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水溶液中痕量镅在容器壁上的吸附研究

作　者: 肖成建
导　师: 陈银亮
学　校: 中国工程物理研究院
专　业: 核燃料循环与材料
关键词: 镅吸附容器壁玻璃
分类号: O647.31
类　型: 硕士论文
年　份: 2005年
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内容摘要

在放射化学的研究中,研究放射性物质在容器壁上的吸附是一件非常有意义的工作。由于影响因素复杂,实验结果不好重复,使得容器壁的吸附是一个不定因素,目前只能得到定性的推测。本文首先用静态浸泡的方法,研究四种不同材质（硬质玻璃、石英、聚乙烯、聚四氟乙烯）的容器壁对水溶液中痕量镅(²⁴¹Am（Ⅲ）)的吸附。实验结果表明,不同材质的容器壁经过不同方法处理后,吸附均有所差异。所选容器壁材质中,聚四氟乙烯的吸附能力最小,聚乙烯的吸附能力最大;所用处理方法中,硅烷化能有效减少器壁吸附。针对放化实验操作中广泛使用的玻璃器皿,本文用玻璃微球表面模拟容器壁,即用一定量的玻璃微球作吸附剂,采用浸泡—振荡的方法,系统地研究不同溶液介质条件下镅在玻璃表面上的吸附。实验研究表明,溶液介质条件对吸附的影响非常显著:降低溶液温度、降低pH值、增大离子强度、选择离子价态高的电解质(如Al³⁺)和络合能力强的络合剂（如F^-）均能有效减少镅的吸附。因此,在放化分离纯化镅流程里的一个水相体系中（1mol/L Al（NO₃）₃+4mol/L NaNO₃+0.1mol/L HNO₃）,即便玻璃的表面积增大到50.25m²,玻璃表面上也没有镅的吸附损失。采用Lagergren一级动力学方程和BAM理论的液膜扩散方程描述了Am（Ⅲ）在玻璃—水溶液界面上的吸附过程;热力学计算得到吸附热ΔH=17.2±1.8kJ/mol,表明Am（Ⅲ）在玻璃—水溶液界面上的吸附为一个吸热的过程。通过综合分析上述实验结果,从微观络合模式的角度建立了玻璃表面的Stern双电层模型,合理地阐释了不同溶液介质条件下镅在玻璃表面上的吸附现象。本文的研究结果可以为如何有效地减少或避免放射性物质在容器壁上的吸附损失,以及预示其它三价镧锕元素的吸附性质,提供实验方法和依据。

全文目录

第一章绪论  9-29
  1.1 引言  9-10
  1.2 水溶液中痕量元素在容器壁上吸附的研究概要  10-18
    1.2.1 水溶液中痕量元素在容器壁上吸附的研究现状  10-12
    1.2.2 水溶液中痕量元素在容器壁上吸附的影响因素  12-16
    1.2.3 水溶液中痕量元素在容器壁上吸附的研究方法  16-18
  1.3 有关固液吸附的基本理论  18-29
    1.3.1 固液吸附理论的宏观研究  18-19
    1.3.2 固液吸附理论的微观研究  19-25
    1.3.3 吸附现象的分类  25-27
    1.3.4 溶液理论的研究进展  27-29
第二章镅  29-34
  2.1 镅的水溶液化学  29-31
    2.1.1 镅的氧化态  29
    2.1.2 镅的络合物  29-30
    2.1.3 水溶液中的存在形式  30-31
  2.2 镅的分析方法  31-34
    2.2.1 辐射测量法  31-32
    2.2.2 分光光度法  32
    2.2.3 重量法  32-34
第三章水溶液中镅在容器壁上的吸附实验研究  34-39
  3.1 引言  34
  3.2 实验部分  34-35
    3.2.1 实验材料  34-35
    3.2.2 实验方法与内容  35
  3.3 实验结果与讨论  35-38
    3.3.1 数据处理方法  35-36
    3.3.2 平衡时间的测定  36
    3.3.3 器壁材料及其处理方法对吸附的影响  36-38
  3.4 小结  38-39
第四章水溶液中镅在玻璃表面上的吸附实验研究  39-49
  4.1 引言  39
  4.2 实验部分  39-42
    4.2.1 实验材料  39-40
    4.2.2 实验方法与内容  40-42
  4.3 实验结果与讨论  42-48
    4.3.1 平衡时间的测定  42
    4.3.2 温度对吸附的影响  42-43
    4.3.3 pH对吸附的影响  43-44
    4.3.4 F浓度对吸附的影响  44-46
    4.3.5 电解质(Na~+、Ca~(2+)、Al~(3+))对吸附的影响  46-47
    4.3.6 络合剂(ClO_4~(?)、Cl~-、NO_3~-、F~-)对吸附的影响  47
    4.3.7 放化分离纯化镅流程中镅在玻璃上的吸附  47-48
  4.4 小结  48-49
第五章硝酸溶液中镅从玻璃表面上解吸的实验研究  49-52
  5.1 实验部分  49-50
    5.1.1 实验材料  49
    5.1.2 实验方法与内容  49-50
  5.2 实验结果与讨论  50-51
    5.2.1 浸泡—振荡解吸  50
    5.2.2 柱解吸  50-51
  5.3 小结  51-52
第六章玻璃—水溶液界面吸附镅的界面反应特征研究  52-61
  6.1 吸附动力学  52-53
  6.2 吸附热力学  53-54
  6.3 吸附机理的讨论  54-56
  6.4 玻璃—水溶液界面吸附镅的微观模型  56-60
    6.4.1 Stern双电层模型  56-58
    6.4.2 定性解释与讨论  58-60
  6.5 小结  60-61
第七章影响实验结果相关因素的探讨  61-66
  7.1 溶液配制方法  61-63
    7.1.1 溶液配制方法  61
    7.1.2 实验结果与讨论  61-62
    7.1.3 小结  62-63
  7.2 样品测量方法  63-65
    7.2.1 测量时间的选择  63
    7.2.2 通用闪烁探头  63-64
    7.2.3 液体闪烁计数器  64-65
  7.3 小结  65-66
结论  66-67
致谢  67-68
参考文献  68-71
附录  71

水溶液中痕量镅在容器壁上的吸附研究

内容摘要

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