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基于生物质合成气的焦油和低碳烃水蒸气重整转化研究

作　者: 卢雯
导　师: 费金华
学　校: 浙江大学
专　业: 化学
关键词: 甲苯甲烷水蒸气重整生物质合成气镍基催化剂
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

随着经济的快速发展,人们生活水平的日益提高和能源的消费量日益增长,能源短缺问题俨然已经成为各国经济可持续发展要解决的首要问题。生物质作为唯一的含碳可再生能源,其储存量大,并可通过热气化成合成气的方式作为燃气发电和液体燃料的原料。但生物质合成气中不可避免地含有较多焦油,从而成为其有效利用的瓶颈。因此,开展焦油的净化研究对当前生物质能源的利用尤为重要,受到研究者的广泛关注。本文以甲苯和甲烷分别为生物质合成气中焦油和低碳烃的模型化合物,以水蒸气重整为技术途径,在镍基催化剂上开展甲苯的重整净化和甲烷重整转化研究,取得的研究结果如下：通过不同载体负载镍基催化剂上甲苯水蒸气重整研究,发现载体与活性组分Ni之间的相互作用直接影响催化剂的活性和稳定性,镍镁固溶体和镍铝尖晶石的形成有利于活性组分Ni在催化剂表面的分散,从而提高了催化剂的活性和稳定性,使得甲苯在700℃重整温度下达到接近100%的转化率,并且含有镍镁固溶体的Ni/MgO催化剂在较低的反应温度下比含有镍铝尖晶石的Ni/Al2O3催化剂具有更好的稳定性。通过焙烧温度以及镍含量对催化剂Ni/MgO催化性能的影响研究,发现在Ni/MgO催化剂中可还原的Ni物种量与其催化活性在一定程度上有对应关系；并且通过MgO助剂对Ni/HZSM-(30)催化剂的改性和不同Si/Al比Ni/HZSM-5的研究,发现载体酸性的减弱有利于催化剂稳定性的增强。通过在模拟生物质合成气的条件下Ni/MgO催化剂上甲苯和甲烷共同重整的研究,发现该催化剂上在甲苯达到完全转化的同时甲烷也得到了较高的转化,并且通过控制原料中各部分的量以达到调节产物中H2/CO摩尔比的作用。通过甲烷在不同载体负载镍基催化剂的水蒸气重整研究,发现强酸性的HZSM-5载体对甲烷水蒸气重整反应有利,而碱性的MgO载体则不利。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第一章绪论  10-32
  1.1 研究的背景及意义  10-12
    1.1.1 能源现状  10
    1.1.2 生物质能源  10
    1.1.3 生物质能源的利用方式  10-12
  1.2 研究现状及发展趋势  12-22
    1.2.1 焦油的净化方式  12-15
    1.2.2 催化重整反应的催化剂  15-19
    1.2.3 催化重整工艺的选择  19-22
  1.3 立题依据及研究内容  22-25
    1.3.1 立题依据  22-23
    1.3.2 研究内容  23-25
  参考文献  25-32
第二章实验部分  32-36
  2.1 实验原料与催化剂制备方法  32
    2.1.1 实验原料  32
    2.1.2 催化剂制备方法  32
  2.2 催化剂反应性能评价装置及产物分析方法  32-34
    2.2.1 催化剂反应性能评价装置  32-33
    2.2.2 产物分析计算  33-34
  2.3 催化剂表征手段及方法  34-36
    2.3.1 X-射线晶体衍射分析(XRD)  34
    2.3.2 程序升温还原(TPR)  34
    2.3.3 程序升温脱附(TPD)  34-35
    2.3.4 积碳的热重分析(TGA)  35
    2.3.5 拉曼光谱分析(Raman)  35
    2.3.6 氢气脉冲吸附  35-36
第三章甲苯水蒸气重整净化研究  36-65
  3.1 前言  36-37
  3.2 载体对镍基催化剂性能的影响  37-46
    3.2.1 引言  37
    3.2.2 催化剂的制备及反应条件  37
    3.2.3 结果与讨论  37-44
    3.2.4 结论  44
    文献参考  44-46
  3.3 镍含量及焙烧温度对NI/MGO催化剂性能的影响  46-56
    3.3.1 引言  46
    3.3.2 催化剂制备及反应条件  46
    3.3.3 结果与讨论  46-54
    3.3.4 结论  54
    参考文献  54-56
  3.4 MGO改性NI/HZSM-5催化剂上甲苯水蒸气重整净化转化  56-64
    3.4.1 引言  56
    3.4.2 催化剂制备及反应条件  56-57
    3.4.3 结果与讨论  57-62
    3.4.5 结论  62-63
    参考文献  63-64
  3.5 本章小结  64-65
第四章甲苯和甲烷共同水蒸气重整转化研究  65-76
  4.1 前言  65
  4.2 合成气条件下NI/MGO催化剂上甲烷和甲苯的重整  65-70
    4.2.1 引言  65-66
    4.2.2 催化剂及其反应条件  66
    4.2.3 结果与讨论  66-67
    4.2.3.2 合成气中各组分对甲烷水蒸气重整的影响  67-68
    4.2.5 结论  68-69
    参考文献  69-70
  4.3 不同载体负载镍基催上甲烷水蒸气重整  70-75
    4.3.1 引言  70
    4.3.2 催化剂及其反应条件  70
    4.3.3 结果与讨论  70-73
    4.3.4 结论  73-74
    参考文献  74-75
  4.4 本章小结  75-76
第五章结论与展望  76-77
  5.1 结论  76
  5.2 展望  76-77
论文投稿及发表情况  77-78
作者简历  78-79
致谢  79

基于生物质合成气的焦油和低碳烃水蒸气重整转化研究

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