学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

光催化降解多溴联苯醚的研究

作　者: 孙彦
导　师: 陈亮
学　校: 东华大学
专　业: 环境工程
关键词: 多溴联苯醚二氧化钛光催化还原脱溴
分类号: X70
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 82次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

多溴联苯醚(PBDEs)是一种重要的溴系阻燃剂,其亲脂性强、化学性质稳定,属于典型的难降解有机污染物。目前,在电子、电器家具、建筑材料等行业中多溴联苯醚有着广泛的应用。随着多溴联苯醚在环境中含量的不断增加已造成全球性的环境污染,严重危害了生态系统和人体的健康。因此,寻求一种合理的多溴联苯醚处理及修复技术也变得越来越重要。本文选取被广泛应用的十溴联苯醚(BDE-209)作为研究对象,研究了在模拟太阳光光催化体系中对其的降解效果和降解机理,以期对理论研究和实际应用提供相关的基础数据。本研究由以下三部分组成。第一部分：采用高效液相色谱法作为十溴联苯醚的检测方法,参阅相关文献,确定了相应的检测条件；实验以模拟太阳光作为光源,在氮气保护下,研究了TiO2悬浮体系中十溴联苯醚的光催化降解反应。研究发现,TiO2悬浮体系可以有效的实现对BDE-209的催化降解。实验考查了各种影响因素,如光源、催化剂的投加量、BDE-209的起始浓度、空穴清除剂对光催化降解的影响。在此基础上研究了其光催化反应动力学。结果表明当TiO2投加量为1g/L,BDE-209的起始浓度为20mg/L,空穴清除剂选用甲醇时BDE-209的降解效率最高,光照反应150min后降解率可达到78.6%。光催化反应符合一级反应动力学,反应速率常数为0.0103min-1。第二部分：为了进一步提高BDE-209的光催化降解效果,以20W紫外灯作为光源,在Ti02悬浮体系中,在氮气保护和空穴清除剂的作用下,采用光催化还原法,还原银离子制备了Ag/TiO2。并利用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、能谱分析(EDS)等手段进行表征。结果发现,光催化还原法有效的将Ag沉积到Ti02表面。以模拟太阳光作为光源,以制备的Ag/TiO2作为催化剂,用量为1g/L,BDE-209的起始浓度为20mg/L,空穴清除剂选用甲醇时进行光催化降解实验。结果表明,经模拟太阳光光照,30min内BDE-209降解率达到96%,60min内即实现全部降解,降解率较Ti02悬浮体系大大提高。第三部分：采用GC-EI/MS和GC-CI/MS两种方法作为光催化降解产物的检测方法,确定检测条件,并对TiO2悬浮体系的光催化降解产物进行定性分析。结果表明,降解产物中检测到一系列低溴代产物的生成,反应1h后六溴联苯醚出现,反应2h后五溴联苯醚出现,反应6h后出现少量三溴联苯醚。随着反应的进行,产物所含溴的数量逐渐减少。由降解产物推断光催化反应机理为：逐级还原脱溴的过程。催化剂受光激发产生光生空穴和电子,空穴清除剂(甲醇)被空穴氧化,而十溴联苯醚作为电子受体,得到电子被加氢还原,并逐级脱溴形成低溴代产物。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-12
第一章绪论  12-29
  1.1 多溴联苯醚的概况  12-22
    1.1.1 多溴联苯醚的物理化学性质  12-13
    1.1.2 多溴联苯醚的应用  13-15
    1.1.3 多溴联苯醚的毒性  15-17
    1.1.4 多溴联苯醚的污染水平及污染趋势  17-19
    1.1.5 多溴联苯醚的控制  19-21
    1.1.6 多溴联苯醚的检测技术  21-22
  1.2 光催化方法概述  22-27
    1.2.1 光催化反应的机理  22-24
    1.2.2 光催化技术的应用  24-25
    1.2.3 光催化还原的影响因素  25-26
    1.2.4 提高TiO_2活性的方法  26-27
  1.3 论文的选题思路、意义和创新点  27-28
    1.3.1 论文的选题思路和意义  27-28
    1.3.2 课题创新性  28
  1.4 主要研究内容  28-29
第二章实验材料及研究方法  29-36
  2.1 实验材料  29-31
    2.1.1 主要实验仪器  29-30
    2.1.2 主要实验材料  30-31
  2.2 光催化反应装置  31-32
  2.3 光催化实验方法  32
  2.4 目标物浓度的分析  32-36
    2.4.1 色谱条件的选择  32-34
    2.4.2 分析方法  34
    2.4.3 光催化剂的表征  34-36
第三章 TiO_2光催化还原多溴联苯醚的研究  36-44
  3.1 光照对光催化反应的影响  36-37
  3.2 TiO_2用量对光催化反应的影响  37-38
  3.3 BDE-209起始浓度对光催化反应的影响  38-39
  3.4 不同的空穴清除剂对光催化反应的影响  39-40
  3.5 光催化反应动力学  40-43
  3.6 小结  43-44
第四章 Ag/TiO_2的制备、表征及对多溴联苯醚光催化降解的研究  44-49
  4.1 Ag/TiO_2的制备  44-45
    4.1.1 制备原理  44
    4.1.2 制备方法  44-45
  4.2 Ag/TiO_2的的表征  45-47
    4.2.1 TEM分析  45-46
    4.2.2 XRD分析  46
    4.2.3 EDS分析  46-47
  4.3 Ag/TiO_2光催化降解多溴联苯醚  47-48
  4.4 小结  48-49
第五章光催化降解产物的分析  49-56
  5.1 GC-MS方法的选择  49-52
    5.1.1 GC-EI/MS  49-50
    5.1.2 GC-CI/MS  50-52
  5.2 光催化降解产物的分析  52-54
  5.3 光催化降解机理的初探  54
  5.4 小结  54-56
第六章结论与建议  56-58
  6.1 结论  56-57
  6.2 建议  57-58
参考文献  58-63
攻读学位期间的主要学术成果  63-64
致谢  64

光催化降解多溴联苯醚的研究

内容摘要

全文目录

相似论文