学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

镍基层状前体催化生长碳材料的结构、形貌及性能研究

作　者: 秦华
导　师: 李峰
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 层状复合金属氢氧化物 CVD法碳纳米管碳纳米纤维电催化剂甲醇电催化氧化
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 78次
引　用: 1次
阅　读: 论文下载

内容摘要

碳纳米管和碳纳米纤维作为纳米材料和碳材料的结合,具备很多独特的物理化学性质,被广泛应用到复合增强材料、吸附材料、储氢材料、场发射材料、催化剂以及催化剂载体、锂离子电池、传感器、新型混纺材料、肌肉材料以及电子探针等诸多领域,随着研究工作的不断深入,碳纳米管和碳纳米纤维的应用前景将会更加广阔。目前制备碳纳米材料的方法比较常见的仍然是CVD法,近年来CVD法得到较快的发展,而催化剂是这种方法制备碳纳米材料的关键因素。目前除了传统的单元Fe、Co和Ni及其合金催化剂,人们正在努力研究更加高效的新型催化剂如引入助剂合成多元催化剂等,用来制备结构和形貌更加完美的碳材料以及更加适合于各个领域实际应用的碳纳米材料。水滑石作为一种层状结构材料,其层板上的金属阳离子在种类和组成上具有可调变性,而且金属离子在层板上分布具有整体均匀性,因此利用水滑石前体可以得到高分散的金属离子,经过焙烧或者还原可以得到高度分散粒径均匀的金属粒子。本论文分别利用成核晶化隔离法、动态尿素法等方法制备得到一系列不同层板阳离子组成的NiTi-LDHs以及CuNiCrSn-LDHs,将CuNiCrSn-LDHs经过高温焙烧得到CuNiCrSn-LDOs,利用所得的NiTi-LDHs和CuNiCrSn-LDOs分别催化乙炔分解制备得到不同结构和形貌的碳材料,利用XRD、TG-DTA和SEM对其进行表征。然后利用电化学沉积法在上述碳材料表面沉积贵金属Pt制备得到电催化剂Pt／碳材料应用于甲醇的电催化氧化研究,考察其电催化性能以及抗中毒性能,实验证明其电催化活性和稳定性都高于商业化的Pt／C电极。利用原位生长技术在γ-Al2O3表面制备得到NiAl-LDHs/γ-Al2O3,并将此水滑石直接用于催化乙炔气体分解生长碳材料,系统研究了前体不同制备方法、不同Ni含量以及催化生长碳材料时间等对所生长碳材料结构、形貌和产量等的影响,并研究在NiAl体系中引入Mg、Cu等金属元素制备得到多元负载型水滑石结构对碳材料结构和形貌的影响,最终分别得到了碳纳米管和螺旋形碳纤维等多种形貌的碳材料,可以通过调节催化剂前体中金属种类及组成来控制所得碳材料的形貌。分别使用了XRD、SEM、TEM、HRTEM、Raman和TG-DTA等分析手段对所得碳材料进行表征。并初步探索这种负载型催化剂的可重复利用性,运用简单的超声或者搅拌等物理手段将所得碳材料与载体分离,载体上保留的催化剂组分仍可以继续用于催化生长碳材料。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-20
第一章绪论  20-38
  1.1 碳纳米管的研究现状  20-24
    1.1.1 碳纳米管的制备  20-21
      1.1.1.1 CVD法制备碳纳米管的影响因素  21
    1.1.2 碳纳米管的分离纯化  21-22
    1.1.3 碳纳米管的应用  22-24
      1.1.3.1 复合增强材料方面应用  22
      1.1.3.2 吸附剂方面应用  22
      1.1.3.3 储氢材料方面应用  22-23
      1.1.3.4 场发射材料方面应用  23
      1.1.3.5 催化剂以及催化剂载体方面应用  23
      1.1.3.6 锂离子电池方面应用  23
      1.1.3.7 吸波材料方面应用  23-24
      1.1.3.8 其他方面应用  24
  1.2 碳纳米纤维的研究现状  24-26
    1.2.1 碳纳米纤维的制备  24-25
      1.2.1.1 CVD法制备碳纳米纤维的影响因素  24-25
