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含氧气氛下CO还原SO_2成单质硫La_(0.7)Y_(0.3)CoO_3催化性能的研究

作　者: 高忠超
导　师: 马智
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: CO还原SO2 硫化 单质硫 活性硫 钙钛矿
分类号: X701.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 5次
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内容摘要


为控制SO2排放而引起的污染,开发一种成本较低的脱硫催化剂十分必要。研究有氧气氛下CO直接还原SO2成单质硫的催化剂具有重大意义,本论文对反应过程中催化剂的结构及起催化作用的活性物种进行了研究和讨论。本论文采用硫化La0.7Y0.3CoO3为催化剂,在500℃,CO/(SO2+O2)比为化学计量比2时,空速6000h-1条件下对催化剂进行了活性评价。并对催化剂进行了寿命实验,在反应100h后催化剂仍未有失活迹象,SO2转化率为94.06%。为了找出La0.7Y0.3CoO3催化剂具有长寿命的原因,采用XRD和XPS对实验过程中得到的不同状态的催化剂进行了结构分析,重点对催化剂表面状态进行了分析和比较。通过分析发现,反应前后催化剂物相组成变化不大,但催化剂表面元素状态变化很大,尤其是氧、硫状态的变化。另外,在反应过程中持续保持催化活性的催化剂表面上还发现结合能为163eV的硫物种,因此推测这种硫物种是在有氧条件下生成且是保持催化剂活性的因素。通过一系列对比试验对SiO2、γ-Al2O3及其负载硫酸盐催化剂的活性考察,证实了特定状态硫在CO和SO2的反应中起到促进作用。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 文献综述  8-16
  1.1 前言  8
  1.2 常规烟道气脱硫工艺技术及现状  8-9
  1.3 无氧条件下还原脱硫  9-12
    1.3.1 以H_2为还原剂无氧条件下SO_2的催化还原脱除  9-10
    1.3.2 以CO 为还原剂无氧条件下SO_2的催化还原脱除  10-12
  1.4 有氧条件下还原脱硫  12-14
    1.4.1 半焦炭法  13
    1.4.2 等离子法  13
    1.4.3 有氧条件下CO 还原SO_2催化剂的研究  13-14
  1.5 本课题选题意义与研究内容  14-16
    1.5.1 选题意义  14-15
    1.5.2 研究内容  15-16
第二章 催化剂制备及实验过程  16-22
  2.1 引言  16
  2.2 实验部分  16-20
    2.2.1 试剂与原材料  16
    2.2.2 仪器设备  16-17
    2.2.3 催化剂制备  17
    2.2.4 催化剂预硫化  17
    2.2.5 催化剂活性评价  17-18
    2.2.6 催化剂XRD 表征实验  18
    2.2.7 催化剂XPS 表征实验  18-20
  2.3 实验结果与讨论  20-21
    2.3.1 LaCoO_3、La_(0.7)Y_(0.3)CoO_3XRD 结果分析  20
    2.3.2 硫化前后催化剂的XRD 谱图  20-21
  2.4 本章小结  21-22
第三章 硫化La_(0.7)Y_(0.3)CoO_3的催化性能  22-28
  3.1 实验部分  22-23
    3.1.1 试剂与原料  22
    3.1.2 催化剂的制备  22
    3.1.3 催化剂的活性评价  22-23
  3.2 实验结果与讨论  23-27
    3.2.1 硫化La_(0.7)Y_(0.3)CoO_3的寿命测试  23
    3.2.2 有氧气氛下硫化La_(0.7)Y_(0.3)CoO_3的催化过程的硫平衡  23-24
    3.2.3 硫化La_(0.7)Y_(0.3)CoO_3的非长寿命实验  24-26
    3.2.4 反应条件对催化剂性能的影响  26-27
  3.3 本章小结  27-28
第四章 硫化La_(0.7)Y_(0.3)CoO_3催化剂结构分析  28-45
  4.1 长寿命硫化La_(0.7)Y_(0.3)CoO_3催化剂的结构分析  28-33
    4.1.1 长寿命催化剂XRD 表征  28-29
    4.1.2 长寿命催化剂的XPS 表征  29-33
  4.2 失活催化剂的结构分析  33-38
    4.2.1 失活催化剂的XRD 表征  33-34
    4.2.2 失活催化剂的XPS 表征  34-37
    4.2.3 失活催化剂与长寿命催化剂表面氧、硫状态的比较  37-38
  4.3 再生催化剂的结构分析  38-43
    4.3.1 再生催化剂的XRD 表征  38-39
    4.3.2 再生催化剂的XPS 表征  39-42
    4.3.3 再生催化剂与长寿命催化剂表面的氧、硫状态对比  42-43
  4.4 本章小结  43-45
第五章 钾钠硫酸盐的CO 还原SO_2 性能考察  45-59
  5.1 前言  45
  5.2 实验部分  45-47
    5.2.1 试剂与原料  45-46
    5.2.2 仪器设备  46
    5.2.3 XRD 表征  46
    5.2.4 SiO_2负载硫酸盐  46
    5.2.5 γ-Al_2O_3等体积浸渍硫酸盐  46
    5.2.6 催化剂评价  46-47
  5.3 实验结果与讨论  47-56
    5.3.1 无氧条件下SiO_2和γ-Al_2O_3的催化性能  47-48
    5.3.2 SiO_2和γ-Al_2O_3负载硫酸盐的催化性能  48-51
    5.3.3 纯的 Na_2SO_4和 K_2SO_4的催化活性  51-52
    5.3.4 捕获表面硫  52-55
    5.3.5 SiO_2、γ-Al_2O_3及其负载硫酸盐后的XRD 谱图  55-56
  5.4 本章结论与讨论  56-59
    5.4.1 本章结论  56
    5.4.2 讨论  56-59
第六章 全文总结和回顾  59-61
参考文献  61-64
发表论文和参加科研情况说明  64-65
致谢  65

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用 > 脱硫与固硫
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