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富氢气氛中CO选择性氧化的Pt-Co/γ-Al_2O_3涂层催化剂及板式通道反应器优化研究

作　者: 董红微
导　师: 于新海
学　校: 华东理工大学
专　业: 化工过程机械
关键词: 选择性氧化涂层催化剂 CO氧化 Pt3Co合金反应器
分类号: TQ032
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

基于质子交换膜燃料电池对燃料氢气纯度的苛刻要求。本课题通过改变催化剂预处理条件,添加助剂等方法对Pt/γ-Al2O3进行优化,并将Pt-Co/γ-Al2O3催化剂应用于自行设计的板式通道微反应器中,验证催化剂在微反应器中的催化效果。通过实验最终确定Pt-Co/γ-Al2O3催化剂最佳配比为1wt.%Pt和2wt.%Co,该催化剂最佳煅烧温度为550℃,最佳氢气还原处理温度为500℃,所得催化剂在较宽的温度窗口内,反应气体空速在40000-120000 ml/g/h之间时,能将1%的CO降至10ppm以下,并且在140℃下稳定运行100h以上能够保持催化效果持续稳定。通过TEM、原位Raman和DRIFTS的表征发现Co的添加促进了Pt3Co合金的形成,从而提高催化剂性能。实验还考察了K的添加对Pt-Co/γ-Al2O3催化剂的影响,发现K/Pt摩尔比为1.5时催化活性最佳,能够在40℃的范围内将1%的CO降至10ppm以下,而且催化剂的抗H2O和CO2能力得到提高。K/Pt摩尔比为3时,TPR表征中捕捉到氢溢流现象,催化效果降低,当K/Pt摩尔比为5时,K金属相将催化剂活性中心包裹,使得催化效果急剧下降。借助于TEM和TPR表征发现,K的添加使得催化剂粒子尺径增大,催化剂之所以性能得到改善是因为K进一步促进了Pt3Co的形成,并且增强了Pt原子的活化作用。另外,实验中通过优化板式通道微反应器,使其有益于反应气体与催化剂的接触。将Pt-Co/γ-Al2O3催化剂应用其中,反应温度在120-170℃之间能够将CO浓度降到10ppm以下,升温至180℃能将CO浓度降至50ppm以下,同样具有较好的抗H2O和CO2的能力。

富氢气氛中CO选择性氧化的Pt-Co/γ-Al_2O_3涂层催化剂及板式通道反应器优化研究

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