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改性纳米二氧化钛原位光电催化降解活性染料废水

作　者: 卑圣金
导　师: 蔡再生
学　校: 东华大学
专　业: 纺织化学与染整工程
关键词: 溶胶-凝胶 La3+掺杂纳米TiO2 活性炭光电催化活性染料废水回用
分类号: X791
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

近年来,纳米TiO₂因具有高的光催化活性,良好的化学稳定性、并且廉价无毒等优点,被广泛应用于有机污染物降解、污水处理、空气净化、印染废水脱色处理等领域,成为研究的热点。而如何更有效地发挥其功能是保证光催化反应顺利进行乃至工业推广的关键环节。以印染废水处理为例,TiO₂本身对染料等有机物的吸附能力较弱,若采用吸附性载体负载TiO₂则可显著提高TiO₂的光催化效率。吸附剂作为载体的最大优势是可以将有机物吸附到TiO2粒子的周围,增加局部浓度及避免中间产物挥发或游离,加快反应速度。目前,这方面工作已取得一定的进展。本论文采用溶胶-凝胶方法,制备出具有较高光催化活性的纳米TiO2和掺杂稀土离子La³⁺的TiO2催化剂,并采用多次浸渍超声-干燥一煅烧操作将其负载在活性炭上,形成掺杂稀土离子La³⁺的负载型光催化剂TiO₂/AC。通过TG、TEM、SEM、XRD、FT-IR、UV-Vis等分析手段对纳米TiO₂和负载型催化剂的表面形貌、物化性能、晶态结构等进行了表征。并将其作为第三极,填充至自行设计的一种新型的多层间隔固定床非均相三维电极光电催化反应器。以工厂常用的活性红染料为研究对象,对该光电反应器进行了三维粒子电极和活性染料降解率的表征。研究了光催化、电催化氧化及光电催化体系对活性染料的降解率曲线,完成了La掺杂量、负载型催化剂用量、染料初始浓度、无机盐、pH值、外加电压值对降解率的条件优化,最后将脱色后的染色废水回用于棉织物染色中,对染色织物的颜色特征进行了比较。研究表明;温度升至450℃,可制得具有较高活性的锐钛矿型TiO₂,染料浓度对光催化反应速率的影响均遵循Langmiur-Hinshelwood动力学模式。在相同条件下,光电协同催化体系的降解速率常数大于电催化与光催化体系的降解速率常数之和,自行研制的新型光电催化反应器具有良好的协同效应。在该光电催化反应器中,间隔式结构和压缩空气可有效增强传质效应及光激发的TiO₂粒子电极之间的碰撞几率,从而使外电场能有效地捕获光生电子。外加电压能有效分离空穴和光电子。La³⁺可以显著细化TiO₂的晶粒尺寸,提高TiO₂/AC的光电催化活性。当活性炭用量为100g/L时,活性染料染色废水的脱色率达最高;pH值在中性范围时,其对活性染料染色废水的脱色几乎无影响;氯化钠的添加则有利于脱色效果的改善;脱色后废水回用于织物的活性染料染色中,颜色和牢度均能达到要求。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-14
1 绪论  14-28
  1.1 背景  14-15
  1.2 纳米TiO_2光催化氧化的研究及发展方向  15-22
    1.2.1 纳米TiO_2光催化剂的开发  15-16
    1.2.2 纳米TiO_2光催化反应器  16-18
    1.2.3 纳米TiO_2光催化性能的影响因素  18-20
    1.2.4 纳米TiO_2光催化氧化技术的发展方向  20-22
  1.3 纳米TiO_2光电催化技术研究现状  22-24
    1.3.1 光电极  22-23
    1.3.2 纳米TiO_2光电催化反应器  23
    1.3.3 光电催化降解染料  23-24
  1.4 纳米TiO_2的固载  24-26
    1.4.1 纳米TiO_2固载的载体  24-25
    1.4.2 纳米TiO_2在载体上的固定方法  25
    1.4.3 固载与掺杂改性相结合  25-26
  1.5 染料废水的处理  26-27
    1.5.1 染料废水的现状和特点  26
    1.5.2 染料废水的处理方法  26
    1.5.3 处理染料废水中的活性炭的新用途  26-27
  1.6 本课题研究思路和内容  27-28
2 实验原理和器材  28-37
  2.1 实验原理  28-32
    2.1.1 溶胶-凝胶的基本概念及原理  28
    2.1.2 溶胶-凝胶法制备纳米TiO_2膜原理  28-30
    2.1.3 纳米TiO_2光催化氧化染料的基本机理  30-31
    2.1.4 纳米TiO_2的稀土元素掺杂机理  31
    2.1.5 纳米TiO_2光电催化原理  31-32
  2.2 实验材料及实验流程  32-35
    2.2.1 实验药品及仪器  32-35
    2.2.2 实验流程图  35
  2.3 活性染料降解实验装置简介  35-37
    2.3.1 紫外光催化实验装置  35-36
    2.3.2 三维电极光电催化反应装置  36-37
3 纳米TiO_2的制备、光催化性能及其动力学研究  37-50
  3.1 实验部分  37-39
    3.1.1 纳米TiO_2的制备  37-38
    3.1.2 纳米TiO_2的表征  38
    3.1.3 纳米TiO_2光催化反应性能测试  38-39
  3.2 结果与讨论  39-49
    3.2.1 影响溶胶-凝胶的因素分析  39-40
    3.2.2 TiO_2催化剂的表征分析  40-44
    3.3.3 纳米TiO_2光催化脱色  44-46
    3.3.4 纳米TiO_2的光催化降解甲基橙的动力学  46-49
  3.3 本章小结  49-50
4 新型三维光电催化反应器研制及其对活性染料的深度降解  50-63
  4.1 实验部分  50-53
    4.1.1 TiO_2光电催化反应器的结构  50-51
    4.1.2 负载改性纳米TiO_2的活性炭粒子电极的制备  51-52
    4.1.3 三维粒子电极的表征  52
    4.1.4 活性染料的光电催化降解反应  52-53
  4.2 结果与讨论  53-62
    4.2.1 实验设计依据  53-54
    4.2.2 三维粒子电极的表征  54-58
    4.2.3 光电催化反应器的光电流特征  58-59
    4.2.4 光电催化降解方法与其他方法的比较  59-61
    4.2.5 光电催化反应动力学  61-62
    4.2.6 光催化剂的重复使用  62
  4.3 本章小结  62-63
5 活性染料染色废水的原位降解脱色及其回用  63-74
  5.1 实验部分  63-65
    5.1.1 脱色方法  63-64
    5.1.2 染色工艺及测定方法  64
    5.1.3 回用水的制备及回用方法  64-65
  5.2 结果与讨论  65-73
    5.2.1 La掺杂量的影响  65
    5.2.2 电解质与脱色率的关系  65-66
    5.2.3 活性红初始浓度的影响  66-67
    5.2.4 三维电极填充量的影响  67
    5.2.5 电压与脱色率的关系  67-68
    5.2.6 PH值与脱色率的关系  68-69
    5.2.7 活性染料的UV-Vis分析  69-70
    5.2.8 脱色废水的回用分析  70-73
  5.3 本章小结  73-74
6 结论和建议  74-76
  6.1 结论  74-75
  6.2 建议  75-76
参考文献  76-83
攻读学位期间发表的学术论文  83-84
致谢  84

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