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直接甲醇燃料电池阳极Pt基催化剂的研究

作　者: 周小金
导　师: 徐群杰
学　校: 上海电力学院
专　业: 应用化学
关键词: 直接甲醇燃料电池 电催化剂 Pt基纳米催化剂 低Pt修饰的Ru/C 甲醇电氧化
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


直接甲醇燃料电池(DMFC)具有燃料便宜、易于储存和携带、理论比能量高,近乎零污染排放等优点,是各种小型便携式电源的理想动力源之一。而实际DMFC性能和理论性能还有较大的差距,制备和寻找高活性的电催化剂是提高DMFC性能的重要途径,也成为研究者们不断追求的目标。目前,Pt基催化剂仍然是DMFC中最广泛使用的电催化剂,通常Pt基催化剂负载在导电的高比表面的炭载体上。如何制备粒径适宜、分布均匀的Pt基纳米颗粒,如何有效提高贵金属Pt的利用率对DMFC的性能具有重要的意义。本论文以活性炭Vulcan XC-72为催化剂载体,制备高分散的碳载PtRu纳米颗粒,PtRuNi纳米颗粒,PtRuCo纳米颗粒和低Pt修饰的Ru/C纳米催化剂。主要考察了碳载金属催化剂的金属粒径、形貌、电化学活性及稳定性。具体的研究工作主要集中在以下几个方面:采用Vulcan XC-72为载体,柠檬酸钠为保护剂,NaBH4为还原剂,液相化学还原的方法制备了不同pH值下的20wt% PtRu/C催化剂。利用EDS、TEM、XRD等手段表征了催化剂的形貌和结构,通过循环伏安法测试了PtRu/C催化剂对甲醇电催化氧化性能,计时电流法测试了PtRu/C催化剂的稳定性,预吸附单层CO溶出方法测试了催化剂的抗CO中毒能力。研究结果表明:使用柠檬酸钠作为保护剂,制备的PtRu/C催化剂具有很好的分散性;纳米颗粒粒径分布较小;当pH值为8时,制备的催化剂对甲醇具有最高的催化活性和最好的稳定性,在此pH值下制备的催化剂抗CO中毒能力比商业化的Pt/C强。使用Vulcan XC-72为载体,柠檬酸钠作为稳定剂,NaBH4为还原剂,浸渍还原法制备了20wt% Pt60Ru30Ni10/C。利用EDS、TEM、XRD对催化剂进行了表征,考察了不同pH值制备的催化剂对甲醇催化能力及稳定性的影响。结果表明,当pH=8时,制备的Pt60Ru30Ni10/C对甲醇氧化具有最高的催化活性和最好的稳定性。采用Vulcan XC-72为载体,柠檬酸钠作为稳定剂,NaBH4为还原剂,浸渍还原法制备了20wt% Pt60Ru30Co10/C。利用EDS、TEM、XRD等方法对催化剂进行了表征,考察了不同pH值下制备的催化剂对甲醇催化能力及稳定性的影响,并使用预吸附单层CO溶出方法研究了催化剂抗CO中毒能力。结果表明,当pH=8时,制备的Pt60Ru30Co10/C对甲醇具有最高的催化效果,其催化活性远高于商业化的Pt50Ru50/C,同时催化剂的稳定性最好,高于商业化的Pt50Ru50/C,而且预吸附单层CO的氧化电位比Pt50Ru50/C明显负移。利用金属置换反应,制备了低Pt修饰的Ru/C(Pt/Ru/C)。TEM表明Ru均匀分散在活性炭的表面,粒径大小为4nm,同时XRD分析得到Pt已经修饰在Ru表面。通过预吸附单层CO溶出伏安曲线研究了催化剂的抗CO中毒能力。并使用循环伏安法研究了Pt/Ru/C的电催化甲醇能力,显示制备的催化剂峰电流在0.6 V (vs. SCE),其峰电流密度远大于商业化的20wt% RuPt/C (E-TEK)和20wt% Pt/C (Johnson Matthey)。制备的Pt/Ru/C催化剂不仅具有较高的电催化活性,而且贵金属Pt的含量较低。

