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MWCNTs/TiO_2复合光催化剂的制备及其对水中持久性有机污染物的降解研究

作　者: 王辉
导　师: 王慧龙
学　校: 大连理工大学
专　业: 无机化学
关键词: 光催化剂 制备 二硝基酚 偶氮染料
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


持久性污染物如硝基酚和染料废水是工业废水的主要来源,其水量大,浓度高,成分复杂,色度深,盐度高,毒性强,难生化降解。近年来环境净化中采用的TiO2太阳光催化技术具有无毒、廉价、活性高等优点而引起人们的关注。然而TiO2需要紫外光的激发才能克服其带隙（Eg=3.2 eV）产生作用,对太阳光的利用率很低。提高光能利用效率的关键在于突破催化剂的禁带宽度,使其光谱响应向可见光扩展。多壁碳纳米管（MWCNTs）具有独特的导电性能和较强的吸附活性,若将MWCNTs和TiO2进行复合,诱导促使电子转移,有望提高TiO2的可见光活性。课题着眼于制备MWCNTs/TiO2并应用于光催化处理持久性有机污染物废水。论文分以下几部分:（1）采用溶胶-凝胶法制备了TiO2和MWCNTs/TiO2光催化剂,运用X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外-可见吸收光谱（UV-vis）和热重-差热（TG-DTA）等技术表征了光催化剂。结果显示所制样品均为锐钛矿结构且平均粒径在20 nm左右的球形粒子。MWCNTs的加入微弱影响了TiO2的粒径和团聚情况。和TiO2相比,MWCNTs/TiO2的紫外可见最大吸收波长发生了明显的红移。（2）利用MWCNTs/TiO2分别对2,4-二硝基苯酚（DNP）、2,6-二硝基对甲基酚（DNPC）和2-仲丁基-4,6-二硝基苯酚（DNBP）进行了太阳光催化降解。MWCNTs/TiO2的光催化活性远远高于TiO2;强酸或强碱环境中处理二硝基酚的效果均不理想;光催化反应符合Langmuir-Hinshelwood模型;MWCNTs/TiO2在较高温度下具有更高的活性;复合光催化剂中MWCNTs与TiO2的质量比为0.05%时降解二硝基酚的活性最高。光催化处理实际硝基酚废水的结果显示废水的色度和COD去除率分别达到近100%和50-65%。（3）探讨了MWCNTs/TiO2对活性嫩黄K-6G（K-6G）和酸性媒介黑7号（MB 7）光催化脱色情况。结果显示,MWCNTs/TiO2对K-6G和MB 7的暗吸附分别达到31%和42%;光脱色反应遵循一级动力学方程。MWCNTs与TiO2的质量比为0.07%时对偶氮染料脱色活性最高。在酸性条件下处理两种偶氮染料（C[K-6G]=200 mg/L;C[MB 7]=100mg/L）,催化剂用量分别为8.0 g/L和12.0 g/L。此外,MWCNTs/TiO2具有较好的再生性。因此,有望将其应用于太阳光催化处理有机污染物,为纳米水平降解有毒物和工业废弃物开辟了新的领域。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-10
1 文献综述  10-25
  1.1 前言  10
  1.2 两类持久性有机污染物概述  10-17
    1.2.1 硝基酚类污染物  10-15
    1.2.2 染料类污染物  15-17
  1.3 光催化技术的应用现状  17-23
    1.3.1 TiO_2的制备方法  18-20
    1.3.2 TiO_2光催化反应原理  20
    1.3.3 提高催化剂催化活性的途径  20-22
    1.3.4 碳纳米管的概述  22-23
  1.4 本论文的选题意义、研究内容及创新点  23-25
    1.4.1 选题意义  23
    1.4.2 研究内容  23-24
    1.4.3 创新点  24-25
2 TiO_2和MWCNTs/TiO_2光催化剂的制备与表征  25-42
  2.1 前言  25
  2.2 实验部分  25-31
    2.2.1 药品及仪器  25-27
    2.2.2 光催化剂的制备  27-28
    2.2.3 光催化剂的表征  28-30
    2.2.4 光催化剂的活性评价  30-31
  2.3 结果与讨论  31-41
    2.3.1 光催化剂制备过程中的影响因素  31-34
    2.3.2 表征结果讨论  34-41
  2.4 本章小结  41-42
3 光催化剂对二硝基酚类有机废水的太阳光催化降解  42-76
  3.1 前言  42
  3.2 实验部分  42-50
    3.2.1 仪器及药品  42-44
    3.2.2 实验方法  44-45
    3.2.3 数据分析手段  45-50
  3.3 结果与讨论  50-74
    3.3.1 DNP(2,4-dinitrophenol)的太阳光催化降解  50-57
    3.3.2 DNPC(2,6-dinitro-p-cresol)的太阳光催化降解  57-64
    3.3.3 DNBP(2-sec-butyl-4,6-dinitrophenol)的太阳光催化降解  64-71
    3.3.4 光催化剂对车间废水的太阳光催化处理  71-74
  3.4 本章小结  74-76
4 光催化剂对偶氮染料有机废水的太阳光催化脱色  76-90
  4.1 前言  76
  4.2 实验部分  76-79
    4.2.1 试剂及仪器  76-77
    4.2.2 实验方法  77-78
    4.2.3 数据分析手段  78-79
  4.3 结果与讨论  79-87
    4.3.1 光催化剂对偶氮染料吸附情况的探索  79-80
    4.3.2 光催化剂对偶氮染料的太阳光催化脱色  80-87
  4.4 可能的光催化降解(脱色)机理  87-89
  4.5 本章小结  89-90
结论  90-92
参考文献  92-99
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  99-100
致谢  100-101

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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