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载银纳米粒子温度刺激响应性杂化纳米水凝胶的研究

作　者: 刘云芸
导　师: 查刘生
学　校: 东华大学
专　业: 材料加工工程
关键词: 杂化高分子材料 Ag纳米粒子聚(N-异丙基丙烯酰胺) 智能纳米水凝胶温度刺激响应性表面等离子体共振催化作用原位还原反应
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

银(Ag)纳米粒子具有许多独特的性能,如表面等离子体共振性能、杀菌作用和对某些反应具有催化活性等。将Ag纳米粒子和刺激响应性高分子材料结合起来,形成的刺激响应性杂化高分子材料中银纳米粒子的性能可响应外界刺激发生变化,因此在传感器、表面增强拉曼光谱检测、微反应器、医学检测等方面有诱人的应用前景。刺激响应性纳米水凝胶,也称之为智能纳米水凝胶,是一种粒径在1-1000nm范围内,可响应外界刺激而产生体积相转变的刺激响应性高分子纳米材料,它具有响应速度快、可稳定地分散在水中、生物相容性好和能越过许多生物屏障等特点。本论文通过原位还原反应将Ag纳米粒子直接负载在具有温度刺激响应性的聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)纳米水凝胶中,结果发现形成的杂化纳米水凝胶中Ag纳米粒子的表面等离子体共振性能和催化活性对环境温度具有明显的依赖性。本文的具体研究工作及取得的研究结果主要有以下三个方面：(1)用NaBH4原位还原PNIPAM纳米水凝胶中络合的Ag+,制备出载Ag纳米粒子的PNIPAM杂化纳米水凝胶。杂化纳米水凝胶中Ag纳米粒子的重量含量随着PNIPAM纳米水凝胶的交联密度以及AgNO3与NaBH4用量的上升而提高,最高重量含量达到25.5%。杂化纳米水凝胶中Ag纳米粒子分布比较均匀,平均粒径在8-12nm范围内,其大小随着AgNO3和NaBH4用量的增加而增大。杂化纳米水凝胶呈球形形状,单分散性较好,其粒径和溶胀比随着Ag纳米粒子含量的增加而降低。红外吸收光谱法证实杂化纳米水凝胶中Ag纳粒子和PNIPAM聚合物分子链之间存在相互作用。(2)载Ag纳米粒子的PNIPAM杂化纳米水凝胶和纯PNIPAM纳米水凝胶一样具有温度刺激响应性。Ag纳米粒子含量越高,杂化纳米水凝胶的温度刺激响应性越弱。和胶体Ag纳米粒子一样,杂化纳米水凝胶中的Ag纳米粒子同样具有表面等离子体共振光学性能。其紫外—可见吸收光谱曲线上最大吸收峰的位置、强度和半高宽都随着水介质温度的变化而发生改变,尤其是在杂化纳米水凝胶发生体积相转变时它们的改变最明显。(3)载Ag纳米粒子的PNIPAM杂化纳米水凝胶对4-硝基苯酚与NaBH4之间发生的还原反应有催化活性。其表观反应速率常数随反应温度的变化过程存在四个阶段,与杂化纳米水凝胶发生的体积相转变有关,因此该还原反应的反应速率可通过反应温度来进行调节。另外,该反应的表观速率常数随着杂化纳米水凝胶浓度增加而线性地上升。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-11
第一章绪论  11-24
  1.1 银纳米粒子的制备方法  12-14
    1.1.1 物理还原法  12-13
    1.1.2 化学还原法  13
    1.1.3 模板法  13-14
  1.2 银纳米粒子的主要应用  14-16
    1.2.1 用于化学反应的催化剂  14-15
    1.2.2 用于传感器  15
    1.2.3 用于表面增强拉曼光谱检测的基底  15-16
    1.2.4 杀菌作用  16
  1.3 载银纳米粒子的高分子杂化材料的制备方法  16-20
    1.3.1 表面接枝法制备载Ag纳米粒子的高分子杂化材料  16-17
    1.3.2 以聚合物胶束作为纳米反应器制备载银纳米粒子的高分子杂化材料  17-18
    1.3.3 以树枝状聚合物为模板制备载银纳米粒子的高分子杂化材料  18
    1.3.4 以水凝胶为载体制备载银纳米粒子的高分子杂化材料  18-19
    1.3.5 以纳米水凝胶为微反应器制备载银纳米粒子的杂化纳米水凝胶  19-20
  1.4 载银纳米粒子智能杂化纳米水凝胶的应用  20-23
    1.4.1 载银纳米粒子智能杂化纳米水凝胶用于SERS检测的基底  20-21
    1.4.2 纳米水凝胶载银纳米粒子智能杂化纳米水凝胶用于催化活性可调的催化剂  21-22
    1.4.3 载银纳米粒子智能杂化纳米水凝胶用于药物可控释放的载体  22
    1.4.4 载银纳米粒子智能杂化纳米水凝胶用于传感器  22-23
  1.5 本文主要研究内容及其研究意义  23-24
第二章载银纳米粒子温度刺激响应性杂化纳米水凝胶的合成与表征  24-35
  2.1 前言  24-25
  2.2 实验部分  25-27
    2.2.1 试剂与原料  25
    2.2.2 nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶的合成  25-26
    2.2.3 nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶的表征方法  26-27
  2.3 结果与讨论  27-34
    2.3.1 nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶中Ag纳米粒子的含量及其影响因素  27-28
    2.3.2 nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶中Ag纳米粒子的粒径及其分布情况  28-31
    2.3.3 nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶中Ag纳米粒子的晶体结构和晶粒尺寸  31-32
    2.3.4 nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶的表面形貌  32-33
    2.3.5 nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶的粒径与溶胀比及其影响因素  33-34
  2.4 本章小结  34-35
第三章载银纳米粒子温度刺激响应性杂化纳米水凝胶的表面等离子体共振性质  35-43
  3.1 前言  35-36
  3.2 实验部分  36-37
    3.2.1 试剂与原料  36
    3.2.2 用动态激光光散射法表征nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶的温度刺激响应性  36
    3.2.3 用紫外-可见光谱法表征nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶的SPR光学性能  36-37
  3.3 结果与讨论  37-42
    3.3.1 不同Ag纳米粒子含量的nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶的粒径与温度之间的关系  37-38
    3.3.2 不同Ag纳米粒子含量的nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶的SPR性能与温度之间的关系  38-42
  3.4 本章小结  42-43
第四章载银纳米粒子温度刺激响应性杂化纳米水凝胶的催化活性研究  43-51
  4.1 前言  43-44
  4.2 实验部分  44
    4.2.1 试剂与原料  44
    4.2.2 反应速率常数测试方法  44
  4.3 结果与讨论  44-50
    4.3.1 4—NP的催化还原反应及其表观反应速率常数kapp的测定方法  44-46
    4.3.2 催化反应表观速率常数kapp与反应温度之间的关系  46-49
    4.3.3 催化反应速率常数与nano-Ag/PNIPAM杂化纳米水凝胶浓度之间的关系  49-50
  4.4 本章小结  50-51
第五章全文总结  51-52
参考文献  52-60
硕士研究生阶段发表的论文和申请的专利  60-61
致谢  61

载银纳米粒子温度刺激响应性杂化纳米水凝胶的研究

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