算,O645
  6. FeZSM-5改性及其催化分解N_2O的研究,O643.36
  7. 碱土金属—含氮羧酸配合物的合成和性质研究,O621.13
  8. 掺Eu~（2+）的硼铝酸盐玻璃的研制,TQ171.6
  9. 碱土金属掺杂对Pd/CZA三效催化剂空燃比窗口特性的影响研究,O643.36
  10. 碱土金属改性SAPO-34催化甲醇制烯烃,TQ221
  11. 典型碱金属碱土金属对焦炭-CO_2反应性影响的研究,TQ520.1
  12. 碱金属/碱土金属对生物质热解特性影响的实验研究,TK6
  13. 布里渊区在高压物理中的应用,O521.2
  14. 碱金属、碱土金属与3-氨基-5-羧基-1，2，4-三唑配合物的合成、表征及燃烧催化性能的研究,O621.13
  15. 凝胶法制备改性活性氧化铝研究,TQ133.1
  16. 密度泛函理论研究碱土金属改性对氧化铈储放氧性能影响,O614.332
  17. 负载型Ru、Rh催化剂催化一氧化二氮分解的研究,O643.3
  18. 以三脚架结构化合物为载体的离子选择电极的研究,O646.5
  19. 稀土醇盐及稀土氧化物介孔材料的合成及表征,TB383
  20. Q195连铸板坯中非金属夹杂物的研究,TF777

中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
© 2012 www.xueweilunwen.com