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环境友好型柴油机NH_3-SCR催化剂特性及其反应动力学的研究

作　者: 张清茂
导　师: 吕刚
学　校: 天津大学
专　业: 动力机械及工程
关键词: 柴油机 氮氧化物 选择性催化还原 环境友好催化剂 反应动力学
分类号: TK421
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 106次
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内容摘要


选择性催化还原法（SCR）是目前国际上认为最有前途的柴油机NOx控制技术,该技术已在发达国家得到推广应用。本文针对钒基SCR催化剂低温活性低、高温选择性差、高毒、高成本等缺陷,提出了以低毒过渡金属氧化物部分替代V2O5的高效、环境友好SCR催化剂的开发思路,并对新型催化剂的配方组成、制备方法、结构特征以及催化反应机理进行了深入研究,取得以下结果:（1）涂层材料比表面积较低时,过渡金属氧化物替代对催化剂比表面积影响不大;而涂层材料比表面积较高时,多数过渡金属氧化物替代都引起了比表面积的下降。（2）对于以WO3为助催化剂时,CO2O3替代催化剂具有最好的低温活性;Sr2O3、La2O3和Ce2O3替代催化剂的高温选择性好于钒基催化剂,且具有更宽的高活性温度窗口;而Fe2O3替代催化剂的高活性温度窗口与钒基催化剂相近; CuO替代催化剂的高温选择性较差,高活性温度窗口最窄。（3）随反应空速的增加,替代型催化剂的NOx转化效率首先缓慢下降,在空速超过某一阈值后,转化效率急速下降,且在低温反应阶段,空速对转化效率的影响更显著。在氨/氮比<1时,NOx转化效率随氨/氮比的增加而提高;当氨/氮比≥1时,其对NOx转化效率影响较小。氧含量<1%时,其对NOx转化效率影响较大;当氧含量>2%时,其对NOx转化效率几乎没有影响。水蒸汽使替代型催化剂的低温活性降低,但也使其高温活性提高,总的高活性温度窗口变化不大。（4）载体型Ce2O3替代催化剂比相应的无载体催化剂低温活性略有降低,高温活性有所提高,高活性温度窗口略有扩展。（5）在本文所设定的反应条件下,过渡金属氧化物替代型催化剂的NH3-SCR反应主要按E-R机理进行,通过对本文制备的多种催化剂本征动力学的研究,并与文献中的研究结果进行对比,发现本文制备Co-V-W的催化剂具有较低的反应活化能（35.02kJ/mol）。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-6
目录  6-8
第一章 绪论  8-24
  1.1 前言  8-9
  1.2 氮氧化物的生成机理  9-10
    1.2.1 热力型NO_x(Thermal-NO_x)  9-10
    1.2.2 瞬时型NO_x(Prompt-NO_x)  10
    1.2.3 燃料型NO_x(Fuel-NO_x)  10
  1.3 汽车尾气的排放法规和控制技术  10-15
    1.3.1 汽车排放法规的形成和发展  10-11
    1.3.2 柴油机NO_x排放控制技术  11-15
  1.4 降低柴油机NO_x排放的选择性催化还原（SCR）技术  15-22
    1.4.1 SCR技术的反应机理  15-16
    1.4.2 SCR系统结构和控制原理  16-17
    1.4.3 SCR催化剂配方研究  17-22
  1.5 本文的主要研究内容  22-24
第二章 过渡金属氧化物部分替代V_2O_5催化剂的制备及理化性能分析  24-36
  2.1 替代型催化剂的制备及表征方法  24-29
    2.1.1 制备实验所用药品和主要仪器设备  24-25
    2.1.2 无载体催化剂的制备  25-27
    2.1.3 载体型催化剂制备  27-28
    2.1.4 催化剂的表征方法  28-29
  2.2 理化性能评价结果及分析  29-35
    2.2.1 催化剂涂层TiO_2的选择  29-31
    2.2.2 V_2O_5负载量对催化剂理化性能的影响  31-32
    2.2.3 主活性成分及助催化剂的初步筛选  32-33
    2.2.4 过渡金属氧化物部分替代V_2O_5无载体催化剂的制备  33-35
  2.3 本章小结  35-36
第三章 过渡金属氧化物部分替代V_2O_5催化剂催化活性表征  36-56
  3.1 SCR催化剂的活性评价方法  36-41
    3.1.1 配气单元  36-37
    3.1.2 反应单元  37-38
    3.1.3 排气成分检测单元  38-41
  3.2 催化剂活性评价结果及讨论  41-54
    3.2.1 V_2O_5负载量对钒-钛SCR催化剂催化性能的影响  41-42
    3.2.2 主活性成分及助催化剂的初步筛选  42-44
    3.2.3 过渡金属氧化物部分替代V_2O_5无载体催化剂性能研究  44-52
    3.2.4 载体型过渡金属氧化物部分替代V_2O_5催化剂催化性能研究  52-54
  3.3 本章小结  54-56
第四章 SCR多相催化中的反应机理和动力学参数分析  56-64
  4.1 SCR多相催化反应机理  56-58
    4.1.1 Eley-Rideal机理  56-57
    4.1.2 Langmuir-Hinshelwood机理  57-58
  4.2 NO本征反应速率常数  58-63
  4.3 本章小结  63-64
第五章 工作总结及展望  64-67
  5.1 全文总结  64-65
  5.2 本文创新之处  65-66
  5.3 论文不足及今后开展的工作  66-67
参考文献  67-72
发表论文和科研情况说明  72-73
致谢  73

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中图分类: > 工业技术 > 能源与动力工程 > 内燃机 > 柴油机 > 理论
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