全文目录


摘要  5-8
ABSTRACT  8-14
第一章 绪论  14-27
  引言  14
  1.1 燃料电池的概述  14-16
    1.1.1 燃料电池的发展历史  14-15
    1.1.2 燃料电池的工作原理  15-16
    1.1.3 燃料电池的优点  16
    1.1.4 燃料电池的发展方向  16
  1.2 直接甲醇燃料电池（DMFC）  16-18
    1.2.1 DMFC的概述  16-17
    1.2.2 DMFC的工作原理  17-18
    1.2.3 DMFC的优点及存在的问题  18
  1.3 DMFC阳极催化剂的研究  18-22
    1.3.1 DMFC阳极催化机理  18-19
    1.3.2 DMFC阳极催化剂的研究现状  19-21
    1.3.3 DMFC阳极催化剂的制备方法  21-22
  1.4 本论文的工作思路及主要内容  22-24
  参考文献  24-27
第二章 实验部分  27-31
  2.1 主要实验试剂  27-28
  2.2 实验仪器  28
  2.3 催化剂的物理表征技术  28-30
    2.3.1 能谱分析（EDS）  28
    2.3.2 透射电子显微镜（TEM）  28-29
    2.3.3 X-射线衍射（XRD）  29
    2.3.4 电感耦合等离子发射光谱（ICP）  29-30
  2.4 催化剂的电化学测试方法  30-31
    2.4.1 循环伏安法（CV）  30
    2.4.2 计时电流法  30
    2.4.3 预吸附单层CO溶出电化学测试  30-31
第三章 PtRu/C催化剂的制备及其电化学研究  31-40
  引言  31-32
  3.1 实验部分  32
  3.2 结果与讨论  32-37
    3.2.1 PtRu/C催化剂的EDS分析  32-33
    3.2.2 PtRu/C催化剂的TEM分析  33
    3.2.3 PtRu/C催化剂的XRD分析  33-34
    3.2.4 PtRu/C催化剂的电化学测试  34-37
      （1） PtRu/C催化剂的循环伏安测试  34-36
      （2） PtRu/C催化剂的计时电流测试  36
      （3） PtRu/C催化剂预吸附单层CO后的循环伏安测试  36-37
  本章小结  37-38
  参考文献  38-40
第四章 PtRuNi/C催化剂的制备及其电化学研究  40-49
  引言  40-41
  4.1 实验部分  41
  4.2 结果与讨论  41-46
    4.2.1 PtRuNi/C催化剂的EDS分析  41
    4.2.2 PtRuNi/C催化剂的TEM分析  41-42
    4.2.3 PtRuNi/C催化剂的XRD分析  42-43
    4.2.4 PtRuNi/C催化剂的电化学测试  43-46
      （1） PtRuNi/C催化剂的循环伏安测试  43-44
      （2） PtRuNi/C催化剂的计时电流测试  44-45
      （3） PtRuNi/C催化剂预吸附单层CO后的循环伏安测试  45-46
  本章小结  46-47
  参考文献  47-49
第五章 PtRuCo/C催化剂的制备及其电化学研究  49-60
  引言  49
  5.1 实验部分  49
  5.2 结果与讨论  49-58
    5.2.1 PtRuCo/C催化剂的EDS分析  49-50
    5.2.2 PtRuCo/C催化剂的TEM分析  50-51
    5.2.3 PtRuCo/C催化剂的XRD分析  51-52
    5.2.4 PtRuCo/C催化剂的电化学测试  52-55
      （1） PtRuCo/C催化剂的循环伏安测试  52-53
      （2） PtRuCo/C催化剂的计时电流测试  53-54
      （3） PtRuCo/C催化剂预吸附单层CO后的循环伏安测试  54-55
    5.2.5 PtRuCo/C与PtRu/C及PtRuNi/C催化剂之间的比较  55-58
  本章小结  58-59
  参考文献  59-60
第六章 自沉积法制备Pt修饰的Ru/C (Pt/Ru/C)  60-67
  引言  60
  6.1 实验部分  60-61
    6.1.1 活性炭（XC-72）预处理  60
    6.1.2 合成20 wt% Ru/C  60
    6.1.3 制备低Pt修饰的Ru/C（Pt/Ru/C）  60-61
  6.2 结果与讨论  61-65
    6.2.1 电感耦合等离子发射光谱（ICP）  61
    6.2.2 Pt/Ru/C催化剂的TEM分析  61-62
    6.2.3 Pt/Ru/C催化剂的XRD分析  62
    6.2.4 Pt/Ru/C催化剂的电化学测试  62-65
      （1） Pt/Ru/C催化剂的循环伏安测试  62-63
      （2） Pt/Ru/C催化剂的计时电流测试  63-64
      （3） Pt/Ru/C催化剂预吸附单层CO溶出的循环伏安测试  64-65
  本章小结  65-66
  参考文献  66-67
致谢  67-68
在读硕士研究生期间发表的论文及获得荣誉  68-69

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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