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柠檬酸/酒石酸协同TiO_2/Fe（Ⅲ）光催化降解偶氮染料甲基橙的研究

作　者: 杜艳艳
导　师: 兰叶青
学　校: 南京农业大学
专　业: 应用化学
关键词: 甲基橙 柠檬酸 酒石酸 光催化降解 TiO2 Fe(III)
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 54次
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内容摘要


偶氮染料广泛应用于工业制品如纺织品、食品和皮革制品。大量的偶氮染料随工业废水排入环境,因其具有结构复杂,可生化性差,传统物理化学方法难降解而成为越来越严重的环境问题。因此,寻求有效的处理这类高毒性难降解废水的方法具有重要的理论意义和现实意义。光催化氧化技术能够有效破坏许多结构稳定的生物难降解的有机污染物,且具有高效、无害等优点而受到广泛关注。本文主要研究柠檬酸／酒石酸协同TiO2／Fe(Ⅲ)光催化降解偶氮染料甲基橙的反应动力学机理及影响因素。本论文分为两部分：第一部分：25℃和pH在2.0-8.0条件下,通过批式试验研究了柠檬酸和酒石酸协同TiO2光催化降解甲基橙的作用机理及其影响因素。结果表明紫外光照射下,酒石酸和柠檬酸对TiO2降解甲基橙有显著的协同作用,且有机酸协同降解甲基橙的反应呈零级反应速率方程。酸性条件有利于甲基橙的降解,pH=4时TiO2-柠檬酸系统降解速率常数为单独TiO2的3倍,而TiO2-酒石酸系统降解速率常数为单独TiO2的5倍。甲基橙初始浓度改变,两种有机酸协同TiO2降解甲基橙的速率常数基本不变,呈零级反应规律,即30mg·L-1 TiO2与1mmol·L-1有机酸作用下,甲基橙的降解只与TiO2表面活性位点有关,与浓度无关。甲基橙的降解还与光照波长有关,紫外光能量高有利于有机酸协同TiO2降解甲基橙,而可见光能量弱对甲基橙的降解甚微。第二部分：25℃和pH在2.0-8.0条件下,研究了Fe(Ⅲ)-柠檬酸和Fe(Ⅲ)-酒石酸两种光催化降解甲基橙。结果表明在Fe(Ⅲ)或有机酸单独存在时,甲基橙脱色十分缓慢。然而,Fe(Ⅲ)与有机酸共同存在时,紫外光照下甲基橙脱色反应的速率得到显著提高。两种系统中甲基橙脱色反应动力学服从准零级规律,均分两个阶段。反应初期,脱色速率缓慢,而反应后期速率明显加快。通过对反应中间产物Fe(Ⅱ)浓度的监测发现,Fe(Ⅱ)生成浓度也分两个阶段即快速增加阶段和趋于稳定阶段,其转折点与甲基橙速率改变的转折点时间上相对应,这表明Fe(Ⅱ)量趋于稳定时甲基橙的脱色速率达到最大。两种反应系统中pH对甲基橙脱色的影响差异较大,Fe(Ⅲ)-柠檬酸系统中甲基橙脱色速率为pH6>pH4>pH8>pH2,而Fe(Ⅲ)-酒石酸系统中甲基橙脱色速率为pH8>pH4>pH6>pH2,产生这种差异的原因与不同pH下两种系统中配合物的存在形态有关。

全文目录


摘要  6-7
ABSTRACT  7-9
第一章 文献综述  9-25
  1.1 染料发展史及其污染现状  9-11
    1.1.1 染料的发展史  9
    1.1.2 偶氮染料及其危害  9-10
    1.1.3 染料废水污染现状  10-11
  1.2 染料废水污染修复研究进展  11-15
    1.2.1 改进后的传统方法  11-13
    1.2.2 高新技术的应用和实践  13-15
  1.3 柠檬酸和酒石酸的性质和用途  15-17
    1.3.1 柠檬酸的性质和用途  15-16
    1.3.2 酒石酸的性质和用途  16-17
  1.4 选题依据、目的和意义  17-20
  参考文献  20-25
第二章 柠檬酸/酒石酸协同TiO_2光催化降解甲基橙的作用研究  25-40
  2.1 引言  25
  2.2 材料与方法  25-27
    2.2.1 化学试剂  25-26
    2.2.2 溶液配制  26
    2.2.3 实验准备  26
    2.2.4 实验步骤  26-27
    2.2.5 甲基橙的分析方法  27
  2.3 结果  27-35
    2.3.1 测定甲基橙的标准曲线  27-28
    2.3.2 TiO_2光催化降解甲基橙  28
    2.3.3 柠檬酸和酒石酸协同TiO_2光催化降解甲基橙  28-35
  2.4 讨论  35-37
    2.4.1 pH的影响  35-36
    2.4.2 光照的影响  36
    2.4.3 TiO_(2-)有机酸系统降解甲基橙的反应机理  36-37
  2.5 结论  37-39
  参考文献  39-40
第三章 Fe(Ⅲ)-柠檬酸和Fe(Ⅲ)-酒石酸系统光催化降解甲基橙的作用研究  40-58
  3.1 引言  40-41
  3.2 材料与方法  41-42
    3.2.1 化学试剂  41
    3.2.2 溶液配制  41-42
    3.2.3 实验准备  42
    3.2.4 实验步骤  42
    3.2.5 甲基橙的分析方法  42
    3.2.6 Fe(Ⅱ)的分析方法  42
  3.3 结果  42-48
    3.3.1 测定Fe的标准曲线  42-43
    3.3.2 Fe(Ⅲ)-柠檬酸和Fe(Ⅲ)-酒石酸光催化降解甲基橙  43-48
  3.4 讨论  48-55
    3.4.1 pH对反应的影响  48-52
    3.4.2 Fe(Ⅲ)-有机酸降解甲基橙的反应机理  52-55
  3.5 结论  55-56
  参考文献  56-58
全文结论  58-59
创新之处  59-61
致谢  61-63
攻读硕士学位期间发表的学术论文目录  63

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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