学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

对甲基苄醇及其近似物的介孔催化合成研究

作　者: 张丽琼
导　师: 王继良
学　校: 昆明医学院
专　业: 药物化学
关键词: 对甲基苄醇 1，4-萘醌辅酶Q0 介孔催化剂催化氧化
分类号: TQ243.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 34次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

对甲基苄醇是重要的有机精细化工原料,在医药、农药、化工用品的合成等方面有广泛应用,主要用于制取增塑剂、农药和香料。对甲基苄醇的合成方法很多;1,4-萘醌为医药、染料、香料、农药、增塑剂等的重要中间体,主要是合成蒽醌、四氢蒽醌、高纯度1一氨基蒽醌的中间体,也是一种较好的防腐剂和杀菌剂;辅酶Q₀是合成辅酶Q₁₀和艾地苯醌的重要中间体,也可用于神经系统紊乱症的治疗。介孔催化剂是以表面活性剂为模板,通过有机物和无机物界面作用组装生成的孔道结构规则、孔径介于2～50nm的无机多孔材料。其可重复性及环保性的特性,逐渐使之成为催化氧化领域的研究热点。另外介孔催化剂还具有孔径均一、比表面积大、孔体积大、水热稳定性好、催化剂和化合物易分离的特点。在该氧化反应中,氧化剂双氧水的分解产物（氧气、水）对环境无污染,是绿色氧化剂。本文采用新型的介孔催化氧化体系（介孔催化剂-双氧水）,并对该氧化体系的影响因素（催化剂种类、溶剂种类、反应温度、反应时间、双氧水用量、催化剂用量等）进行优化,首次高转化率{100%}、高选择性{90.1%}地将廉价的对二甲苯直接氧化为对甲基苄醇。通过催化剂空白及回收实验证实催化剂有显著的催化活性且重复使用其活性基本不变。该实验有望为对甲基苄醇的合成提供一条高效、环保、经济、简单的合成途径。类似的方法也应用到1,4-萘醌及辅酶Q₀合成中,1-萘酚、3,4,5-三甲氧基甲苯的转化率分别为84.1%,94.8%,1,4-萘醌,辅酶Q₀的选择性分别为98.9%,45.6%。都达到了预期的效果。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-11
第一部分对甲基苄醇的介孔催化合成  11-44
  一、前言  11-19
    1.1 对甲基苄醇的合成方法  11-15
      1.1.1 对甲基苯甲醛的还原  11-14
      1.1.2 降解合成  14-15
      1.1.3 对二甲苯的氧化  15
    1.2 介孔材料的基本概况  15-17
    1.3 介孔催化剂在催化氧化上的应用  17-18
      1.3.1 介孔材料在催化氧化上的应用  17
      1.3.2 介孔催化剂的应用  17-18
    1.4 氧化剂的发展概况  18-19
  二、实验部分  19-26
    2.1 主要试剂  19-20
    2.2 主要实验仪器及装置  20
    2.3 实验方法  20-26
      2.3.1 催化剂的表征方法  20-22
      2.3.2 对甲基苄醇的催化合成方法  22
      2.3.3 催化剂使用寿命测定  22
      2.3.4 高效液相分析方法的建立  22-23
      2.3.5 标准曲线相关参数表(Table 1.3)及标准曲线图(Figure1.2)  23-26
  三、结果与讨论  26-37
    3.1 KMnO_4/MCM-48介孔催化剂的表征  26-28
      3.1.1 KMnO_4/MCM-48的N_2吸附讨论  26-27
      3.1.2 KMnO_4/MCM-48的固体紫外可见图(UV-Vis图)讨论  27-28
    3.2 对甲基苄醇的合成  28-37
      3.2.1 溶剂对反应的影响  28-30
      3.2.2 催化剂种类对反应的影响  30-31
      3.2.3 反应温度的影响  31-32
      3.2.4 反应时间的影响  32-33
      3.2.5 双氧水用量的影响  33-34
      3.2.6 催化剂用量对反应的影响  34-35
      3.2.7 催化剂的回收利用实验  35-36
      3.2.8 催化剂的热过滤实验  36
      3.2.9 甲苯和邻二甲苯的介孔催化氧化初步探索  36-37
  四、结论  37-38
  参考文献  38-44
第二部分 1,4-萘醌的介孔催化合成  44-60
  一.前言  44-47
    1.1 以萘为原料合成1,4-萘醌  44-45
    1.2 以1-萘酚为原料合成1,4-萘醌  45-47
  二.实验部分  47-52
    2.1 实验仪器与试剂  47
    2.2 实验方法  47
    2.3 催化剂的表征  47-49
    2.4 定量分析方法  49-52
      2.4.1 高效液相色谱条件  49
      2.4.2 标准曲线的相关参数及标准曲线  49-52
  三.结果与讨论  52-57
    3.1 反应溶剂对反应的影响  52
    3.2 不同催化剂对反应的影响  52-53
    3.3 主要影响因素反应温度对反应的影响  53-54
    3.4 反应时间对反应的影响  54
    3.5 H_2O_2用量对反应的影响  54-55
    3.6 催化剂用量对反应的影响  55-56
    3.7 催化剂空白对照实验  56
    3.8 介孔催化剂Cr/Ti/SiO_2回收利用实验  56-57
  四、结论  57-58
  参考文献  58-60
第三部分辅酶Q_0的介孔催化合成研究  60-77
  一、前言  60-64
    1.1 辅酶Q_0的作用  60
    1.2 辅酶Q_0的合成方法  60-64
  二、实验部分  64-67
    2.1 实验仪器和化学试剂  64-65
    2.2 实验方法  65
    2.3 定量分析方法  65-67
  三、结果与讨论  67-74
    3.1 催化剂种类对TMT氧化反应的影响  67-68
    3.2 溶剂种类对TMT氧化反应的影响  68-69
    3.3 催化剂Cu-SBA-15的影响  69-72
      3.3.1 温度对氧化反应的影响  69-70
      3.3.2 双氧水(30%)对TMT氧化反应的影响  70
      3.3.3 反应时间对反应的影响  70-71
      3.3.4 催化剂用量对反应的影响  71-72
    3.4 催化剂回收利用实验  72
    3.5 催化剂空白实验  72-73
    3.6 催化剂筛选试验  73-74
  四、结论  74
  参考文献  74-77
附录Ⅰ 实验中各标准溶液的配制  77-78
对甲基苄醇合成方法的研究进展综述  78-93
攻读硕士学位论文期间发表的文章  93-94
感谢  94

对甲基苄醇及其近似物的介孔催化合成研究

内容摘要

全文目录

相似论文