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新型金属—有机配位聚合物用于生物传感研究

作　者: 李鹏昊
导　师: 姚守拙；谢青季
学　校: 湖南师范大学
专　业: 分析化学
关键词: 电化学生物传感金属-有机配位聚合物纳米粒子 2,5-二巯基-1,3,4-噻二唑葡萄糖氧化酶酪氨酸酶层层自组装
分类号: O641.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

生物活性分子的固定是研制生物传感器的关键环节,开发简便有效的固定方法和制备高效固定新材料,对改善生物传感器性能至关重要。金属—有机配位聚合物(MOCPs)具有系列优异的性质,特别是其突出的吸附/包埋能力及多孔性,可望用于高效固定生物分子并发展高性能生物传感器,但鲜有相关研究。纳米材料具有丰富而独特的性质,基于纳米材料的复合材料是当前生物传感研究前沿。本文中我们制备了金属—有机配位聚合物的生物/纳米复合材料用于高效固定几种酶,并成功研制了几种高敏葡萄糖/酚类电化学生物传感器。主要工作如下：1.一锅法制备了MOCPs-酶生物复合物(MEBCs)用于生物传感研究。在含酶的pH 7.4的PBS缓冲溶液中,利用2,5-二巯基-1,3,4-噻二唑(DMcT)与HAuCl4/H2PtCl6配位反应生成MOCPs,同时原位包埋大量高活性葡萄糖氧化酶(glucose oxidase, GOx)或酪氨酸酶(tyrosinase, Tyr),得到MOCPs-酶生物复合物并滴干到电极表面,研制高性能酶传感器检测葡萄糖和多种酚。采用了紫外可见分光光度法、FTIR光谱法、拉曼光谱法和原子力显微镜法表征了所制的MEBCs。发现MOCPs能高效包埋酶同时具有优异的内部传质效率。所制生物传感器性能优于常规电聚合法和化学预氧化/电聚合单体法所制备的传感器,也明显优于文献报道同类传感器。2.制备了MOCPs-金纳米粒子(Au nanoparticles, AuNPs)-酶的生物纳米复合材料用于生物传感研究。在DMcT和酶的混合溶液中加入适量HAuCl4和H2O2,H2O2还原HAuCl4生成AuNPs,利用DMcT与HAuCl4络合生成配位聚合物,同时原位包埋酶和生成的AuNPs,得到MOCPs-AuNPs-酶的生物纳米复合物(MNEBCs)并滴干到电极表面,研制高性能酶传感器检测葡萄糖。采用了紫外可见分光光度法和FTIR光谱法等表征了所制MNEBCs。我们发现引入AuNPs可有效增加酶包埋量和活性。所制备的葡萄糖传感器灵敏度高(115μA cn-2 mM-1),检测限低(10nM,S/N=3),响应时间短,稳定性好,且其性能明显优于单纯配位聚合法制备的生物传感器。3.提出了基于配位作用层层组装MOCPs-酶生物复合物(MEBCs)、铂纳米粒子(Pt nanoparticles, PtNPs)、金纳米粒子并构建可设计可调节的酶生物传感器的新方法。发现基于MEBCs部分没有参与配位的S和N原子与金属纳米粒子／表面间的强配位作用可方便实现配位组装。同时,通过调节MEBCs, AuNPs和PtNPs的组装位置及层数,可轻易调控所制传感器检测葡萄糖的性能。

全文目录

中文摘要  3-5
ABSTRACT  5-10
第一章绪论  10-25
  1.1 电化学生物传感器  10-16
  1.2 金属—有机配位聚合物  16-22
  1.3 纳米材料  22-24
  1.4 本文构思  24-25
第二章金属—有机配位聚合物作为高效固定酶的载体用于环境毒物的灵敏电化学生物传感  25-42
  2.1 引言  25-28
  2.2 实验部分  28-30
  2.3 结果与讨论  30-41
  2.4 小结  41-42
第三章金属—有机配位聚合物-金纳米粒子-酶的生物纳米复合材料用于生物传感研究  42-55
  3.1 引言  42-43
  3.2 实验部分  43-45
  3.3 结果与讨论  45-54
  3.4 小结  54-55
第四章利用层层自组装技术构建金属—有机配位聚合物-酶-纳米粒子的新型生物传感器  55-68
  4.1 引言  55-57
  4.2 实验部分  57-59
  4.3 结果与讨论  59-67
  4.4 小结  67-68
结论和展望  68-70
参考文献  70-88
硕士期间发表的相关论文  88-89
致谢  89-90

新型金属—有机配位聚合物用于生物传感研究

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