    1.2.2 碳纳米纤维的应用  25-26
  1.3 水滑石层状材料的研究现状  26-32
    1.3.1 水滑石的结构和性质  26-27
    1.3.2 水滑石的制备方法  27-30
      1.3.2.1 共沉淀法  28
      1.3.2.2 离子交换法  28
      1.3.2.3 尿素法  28-29
      1.3.2.4 焙烧复原法  29
      1.3.2.5 水热合成法  29
      1.3.2.6 表面原位合成法  29-30
      1.3.2.7 其他方法  30
    1.3.3 水滑石的应用  30-32
      1.3.3.1 催化方面的应用  30
      1.3.3.2 离子交换和吸附方面的应用  30-31
      1.3.3.3 多功能红外吸收材料方面的应用  31
      1.3.3.4 新型阻燃材料方面的应用  31
      1.3.3.5 新型杀菌材料方面的应用  31-32
      1.3.3.6 光电学方面的应用  32
      1.3.3.7 磁学方面的应用  32
      1.3.3.8 医药方面的应用  32
  1.4 直接甲醇燃料电池(DMFC)的研究现状  32-36
    1.4.1 甲醇氧化反应  33-34
    1.4.2 甲醇氧化催化剂  34
    1.4.3 催化剂载体的研究  34-35
    1.4.4 电催化剂制备方法  35-36
      1.4.4.1 还原法  35-36
      1.4.4.2 胶体法  36
      1.4.4.3 其他方法  36
  1.5 论文选题  36-38
    1.5.1 选题目的和意义  36-37
    1.5.2 研究内容  37-38
第二章实验部分  38-43
  2.1 实验原料  38
  2.2 实验内容  38-41
    2.2.1 粉体水滑石前体及其复合金属氧化物的制备  38-40
      2.2.1.1 NiTi-LDHs的制备(动态尿素法)  38-39
      2.2.1.2 NiTi-LDHs的制备(成核晶化隔离法)  39
      2.2.1.3 CuNiCrSn-LDHs前体的制备  39
      2.2.1.4 CuNiCrSn-LDOs的制备  39-40
    2.2.2 负载型水滑石及复合金属氧化物/γ-Al_2O_3的制备  40
      2.2.2.1 原位合成NiAl-LDHs/γ-Al_2O_3(共沉淀法以氨水为沉淀剂)  40
      2.2.2.2 原位合成NiAl-LDHs/γ-Al_2O_3(尿素水解法)  40
      2.2.2.3 NiAl-LDOs/γ-Al_2O_3的制备  40
      2.2.2.4 原位合成Ni(Cu/Mg)Al-LDHs/γ-Al_2O_3(尿素水解法)  40
    2.2.3 碳纳米管及碳纤维的制备  40-41
    2.2.4 甲醇燃料电池用电催化剂的制备  41
  2.3 样品表征方法及所用仪器  41-42
    2.3.1 X射线衍射分析(XRD)  41
    2.3.2 热重-差热分析(TG-DTA)  41
    2.3.3 扫描电镜(SEM)  41-42
    2.3.4 透射电镜(TEM)  42
    2.3.5 拉曼分析(Raman)  42
    2.3.6 电化学工作站  42
  2.4 样品的应用性能研究  42-43
    2.4.1 Pt/碳材料电催化剂对甲醇的电催化氧化性能研究  42
    2.4.2 原位负载型催化剂可重复利用性质的初步研究  42-43
第三章 NiTi-LDHs催化生长碳材料及其电催化性能研究  43-56
  3.1 引言  43
  3.2 结果与讨论  43-54
    3.2.1 动态尿素法合成NiTi-LDHs催化生长碳材料及其电化学性能的研究  43-49
      3.2.1.1 动态尿素法合成NiTi-LDHs的XRD分析  43-44
      3.2.1.2 动态尿素法合成NiTi-LDHs催化生长碳材料XRD分析  44-45
