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电催化材料制备、表征及应用

作　者: 梁艳
导　师: 何平
学　校: 西南科技大学
专　业: 应用化学
关键词: 析氢材料甲醇电氧化修饰碳糊电极电催化活性
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

电催化反应是电化学研究重要课题,当电极反应中存在催化剂时,反应活化能降低、反应速率提高。改善电极材料是实现电催化过程的重要手段。本文以寻找高活性电催化材料为目标,比较系统地就电催化析氢材料、甲醇电催化氧化及修饰碳糊电极进行了研究。基于复合电沉积技术将La₂O₃掺杂到钛基镍钴合金镀层中,采用扫描电子显微镜及X-射线衍射表征复合材料的形貌和微观结构。采用稳态极化曲线、Tafel曲线及电化学阻抗谱评价复合材料析氢性能。结果表明,掺杂La₂O₃能提高复合镀层电极表面粗糙度及表面积,当电流密度为15.0mA·cm–2时,相对于镍-钴合金涂层电极,镍-钴-La₂O₃复合电极析氢电位正移178mV。镍-钴-La₂O₃复合电极是一种具有较高电催化析氢活性的材料。考察制备条件对甲醇电氧化催化剂粒径的影响,进而考察对电催化活性影响。采用浸渍还原法制备纳米结构Pt/C电催化剂,采用X-射线衍射、循环伏安法、交流阻抗法、计时电流法考察常见有机溶剂（乙醇、丙酮、异丙醇、正丁醇）对酸性溶液体系中甲醇氧化催化性能的影响。基于添加辅助催化剂的思路,将多孔沸石掺杂到Pt/C催化剂中,采用电化学方法评价修饰催化剂对甲醇氧化电催化性能。结果表明,掺入多孔沸石可提高催化剂对甲醇电催化氧化活性。以新型细菌纤维素纳米碳纤维用作碳糊电极碳材料,制得细菌纤维素碳糊电极,采用扫描电子显微镜、循环伏安法、交流阻抗法等方法表征所得碳糊电极的性能。结果表明,与传统电极相比,细菌纤维素碳糊电极在Fe（CN）₆^3-/4-氧化还原体系中的氧化还原峰峰电流更大,峰电位差更小,电荷传递电阻更小。基于此,采用循环伏安扫描在细菌纤维素电极表面自组装磷钼酸,制得磷钼酸修饰细菌纤维素碳糊电极,研究修饰电极的电化学行为,发现电极在硫酸与硫酸钠混合溶液中具有较好的稳定性,同时,对亚硝酸盐具有很好的电催化还原作用。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
1 绪论  9-23
  1.1 电催化概述  9-11
    1.1.1 电催化作用、类型及原理  9-10
    1.1.2 影响电催化活性的因素  10-11
  1.2 析氢电催化  11-16
    1.2.1 析氢机理  11-13
    1.2.2 析氢材料的研究意义  13
    1.2.3 电沉积制备析氢材料研究现状  13-15
    1.2.4 复合电沉积法制备电催化电极研究现状  15-16
  1.3 甲醇燃料电池阳极电催化  16-19
    1.3.1 甲醇阳极电催化及电催化剂中毒机理  16-18
    1.3.2 甲醇燃料电池阳极电催化剂研究进展  18-19
  1.4 修饰碳糊电极  19-21
  1.5 研究思路及研究内容  21-23
2 Ni-Co-La_20_3 复合镀层催化析氢性能研究  23-36
  2.1 前言  23
  2.2 实验部分  23-26
    2.2.1 仪器与试剂  23-24
    2.2.2 实验条件  24
    2.2.3 钛片预处理  24
    2.2.4 实验参数选择  24-25
    2.2.5 实验方法  25-26
  2.3 结果与讨论  26-35
    2.3.1 电沉积实验条件选择  26-27
    2.3.2 电极形貌  27-28
    2.3.3 复合镀层微观结构  28-30
    2.3.4 电极电催化析氢性能表征  30-33
    2.3.5 电极的表观活化能计算  33-34
    2.3.6 Ni-Co-La_20_3 复合镀层协同效应探讨  34-35
  2.4 小结  35-36
3 4A-沸石修饰Pt/C 催化剂对甲醇电催化性能研究  36-53
  3.1 前言  36-37
  3.2 实验部分  37-39
    3.2.1 仪器与试剂  37
    3.2.2 实验步骤  37-38
    3.2.3 电催化剂的表征  38-39
  3.3 结果与讨论  39-51
    3.3.1 Pt/C 电催化剂的微观结构  39-40
    3.3.2 Pt/C 电催化剂电化学行为表征  40-43
    3.3.3 沸石修饰 Pt/C 电催化剂在碱性介质中对甲醇电氧化  43-51
  3.4 小结  51-53
4 磷钼酸修饰细菌纤维素碳糊电极制备及其电催化行为研究  53-63
  4.1 引言  53
  4.2 实验部分  53-54
    4.2.1 仪器与试剂  53-54
    4.2.2 电极制备及 POMs 自组装  54
  4.3 结果与讨论  54-62
    4.3.1 细菌纤维素的形貌与结构  54-55
    4.3.2 BCPE 的电化学行为研究  55-58
    4.3.3 电极表面 POMs 修饰  58
    4.3.4 POMs 修饰电极在水溶液中电化学行为研究  58-61
    4.3.5 POMs 修饰电极对亚硝酸盐电催化  61-62
  4.4 小结  62-63
结论  63-65
致谢  65-66
参考文献  66-83
攻读硕士学位期间发表的学术论文及研究成果  83-84

电催化材料制备、表征及应用

内容摘要

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