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固体酸催化葡萄糖转化乙酰丙酸的研究

作　者: 隋小玉
导　师: 林鹿
学　校: 华南理工大学
专　业: 制浆造纸工程
关键词: 乙酰丙酸葡萄糖固体超强酸SO42-/TiO2-Al2O3-SnO2 沸石分子筛ZSM-5 ZSM-5负载SO42-/ZrO2
分类号: TQ225.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

乙酰丙酸可从生物质资源出发制备,加上其反应活性非常高,应用广泛,因此有望成为新的绿色平台化合物。从生物质资源制备乙酰丙酸的传统方法均采用液体酸作为催化剂,存在对设备腐蚀严重、副产物多、后处理工艺复杂、废水排放量大等诸多问题,不能符合当今绿色化工的发展方向,如果用固体酸代替液体酸则可以实现此反应过程的环境友好化。本文分别建立了离子色谱法分析葡萄糖水解液中5-羟甲基糠醛（5-HMF）和乙酰丙酸的方法。样品经简单处理后,采用Dionex ICS-3000型离子色谱仪,NaOH溶液作淋洗液,柱温为30℃。对分析条件优化后,进行了线性、重现性、检出限和回收率的分析。选取了固体超强酸SO₄^2-/TiO₂-Al₂O₃-SnO₂、分子筛ZSM-5以及自制催化剂分子筛ZSM-5负载SO₄^2-/ZrO₂,考察了其对催化葡萄糖水解转化乙酰丙酸反应的活性,并得出了最佳的反应条件。SO₄^2-/TiO₂-Al₂O₃-SnO₂是一种复合载体固体超强酸,在催化葡萄糖水解转化乙酰丙酸的反应中,表现出良好的活性。在催化剂用量3g、温度180℃、反应时间2h、葡萄糖质量浓度20g/L的条件下,乙酰丙酸最大摩尔得率为74.05%。通过XRD和XPS分析了催化剂在反应前后的结构变化,发现催化剂表面结焦积碳是失活的主要原因,并考察了催化剂重复使用的活性。ZSM-5沸石属高硅五元环型沸石,其基本结构单元由8个五元环组成。实验表明,在催化剂用量3g、温度190℃、反应时间2.5h的条件下,乙酰丙酸的平均摩尔得率可达到67.54%。通过XRD和XPS分析了催化剂在反应前后的结构变化,通过焙烧除去失活催化剂表面的积碳后,进行催化反应,产物乙酰丙酸摩尔得率可达到57.02%。在初步探索之后,进行了分子筛ZSM-5负载SO₄^2-/ZrO₂的制备实验,研究了SO₄^2-/ ZrO₂负载量、硫酸浸渍浓度、焙烧温度对催化剂活性的影响,找出最佳的催化剂制备条件,并进行了催化葡萄糖制备乙酰丙酸的工艺研究。

全文目录

摘要  6-7
ABSTRACT  7-12
第一章绪论  12-27
  1.1 前言  12
  1.2 生物质资源  12-14
    1.2.1 生物质  12
    1.2.2 生物质能  12-13
    1.2.3 生物质制备平台化合物乙酰丙酸  13-14
  1.3 乙酰丙酸的性质及用途  14-19
    1.3.1 乙酰丙酸的性质  14-16
    1.3.2 乙酰丙酸的用途  16-19
  1.4 固体酸催化剂  19-23
    1.4.1 固体酸催化剂的分类  19-20
    1.4.2 固体酸代替液体酸催化工艺  20-22
    1.4.3 固体酸催化糖类物质降解的国内外研究现状  22-23
  1.5 葡萄糖水解的反应机理  23-25
    1.5.1 由葡萄糖水解生成5-羟甲基糠醛的反应机理  23-24
    1.5.2 由5-羟甲基糠醛水解生成乙酰丙酸的反应机理  24-25
  1.6 本研究工作的目的、内容和意义  25-27
第二章乙酰丙酸的离子色谱分析方法  27-40
  2.1 材料与方法  28-29
    2.1.1 实验材料  28
    2.1.2 主要仪器与设备  28
    2.1.3 试验方法  28-29
  2.2 葡萄糖和5-羟甲基糠醛的测定  29-35
    2.2.1 仪器条件  30
    2.2.2 色谱条件的优化  30-33
    2.2.3 线性、重现性和检出限  33-35
    2.2.4 回收率测定  35
  2.3 乙酰丙酸和甲酸的测定  35-39
    2.3.1 分析条件  35-36
    2.3.2 线性、重现性和检出限  36-37
    2.3.3 实际样品回收率测定  37-39
  2.4 本章小结  39-40
第三章 SO_4~(2-)/TiO_2-Al_2O_3-SnO_2催化葡萄糖水解转化乙酰丙酸  40-52
  3.1 材料与方法  41-43
    3.1.1 主要试剂与仪器  41-42
    3.1.2 水解液检测分析  42-43
    3.1.3 乙酰丙酸得率的计算方法  43
    3.1.4 催化剂结构变化分析  43
  3.2 结果与讨论  43-47
    3.2.1 正交实验  43-44
    3.2.2 反应条件对LA得率的影响  44-47
  3.3 催化过程中催化剂结构变化与重复利用  47-51
    3.3.1 XRD分析  47-48
    3.3.2 XPS分析  48-50
    3.3.3 催化剂的重复利用  50-51
  3.4 本章小结  51-52
第四章 ZSM-5(25)催化葡萄糖水解转化乙酰丙酸  52-62
  4.1 实验部分  53-54
    4.1.1 主要试剂与仪器  53
    4.1.2 分子筛的活化  53
    4.1.3 催化反应过程  53
    4.1.4 催化剂结构变化分析  53-54
  4.2 结果与讨论  54-57
    4.2.1 不同分子筛的催化效果  54
    4.2.2 不同反应条件对ZSM-5(25)催化效果的影响  54-57
  4.3 催化过程中催化剂结构变化与重复利用  57-60
    4.3.1 XRD分析  58
    4.3.2 XPS分析  58-59
    4.3.3 催化剂的重复利用  59-60
  4.4 本章小结  60-62
第五章分子筛ZSM-5 负载SO_4~(2-)/ZrO_2催化葡萄糖水解转化乙酰丙酸  62-71
  5.1 材料与仪器  62-64
    5.1.1 主要试剂与材料  62-63
    5.1.2 催化剂的制备方法  63
    5.1.3 催化反应过程  63
    5.1.4 催化剂的表征  63-64
  5.2 结果与讨论  64-70
    5.2.1 不同自制催化剂对LA得率的影响  64
    5.2.2 不同制备条件下负载催化剂对LA得率的影响  64-66
    5.2.3 分子筛ZSM-5 负载10%SO_4~(2-)/ZrO_2催化葡萄糖合成LA的实验  66-68
    5.2.4 催化剂结构分析  68-70
  5.3 本章小结  70-71
结论  71-73
参考文献  73-81
攻读硕士学位期间取得的研究成果  81-82
致谢  82

固体酸催化葡萄糖转化乙酰丙酸的研究

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