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银锰分子筛的制备、结构以及对甲醛和氮氧化物的催化性能研究

作　者: 曹青青
导　师: 唐幸福；贾莉伟
学　校: 复旦大学
专　业: 环境工程
关键词: 银锰分子筛(Ag-OMS-2) 结构精细分析 催化氧化甲醛 氧的活化 NH3-SCR 反应机理
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


本论文主要研究了银锰分子筛(Ag-OMS-2)的结构,及其在治理空气污染物甲醛和氮氧化物的催化性能研究。本论文采用回流法成功合成了氧化锰八面体分子筛纳米棒,并在分子筛孔道内掺杂了银原子和银离子(Ag0-OMS-2和Ag+-OMS-2),利用同步辐射X射线吸收精细结构谱(XAFS)和X射线衍射的全谱拟合对银锰分子筛的结构进行了精细解析。TEM和XRD研究结果表明Ago成功掺杂于OMS-2分子筛的孔道中,形成了高分散的单原子Ag结构,这一结果的发现对金属单原子分散的研究上具有创新意义。ICP表征发现Ag0-OMS-2中K+相对载体K-OMS-2中K含量并未减少,说明Ag进入孔道并非通过离子交换的形式,而是通过占据OMS-2空的孔道。比较Ag0-OMS-2, Ag+-OMS-2, K-OMS-2三种催化剂催化甲醛完全氧化的性能,发现Ag0-OMS-2具有最高的催化活性。H2-TPR结果同时表明,Ago具有Ag0-OMS-2较好的低温还原性能。比表面积BET测试表明三种催化剂具有相似的外表面。因此,银锰分子筛催化氧化甲醛的吸附位和活性位点主要发生在孔口。Ag0-OMS-2具有较高催化氧化能力的原因：位于孔口的Ag0可极大地促进氧的活化,进一步将吸附在孔口的甲醛氧化,最终达到提高K-OMS-2催化完全氧化甲醛的目的。此外,本论文还研究了银锰分子筛在NH3-SCR反应上的构效关系。研究表明,NH3-SCR反应主要发生在银锰分子筛催化剂的外表面半孔道结构上,孔道中掺杂的金属原子／离子对NH3-SCR反应的影响不大。NH3-SCR反应机理在银锰氧分子筛的反应机理为：半孔道上的高活性晶格氧是锰氧分子筛具有优异NH3-SCR反应性能的主要原因。

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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