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直接二甲醚燃料电池研究

作 者: 张骞
导 师: 李忠芳
学 校: 山东理工大学
专 业: 应用化学
关键词: 直接二甲醚燃料电池 电催化氧化机理 膜电极 电催化剂
分类号: TM911.4
类 型: 硕士论文
年 份: 2007年
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内容摘要


直接二甲醚燃料电池(DDFC)是一种以二甲醚为燃料的直接型导电聚合物燃料电池,它具有理论能量密度高、燃料无毒且来源广泛等特点。本文旨在通过电化学实验方法,研究二甲醚的电催化氧化机理,通过膜电极的优化和电池运行条件的考察提高电池性能。自制了多孔微电极,并以之作为工作电极,采用循环伏安、溶出伏安、计时电流等电化学实验方法考察了二甲醚在Pt-Ru black和Pt black上的电催化氧化行为,此外,还考察了温度对二甲醚在两种催化剂上电催化氧化行为的影响。通过对实验结果的分析和讨论,提出了二甲醚在两种催化剂上的双途径电催化氧化机理。实验结果表明温度能明显提高两种催化剂的催化活性,Pt-Ru black对二甲醚的电催化氧化活性要高于Pt black。针对二甲醚气体的特点,自行设计制造了直接二甲醚燃料电池测试系统。利用电化学交流阻抗法和电池性能曲线,考察了膜电极热压条件、阳极催化层Nafion含量以及密封支撑材料等对电池性能的影响,对比实验结果得出了最佳选择;在上述考察结果的基础上,分别采用涂膏法、刷涂法、喷涂法以及薄层转压法制备了膜电极。利用SEM观察了催化层表面微观形貌,发现薄层转压法制得的催化层多孔结构最为均匀,对比四种膜电极性能,发现薄层转压法最佳;利用自制电池测试系统考察了膜电极甲醇活化法、阳极进料方式、阳极催化剂载量、阴极氧压力、工作温度对DDFC性能的影响,结果表明甲醇活化法能在较短的时间内将膜电极性能提高到最佳,液相进料好于气相进料,电池性能随催化剂载量、氧气压力以及温度的升高而不断提高。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 文献综述  8-17
  1.1 燃料电池概述  8
  1.2 二甲醚的物理及化学性质  8-9
  1.3 二甲醚电催化氧化的研究进展  9-11
    1.3.1 二甲醚电催化氧化机理的研究  9-11
    1.3.2 二甲醚电催化氧化研究中的测试方法  11
  1.4 直接二甲醚燃料电池工作原理  11-12
  1.5 直接二甲醚燃料电池的研究进展  12-14
    1.5.1 DDFC中应用的催化剂  12-13
    1.5.2 DDFC中应用的固体电解质  13
    1.5.3 DDFC的测试条件及性能  13-14
  1.6 膜电极的研究进展  14-15
    1.6.1 膜电极的制备  14-15
    1.6.2 膜电极的结构优化  15
  1.7 存在的问题  15-16
  1.8 本论文主要内容  16-17
第二章 二甲醚的电催化氧化  17-36
  2.1 引言  17
  2.2 实验部分  17-21
    2.2.1 实验试剂及仪器  17-18
    2.2.2 多孔微电极(PME)制备  18-19
    2.2.3 铂电极面积计算  19-20
    2.2.4 Pt-Ru电极面积计算  20
    2.2.5 循环伏安扫描实验  20
    2.2.6 溶出伏安曲线实验  20-21
    2.2.7 计时电流实验  21
  2.3 结果与讨论  21-34
    2.3.1 多孔微电极(PME)在H_2SO_4溶液中的性能考察  21-22
    2.3.2 二甲醚在Pt black PME上的循环伏安曲线  22-23
    2.3.3 二甲醚在Pt-Ru black PME上的循环伏安曲线  23-24
    2.3.4 二甲醚在两种催化剂上循环伏安曲线比较  24-27
    2.3.5 二甲醚在多孔微电极(PME)上的溶出实验  27-31
    2.3.6 温度对两种催化剂性能的影响  31-34
    2.3.7 两种催化剂的计时电流曲线比较  34
  2.4 本章小结  34-36
第三章 膜电极的制备与性能优化  36-53
  3.1 引言  36
  3.2 实验材料与仪器  36-38
    3.2.1 实验材料  36-37
    3.2.2 实验仪器  37-38
  3.3 膜电极制备  38-39
    3.3.1 Nafion膜的预处理  38
    3.3.2 扩散层的制备  38
    3.3.3 催化剂层的制备  38-39
  3.4 电池交流阻抗测试  39-40
    3.4.1 测试原理及方法  39-40
    3.4.2 电池内阻的测定  40
  3.5 直接二甲醚燃料电池测试系统  40-42
    3.5.1 测试系统的设计制造  40-41
    3.5.2 测试系统参数计算  41-42
  3.6 电池组装及性能测试  42-43
    3.6.1 单电池的组装  42-43
    3.6.2 单电池性能测试条件  43
  3.7 结果与讨论  43-52
    3.7.1 膜电极表面微观结构比较  43-46
    3.7.2 热压条件对膜电极性能的影响  46-48
    3.7.3 密封支撑材料的选择  48-50
    3.7.4 阳极催化层Nafion含量的影响  50-51
    3.7.5 不同制备工艺膜电极性能比较  51-52
  3.8 本章小结  52-53
第四章 直接二甲醚燃料电池的性能研究  53-61
  4.1 实验部分  53-54
    4.1.1 膜电极电化学性质测试  53
    4.1.2 膜电极活化  53
    4.1.3 二甲醚燃料电池测试条件  53-54
  4.2 结果与讨论  54-60
    4.2.1 甲醇活化法对电池性能的影响  54-56
    4.2.2 阳极进料方式对电池性能的影响  56-57
    4.2.3 阳极催化剂载量对电池性能的影响  57-58
    4.2.4 阴极氧气压力对电池性能的影响  58-59
    4.2.5 温度对电池性能的影响  59-60
  4.3 本章小结  60-61
第五章 结论  61-62
攻读硕士期间发表的论文及申请专利  62-63
致谢  63-64
参考文献  64-69

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术(直接发电) > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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