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全氟有机化合物人体负荷表征技术与暴露水平研究

作　者: 郭斐斐
导　师: 张加玲；吴永宁
学　校: 山西医科大学
专　业: 劳动卫生与环境卫生学
关键词: 全氟有机化合物尿液头发指甲血清
分类号: R114
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

采用超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)结合稳定性同位素稀释技术,建立了适用于人体尿液、头发、指甲等新型生物基质中痕量PFCs的前处理及分析检测方法。(1)尿液样品选用固相萃取法(SPE)进行前处理。10mL尿液样品加入1mL2%甲酸甲醇溶液,充分混合后,样品经过Waters Oasis WAX SPE小柱的提取净化,最后提取液浓缩为200μL。12种PFC(s3种全氟磺酸和9种全氟烷酸)在三个加标水平(20 pg/mL、50 pg/mL、100pg/mL)下,平均回收率范围为80%～116%,RSD在2.1%～21%之间(n=6),方法检测限在0.44 pg/mL～3.47 pg/mL,定量限为1.03 pg/mL～11.06 pg/mL。(2)头发样品的前处理选用乙腈提取加SPE净化,最后提取液浓缩为200μL。8种目标化合物(2种全氟磺酸和6种全氟烷酸)在三个不同浓度(5ng/g、10 ng/g、50 ng/g)加标水平下平均回收率在88%～114%范围内,RSD在2.8%～18%之间(n=6),方法检测限在6.0pg/g～35 pg/g,定量限为21 pg/g～78 pg/g。(3)采用碱消化法对指甲样品进行提取,再用SPE净化,最后提取液浓缩为200μL。8种目标化合物(2种全氟磺酸和6种全氟烷酸)在三个不同浓度(3ng/g、10 ng/g、30 ng/g)加标水平下平均回收率在91%～124%范围内,RSD在1.9%～11%之间(n=6),方法检测限在5.0pg/g～17 pg/g,定量限为16 pg/g～55 pg/g。分析了不同年龄和性别的人体尿液、头发、指甲以及血清(四种基质相互匹配)中的PFCs含量,对人体四种相互匹配的基质中PFCs含量进行关联性分析,以验证探索的新型无损伤采样生物基质是否能代表人体的PFCs暴露水平。研究显示,四种基质中均检出了PFOS、PFOA、PFHxS三种主要污染物,血液中检出率(三者均为100%)最高,其次为指甲。四种基质中的PFCs污染组成情况明显不同,尿液中PFHxS为主要的PFCs污染,所占比例为68%,而PFOS所占比例为30%,头发、指甲、血清中PFCs主要为PFOS,所占比例均超过50%。对四种基质中PFCs含量进行相关性分析发现PFOS含量在人体头发和血清中有一定的关联性(p<0.01);指甲中PFOS和PFOA含量与血清中相应目标物含量存在一定的关联性(p <0.01),结果提示探索的新型无损伤采样生物基质在一定程度上可以代表人体部分PFCs暴露水平。通过对环渤海地区(秦皇岛、唐山、威海和邹平)居民141份全血样品的分析,结果显示该地区居民PFCs暴露主要为PFOS,唐山的PFCs总暴露水平最高,为14.01 ng/mL(中位数),邹平县最低为7.29ng/mL,然而,邹平县居民PFOA的暴露水平最高,在PFCs总暴露水平中PFOA(45%)所占比例明显高于PFOS(30%);两种全氟磺酸PFOS、PFHxS在男性血液中的含量水平高于女性,不同年龄组间PFCs污染水平没有差异;本研究发现3个沿海城市的PFCs构成情况明显不同于内陆城市,可能与鱼类和海产品的摄入量有关。研究结果提示环渤海地区不同城市可能存在不同的PFCs人体暴露来源和途径。检出的几种主要目标物中PFHxS与PFOS (p <0.01)、PFNA与PFOS (p <0.01)存在明显相关。

全文目录

缩略语  6-8
中文摘要  8-10
Abstract  10-12
前言  12-13
第一章新型生物基质中典型全氟有机化合物分析方法研究  13-38
  1 前言  13
  2 材料与方法  13-20
    2.1 仪器  13-14
    2.2 标准品  14
    2.3 试剂  14-15
    2.4 色谱条件  15
    2.5 质谱参数  15-17
    2.6 样品前处理方法  17-19
    2.7 定性定量  19-20
  3 结果与讨论  20-35
    3.1 尿液样品  20-22
    3.2 头发样品  22-26
    3.3 指甲样品  26-29
    3.4 背景污染  29-30
    3.5 方法学试验结果  30-35
  4 小结  35
  参考文献  35-38
第二章人体尿液、头发、指甲、血清中全氟有机化合物含量关系  38-57
  1 前言  38-39
  2 实验部分  39-41
    2.1 样品采集  39
    2.2 样品分析  39-40
    2.3 定性与定量  40
    2.4 数据处理  40-41
  3 结果与讨论  41-54
    3.1 人体不同基质中PFCs的含量  41-44
    3.2 不同基质中PFCs构成比较  44-45
    3.3 相关性分析  45-48
    3.4 性别、年龄对不同基质中PFCs的影响  48-53
    3.5 山西省人群血清PFCs暴露水平同其它地区比较  53-54
  4 小结  54
  参考文献  54-57
第三章环渤海地区人群全血中全氟有机化合物暴露水平研究  57-70
  1 前言  57-58
  2 材料与方法  58-61
    2.1 仪器  58
    2.2 标准品和试剂  58
    2.3 样品采集与分析方法  58-61
    2.4 分析方法的质量控制  61
    2.5 数据处理  61
  3 结果与讨论  61-66
    3.1 人群全血中PFCs的暴露水平  61-64
    3.2 性别和年龄对人体PFCs暴露水平的影响  64-65
    3.3 人群PFCs暴露水平的地域分布  65-66
    3.4 相关性研究  66
  4 小结  66-67
  参考文献  67-70
第四章综述  70-91
  1 概述  70-78
    1.1 物理化学性质  70
    1.2 生产应用  70
    1.3 PFCs的特点  70-77
    1.4 PFCs的人体暴露途径  77-78
  2 环境和生物基质中PFCs的分析方法  78-83
    2.1 前处理方法  78-81
    2.2 检测方法  81-82
    2.3 内标法的应用  82-83
  参考文献  83-91
全文总结  91-92
致谢  92-93
作者简历  93-94

全氟有机化合物人体负荷表征技术与暴露水平研究

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