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胡敏酸对Hg（Ⅱ）的还原作用及其影响因素研究

作　者: 张艳敏
导　师: 魏世强
学　校: 西南大学
专　业: 环境科学
关键词: 胡敏酸汞汞还原作用还原容量影响因素
分类号: X13
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

在地球生态环境中,腐殖酸类物质(包括HA、FA等)是分布最广泛的天然有机物质,由于它含有许多功能基团,可以与土壤和水体中的组分及有机、无机污染物发生相互作用,从而对污染物的行为归属产生重要影响。汞是一种环境危害极大的重金属元素,环境界面中气态Hg0的迁移是汞区别与其他重金属元素的、重要的生物地球化学过程。迄今为止,国内外虽然也进行了一些腐殖酸和Hg2+相互作用的研究,但大部分都集中在其与Hg2+配位络合和吸附解吸方面,对腐殖酸氧化还原性质及其对Hg2+的还原作用及其影响因素研究还很少。为此,本文研究了不同电子受体条件下几种胡敏酸的还原容量,在此基础上探讨了胡敏酸对Hg2+还原作用及其反应过程的影响因素,获得以下重要结果：Fe3+还原法得出胡敏酸的还原容量,三种胡敏酸之间,缙云胡敏酸(JY)的还原容量(RC)均大于上海胡敏酸(SH)、天津胡敏酸(TJ),因此JY所具有的还原能力最大。胡敏酸的还原容量受电子受体种类的影响,以Fe(NO3)3为电子受体胡敏酸(HA)的RC均大于以FeCit为电子受体HA的RC。通过对三种胡敏酸不同初始形态(固态和液态)还原容量的比较发现,溶液态胡敏酸的还原容量比固态胡敏酸的还原容量更大,而且差异都达到了显著水平(P<0.05)。通过对三种还原指标的比较表明,胡敏酸经过H2和土壤溶液处理后的RC显著增强,化学还原容量(CRC)和微生物还原容量(MRC)均大于本底还原容量(NRC),但CRC和MRC之间没有明显的规律。通过对以重金属—汞(Hg)为电子受体,胡敏酸对其还原容量的研究,表明三种胡敏酸之间,以二价汞离子(Hg2+)为代表,探讨胡敏酸对实际污染物的还原容量,结果表明三种胡敏酸之间,以HgCl2、Hg(NO3)2为受体时,还原容量均达到显著差异(p<0.05),其中JY最大,SH其次,TJ最小。以Hg(NO3)2为电子受体HA的RC均大于以HgCl2为电子受体HA的RC。胡敏酸还原汞离子的三个还原容量指标(NRC、CRC、MRC)大小顺序与传统Fe3+还原法获得的结果顺序一致,但绝对数值均低于后者,表明以Fe3+还原法获得的还原容量可定性表征胡敏酸的还原能力大小,但不能定量表征其对污染物Hg2+的实际还原能力。在溶液体系中,胡敏酸对Hg2+的还原作用显著。通过对胡敏酸还原Hg2+的动力学研究,表明Hg0的生成量在开始反应约600min内增幅较大,随后增加的幅度趋缓；当反应时间大于1200min时,反应趋于平衡状态。采用常用动力学方程对反应过程进行拟合,一级动力学方程拟合效果较好,三种胡敏酸还原Hg2+的初始速率常数K的大小顺序为JY(9.6×10-3min-1)>SH(8.8×10-3min-1)>TJ(6.2×10-3min-1)。通过对反应进程和方向的影响因素的研究,如汞的初始浓度、HA浓度、反应溶液的温度、pH、光照等,表明随汞的初始浓度和胡敏酸浓度的增加,胡敏酸对Hg2+的还原速率呈先增加后降低的趋势；自然光的照射和温度的升高都能增加Hg0的生成量；在强酸(pH3.6)和强碱(pH8,1)条件下,胡敏酸对Hg2+的还原作用受抑制；通过对不同初始形态胡敏酸对Hg2+还原作用的比较,液态HA比固态HA对Hg2+的还原作用更强,而且差异达到显著水平(P<0.05)。另外,通过对三种固态和液态HA的活性基团的分析,表明加入HA溶液各种活性基团的含量比加入固体HA高。通过对三种类型HA (TJ、SH、JY)对Hg2+还原作用的比较,存在显著差异(P<0.05),其中JY的还原能力最强,SH其次,TJ最弱。HA在自然环境中,尤其在水体中,对Hg2+既有螯合作用也有还原作用,因此它不仅可以通过螯合作用吸持汞于其存在介质,也可以通过还原作用影响汞的界面迁移。