      3.2.1.3 动态尿素法合成NiTi-LDHs催化生长碳材料SEM分析  45-47
      3.2.1.4 Pt/碳材料复合电极在酸性条件下对甲醇的电催化性能研究  47-49
    3.2.2 成核晶化隔离法制备NiTi-LDHs催化生长碳材料及其电化学性能的研究  49-54
      3.2.2.1 成核晶化隔离法制备NiTi-LDHs的XRD分析  49-50
      3.2.2.2 成核晶化隔离法合成NiTi-LDHs催化生长碳材料的XRD分析  50-51
      3.2.2.3 成核晶化隔离法合成NiTi-LDHs催化生长碳材料的SEM分析  51-52
      3.2.2.4 Pt/碳材料复合电极在酸性条件下对甲醇的电催化性能研究  52-54
  3.3 本章小结  54-56
第四章 CuNiCrSn复合金属氧化物催化生长碳材料结构及电催化性能研究  56-64
  4.1 引言  56
  4.2 结果与讨论  56-63
    4.2.1 CuNiCrSn四元水滑石和复合金属氧化物的分析  56-58
      4.2.1.1 CuNiCrSn-LDHs前体的XRD分析  56-57
      4.2.1.2 CuNiCrSn-LDOs的XRD分析  57-58
    4.2.2 CuNiCrSn复合氧化物催化生长碳材料的分析  58-61
      4.2.2.1 CuNiCrSn-LDOs催化生长碳材料的XRD分析  58-59
      4.2.2.2 CuNiCrSn-LDOs催化生长碳材料的SEM分析  59-60
      4.2.2.3 CuNiCrSn-LDOs催化生长碳材料的热稳定性分析  60-61
    4.2.3 Pt/碳材料电极在碱性条件下对甲醇的电催化性能研究  61-63
  4.3 本章小结  63-64
第五章原位合成负载型镍基水滑石及其控制生长不同形貌碳材料的研究  64-92
  5.1 引言  64
  5.2 结果与讨论  64-92
    5.2.1 原位合成NiAl-LDHs/γ-Al_2O_3不同因素对催化生长碳纳米管的影响  65-77
      5.2.1.1 前体的不同制备方法对催化生长碳纳米管的影响  65-71
      5.2.1.2 不同Ni含量负载型前体对其生长碳材料的影响  71-75
      5.2.1.3 不同催化生长时间对碳材料的影响  75-76
      5.2.1.4 小结  76-77
    5.2.2 原位合成负载型水滑石前体中引入不同金属元素对生长碳材料的影响  77-87
      5.2.2.1 负载型水滑石前体的XRD分析  77-78
      5.2.2.2 负载型水滑石前体的SEM分析  78-80
      5.2.2.3 负载型水滑石前体催化生长碳材料的XRD分析  80
      5.2.2.4 负载型水滑石前体催化生长碳材料的SEM分析  80-82
      5.2.2.5 负载型水滑石前体催化生长碳材料的TEM分析  82-83
      5.2.2.6 负载型水滑石前体催化生长碳材料的HRTEM分析  83-84
      5.2.2.7 负载型水滑石前体催化生长碳材料的Raman分析  84-85
      5.2.2.8 负载型水滑石前体催化生长碳材料的TG分析  85-86
      5.2.2.9 小结  86-87
    5.2.3 原位负载型水滑石催化剂可重复利用性质的初步研究  87-89
      5.2.3.1 原位负载的NiAl-LDHs/γ-Al_2O_3可重复利用性质的初步研究  87-89
      5.2.3.2 小结  89
    5.2.4 本章小结  89-92
第六章结论  92-94
论文创新点  94-95
参考文献  95-106
致谢  106-107
攻读硕士学位期间发表论文  107-108
作者和导师简介  108-109
硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  109-110

镍基层状前体催化生长碳材料的结构、形貌及性能研究

内容摘要

全文目录

相似论文