学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

用于甘油水蒸汽重整制氢Ni/Ce-M-O （M=Zr，Gd）催化剂的研究

作　者: 史爱武
导　师: 董文生
学　校: 陕西师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 甘油 水蒸汽重整 制氢 镍 氧化铈 氧化锆 氧化钆
分类号: TQ116.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 55次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


利用生物质甘油重整制氢可以为燃料电池提供氢源,是目前研究的一个热点,引起了众多的关注。目前报道的催化剂需要解决的主要问题是提高甘油水蒸汽重整反应的低温活性、氢气的选择性以及催化剂的稳定性。镍系催化剂由于活性高、成本低的特点而受到广泛的研究,但抗烧结和抗积碳的能力有待进一步改进。铈基氧化物具有储-释氧能力并可与活性组分产生相互作用,因此可以调节活性组分的化学状态和有利于积碳的氧化消除,从而提高催化剂的稳定性。本文探索并研究了一系列Ce-M-O负载的镍催化剂用于甘油水蒸汽重整反应中,表现了高活性、高选择性和较高的稳定性。采用浸渍法制备一系列Ni/CexZr1-xO2（x=0.2,0.4,0.6,0.8）催化剂用于甘油水蒸汽重整反应,考察了不同铈锆摩尔比、反应温度、水甘油摩尔比和泵流速对催化剂性能的影响。Ni/Ce0.6Zr0.4O2催化剂中金属Ni的分散度最好,Ni物种晶粒最小,且与载体有较强的相互作用力,其表现了较高催化活性、高氢气选择性以及比较好的稳定性。铈锆固溶体的形成,大大提高了体相氧的活动力,提高了催化剂的抗积碳能力。TPO的结果也表明Ni/Ce0.6Zr0.4O2催化剂具有很好的抗烧结和抗积碳能力。采用浸渍法制备了新型的Ni/CexGd1-xOy（x=0.1,0.5,0.9）催化剂,该系列催化剂在甘油水蒸汽重整制氢反应中表现了良好的催化活性,载体中铈钆的摩尔比不同对催化剂的活性有一定的影响,结果表明铈钆比为9：1的催化剂在甘油水蒸汽重整反应中表现了良好的催化活性。之后考察了不同制备方法制备的Ni/Ce0.9Gd0.1O1.95催化剂性能,并考察了反应条件（反应温度、水甘油摩尔比和泵流速）对催化性能的影响,Ni/Ce0.9Gd0.1O1.95-S催化剂在甘油水蒸汽重整反应中表现了最佳的催化活性。该催化剂上Ni的分散度高,且晶粒小；氧空穴的形成大大提高了催化剂的抗积碳能力,这两个因素使得Ni/Ce0.9Gd0.1O1.95-S催化剂在甘油水蒸汽重整反应中表现了高活性、高氢气选择性和稳定性。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-8
第一章 文献综述  8-18
  1.1 前言  8-9
  1.2 甘油制氢的意义  9-12
    1.2.1 甘油制氢的主要方式  9-10
    1.2.2 甘油水蒸汽重整反应过程分析  10-12
  1.3 甘油水蒸汽重整制氢催化剂的研究进展  12-16
    1.3.1 Pt、Ru、Rh、Pd、Ir等贵金属催化剂  12-14
    1.3.2 Ni、Co非贵金属催化剂  14-16
  1.4 本论文的工作设想  16-18
第二章 实验部分  18-28
  2.1 实验试剂和仪器  18-19
    2.1.1 药品  18
    2.1.2 实验仪器  18-19
  2.2 催化剂性能评价  19-25
    2.2.1 催化剂评价及产物分析  19-20
    2.2.2 反应装置  20-24
    2.2.3 产物定性与定量分析  24-25
  2.3 催化剂的表征  25-28
    2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)  25-26
    2.3.2 比表面测定(BET)  26
    2.3.3 程序升温还原(TPR)  26
    2.3.4 H_2脉冲化学吸附  26
    2.3.5 程序升温氧化(TPO)  26-28
第三章Ni/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂上SRG反应的研究  28-42
  3.1 实验部分  28-29
    3.1.1 催化剂的制备  28-29
    3.1.2 催化剂性能测试  29
    3.1.3 催化剂表征  29
  3.2 结果与讨论  29-39
    3.2.1 催化剂的表征结果  29-32
    3.2.2 催化剂的性能结果  32-39
  3.3 小结  39-42
第四章 Ni/Ce_xGd_(1-x)O_y催化剂上SRG反应的研究  42-60
  4.1 实验部分  42-43
    4.1.1 催化剂的制备  42-43
    4.1.2 催化剂性能的测试  43
    4.1.3 催化剂表征  43
  4.2 催化剂的表征结果  43-48
    4.2.1 催化剂XRD表征分析  43-45
    4.2.2 催化剂BET与H_2脉冲分析  45-46
    4.2.3 催化剂TPR分析  46-48
  4.3 催化剂的甘油水汽重整性能  48-58
    4.3.1 不同铈钆摩尔比的载体对催化性能的影响  48-51
    4.3.2 温度对催化性能的影响  51-53
    4.3.3 制备方法对催化性能的影响  53-55
    4.3.4 水/甘油摩尔比对催化性能的影响  55-56
    4.3.5 泵流速对催化性能的影响  56-58
  4.4 小结  58-60
参考文献  60-64
致谢  64-66
攻读硕士学位期间科研成果  66

相似论文

  1. 超临界甲醇法从煎炸废油制备生物柴油的研究,TE667
  2. 电流及电场对结晶器铜板上电镀镍及其合金镀层性能的影响,TQ153.2
  3. Reline室温离子液体中锌钴和锌镍合金的电沉积研究,TQ153.1
  4. 光合微生物制氢菌种连续培养系统及其装置研究,TQ116.2
  5. 太阳能光合生物连续制氢系统的火用分析研究,TQ116.2
  6. 小桐子生物柴油副产物甘油医用级制备工艺研究,TQ223.163
  7. 利用RNA瞬时干扰技术研究甘油二酯激酶基因在水稻响应激发子木聚糖酶和盐处理中的作用,S511
  8. 不同类型土壤中镍的生物富集特性及其对蚯蚓的毒性效应,X131.3
  9. 水稻纹枯病菌三磷酸甘油醛脱氢酶基因的克隆及其遗传转化体系的构建,S435.111.42
  10. 产甘油益生菌的分离鉴定及其发酵条件的优化,S823.5
  11. 预阳极化超薄碳糊膜电极的构建及应用研究,O657.1
  12. 不同的pH值和作用时间对镍钛丝机械性能及表面形貌的影响,R783.5
  13. 城市生活垃圾催化气化制取燃气的实验研究,X799.3
  14. 前牙全冠修复的临床效果分析,R783.4
  15. 橡胶—金属钴—镍粘合促进剂的制备研究,TQ430.1
  16. 前驱体路线合成特殊形貌的无机氧化物,TB383.1
  17. 块体纳米晶工业纯铁化学镀镍磷,TQ153.1
  18. 高活性锐钛型二氧化钛的制备及其在分解水制氢中的应用,TQ116.2
  19. Ni片上组装TiO2纳米管阵列和TiO2/ZnO纳米棒阵列膜光催化辅助电解水制氢研究,TQ116.21
  20. 鲨鱼肝油中角鲨烯和烷氧基甘油分析方法的建立及应用,TS227
  21. 铜镍合金为衬底化学气相沉积法制备石墨烯研究,O484.1

中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本无机化学工业 > 工业气体 > 氢气
© 2012 www.xueweilunwen.com