全文目录

摘要  9-11
Abstract  11-14
第1章文献综述  14-32
  1.1 汞污染概述  14-21
    1.1.1 土壤汞污染来源及其在自然界的分布  14-17
    1.1.2 汞的性质及其毒性危害  17-18
    1.1.3 土壤环境中汞的迁移转化  18-21
  1.2 腐殖酸在环境中的重要意义  21-27
    1.2.1 腐殖酸的来源及形成  21-23
    1.2.2 腐殖酸的分类、组成及结构性质  23-26
    1.2.3 腐殖酸在土壤环境中的重要性  26-27
  1.3. 腐殖酸对重金属汞的相互作用机理及迁移转化的影响  27-29
    1.3.1 腐殖酸对重金属汞的相互作用机理  27-28
    1.3.2 腐殖酸对重金属汞迁移转化的影响  28-29
  1.4 国内外有关腐殖酸与重金属汞反应机理的研究现状  29-32
第2章引言  32-36
  2.1 立题背景  32-33
  2.2 研究目的  33
  2.3 研究内容  33-34
    2.3.1 Fe~(3+)还原法对胡敏酸还原容量的表征及其估计HA还原污染物Hg~(2-)的能力  33
    2.3.2 胡敏酸-汞溶液体系反应进程和方向的关键影响因素的研究  33-34
  2.4 技术路线  34-36
第3章材料与方法  36-42
  3.1 供试材料  36-37
    3.1.1 仪器与试剂  36
    3.1.2 供试胡敏酸的制备及基本性质的测定  36-37
  3.2 试验设计  37-40
    3.2.1 Fe~(3+)还原法对胡敏酸还原容量的表征及其估计HA还原污染物Hg~(2+)能力的研究  37-38
    3.2.2 胡敏酸-汞溶液体系反应进程和方向的关键影响因素的研究  38-40
  3.3 数据分析方法  40-42
第4章结果与讨论  42-60
  4.1 Fe~(3+)还原法对胡敏酸还原容量的表征及其估计HA还原污染物Hg~(2+)能力的研究  42-49
    4.1.1 Fe~(3+)还原法下不同来源HA的还原容量的表征与比较  42-46
    4.1.2 以重金属—汞(Hg)为电子受体,HA对其还原容量的研究  46-48
    4.1.3 Fe~(3+)还原法得出的HA还原容量估计HA还原污染物Hg~(2+)的能力  48-49
    4.1.4 HA中Fe的干扰  49
  4.2 胡敏酸-汞溶液体系反应进程和方向的关键影响因素的研究  49-60
    4.2.1 动力学过程  49-50
    4.2.2 Hg~(2+)初始浓度对胡敏酸还原Hg~(2+)的影响  50-51
    4.2.3 胡敏酸浓度对其还原Hg~(2-)的影响  51-52
    4.2.4 温度对胡敏酸还原Hg~(2+)的影响  52-53
    4.2.5 pH对胡敏酸还原Hg~(2+)的影响  53-54
    4.2.6 光照对胡敏酸还原Hg~(2+)的影响  54-55
    4.2.7 胡敏酸不同初始形态对其还原Hg~(2+)的影响  55-57
    4.2.8 不同胡敏酸还原能力的比较  57-60
第5章结论与建议  60-62
  5.1 结论  60-61
  5.2 建议  61-62
参考文献  62-70
致谢  70-72
发表论文及参加课题  72

胡敏酸对Hg（Ⅱ）的还原作用及其影响因素研究

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