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脉冲电晕等离子体作用下甲烷氯化反应及产物选择性研究

作　者: 祝成凤
导　师: 黄立维
学　校: 浙江工业大学
专　业: 环境工程
关键词: 脉冲电晕放电等离子体甲烷甲烷氯化物
分类号: O621.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 24次
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内容摘要

甲烷是天然气中最主要的成分,同时也是一种主要的温室气体,其全球变暖潜能是CO₂的21倍多。因此,将甲烷转化为甲烷氯化物等高附加值的化工产品,既可有效利用能源,又可减少温室气体的排放,对环境保护具有重要意义。本论文针对在脉冲电晕放电等离子体作用下的甲烷氯化反应,考察了不同放电参数及工艺条件下甲烷转化率、各氯代产物选择性及收率的变化规律,并探讨了等离子体作用下甲烷氯化的反应机理。研究发现,CH4的转化率、CH₂Cl₂和CHCl₃的选择性及收率均随等离子体能量强度的增加而提高;反应器极间距、电极材料、原料气V（Cl₂）/V（CH4）比值及气体停留时间均在一定程度上影响CH4的转化率、CH₂Cl₂和CHCl₃的选择性及其他产物的分布;惰性气体的添加可提高CH4的转化率、CH₂Cl₂和CHCl₃的总收率。实验得出,在用不锈钢作放电电极,极间距为20 mm,V（Cl₂）:V（CH4）=1.2:1,气体停留时间为60 s,其中惰性气体Ar体积分数占80%,脉冲放电电压为17.5 kV,放电频率为80 Hz的条件下,CH4的转化率、CH₂Cl₂和CHCl₃的总选择性及收率分别为11.21%、39.75%和4.46%。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-8
第一章前言  8-11
  1.1 课题背景与意义  8-10
  1.2 研究内容  10-11
第二章文献综述  11-28
  2.1 甲烷氯化物的物化性质及用途  11-12
  2.2 甲烷氯化物国内外生产现状  12-15
  2.3 甲烷氯化物工艺路线的特点与对比  15-20
  2.4 低温等离子体技术及其在甲烷转化中的应用  20-28
第三章实验部分  28-41
  3.1 实验材料及设备  28
  3.2 等离子体电源  28-29
  3.3 等离子体反应器  29-30
  3.4 实验流程  30-31
  3.5 校正因子的确定  31-32
  3.6 分析方法  32-40
  3.7 数据处理方法  40-41
第四章甲烷氯化反应结果与讨论  41-54
  4.1 脉冲放电电压对甲烷氯化反应的影响  41-42
  4.2 脉冲放电频率对甲烷氯化反应的影响  42-43
  4.3 电源输入功率对甲烷氯化反应的影响  43-44
  4.4 反应器极间距对甲烷氯化反应的影响  44-45
  4.5 电极材料对甲烷氯化反应的影响  45-46
  4.6 原料气配比对甲烷氯化反应的影响  46-48
  4.7 气体停留时间对甲烷氯化反应的影响  48-49
  4.8 背景气体对甲烷氯化反应的影响  49-52
  4.9 等离子体甲烷氯化反应机理的探讨  52-54
第五章结论与展望  54-56
  5.1 结论  54-55
  5.2 展望  55-56
参考文献  56-60
附录  60-65
致谢  65-66
攻读学位期间发表的学术论文目录  66

脉冲电晕等离子体作用下甲烷氯化反应及产物选择性研究

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