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糠醛催化法制四氢呋喃工艺研究

作　者: 于浩
导　师: 王承学；刘金廷
学　校: 长春工业大学
专　业: 化学工程
关键词: 呋喃四氢呋喃 Pd/γ-Al2O3 催化剂加氢 Pd/C催化剂
分类号: O643.361
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

糠醛是一种价格低廉、活性较高、取材于植物的化工原料。产物四氢呋喃是工业上一种重要的有机合成原料和优良溶剂。随着应用化学和精细化工的飞速发展,对THF的需求也在不断增长。我国THF年需求量超过万吨,主要依赖进口,且价格呈上升趋势,因此探求THF的最佳生产工艺是当前亟待解决的课题。目前,四氢呋喃的生产主要以石油路线为主,但随着国际上石油危机日益严重,使得该路线的前景不容乐观。而取材于植物的糠醛法制四氢呋喃工艺,既避免了石油短缺问题,又满足了人们对绿色化工的需求。尤其是对于盛产玉米的吉林省来说,有很多的糠醛厂,这使糠醛法生产四氢呋喃项目的研究,具有了深远的意义和广阔的前景。本文主要研究了糠醛法制四氢呋喃工艺。主要包括两个个部分：糠醛脱羰和呋喃加氢。第一部分：采用不同浸渍方法制备了一系列不同负载量负载型Pd催化剂,利用XRD、BET、SEM、CO2-TPD等技术手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂在糠醛脱羰反应中的催化活性,研究了不同催化剂制备条件对糠醛转化率的影响。实验结果表明,制备得到的0.4%Pd/γ-Al2O3催化剂,在糠醛脱羰制呋喃反应中表现了较高的催化活性。在氢压为0.08MPa反应温度300℃,氢气放空量为20ml/min,催化剂装量为40g时的反应条件下,糠醛转化率转化率约为98%,选择性约为96%。而且通过表征分析表明催化剂中催化剂中钯分布均匀,分散较好,负载后的催化剂存在碱性活性中心。第二部分：实验中采用了Pd/C催化剂,通过对呋喃加氢正交试验确定了影响加氢工艺的最主要因素为催化剂用量,并对影响加氢工艺条件的实验温度、实验压力、催化剂用量、反应时间、催化剂助剂以及溶剂等因素进行了单因素实验。得到加氢工艺的最佳条件如下：在反应温度为140℃,反应压力为3MPa,催化剂用量为呋喃的4%(质量比),添加1%(体积比)的三乙胺助剂以及乙醇为溶剂的条件下,转化率达到92%左右,收率达到90.2%

全文目录

摘要  2-3
ABSTRACT  3-7
主要符号表  7-8
第一章文献综述  8-23
  1.1 四氢呋喃的工业意义  8
  1.2 四氢呋喃的发展状况及市场需求  8-11
    1.2.1 发展状况  8-10
    1.2.2 市场需求  10
    1.2.3 发展潜力  10-11
  1.3 四氢呋喃的生产工艺  11-13
    1.3.1 Reppy法  11
    1.3.2 丁二烯氯化工艺  11-12
    1.3.3 顺丁烯二酸酐加氢工艺  12
    1.3.4 糠醛工艺  12-13
      1.3.4.1 糠醛氧化脱羰法  12
      1.3.4.2 糠醛催化脱羰法  12-13
  1.4 糠醛脱羰制呋喃催化剂研究进展  13-15
    1.4.1 Zn-Cr-Mn催化剂  13
    1.4.2 Ni或Co催化剂  13-14
    1.4.3 贵金属催化剂  14-15
    1.4.4 其他糠醛脱羰催化剂  15
  1.5 糠醛制呋喃反应机理  15-16
    1.5.1 羰基的结构和基本特征  15-16
    1.5.2 糠醛脱羰过程主副反应  16
  1.6 呋喃加氢制四氢呋喃工艺  16-20
    1.6.1 呋喃加氢制四氢呋喃研究进展  16-17
    1.6.2 呋喃加氢制四氢呋喃反应机理  17-18
    1.6.3 氢化工艺影响氢化反应速度的主要因素  18-20
  1.7 负载型金属催化剂常用的合成与表征方法  20-22
    1.7.1 常用的合成方法  20-21
      1.7.1.1 浸渍法  20
      1.7.1.2 沉淀法  20-21
      1.7.1.3 浸渍沉淀法  21
    1.7.2 催化剂表征方法  21-22
      1.7.2.1 X射线衍射技术  21
      1.7.2.2 电子能谱法  21
      1.7.2.3 热分析  21
      1.7.2.4 电子显微镜法  21-22
  1.8 前景展望  22-23
第二章实验部分  23-29
  2.1 实验药品  23
  2.2 实验仪器  23
  2.3 脱羰催化剂制备  23-25
    2.3.1 催化剂制备方法的选择  23-24
    2.3.2 催化剂制备过程  24-25
      2.3.2.1 催化剂的浸渍  24-25
      2.3.2.2 催化剂的焙烧  25
      2.3.2.3 原及活性评价  25
  2.4 糠醛脱羰实验  25-26
    2.4.1 糠醛预处理实验  25
    2.4.2 脱羰实验  25-26
  2.5 加氢催化剂制备  26-27
  2.6 呋喃加氢实验  27
  2.7 催化剂表征方法  27-28
    2.7.1 扫描电镜分析  27
    2.7.2 XRD物相分析  27
    2.7.3 比表面积的测定  27-28
    2.7.4 COZ-TPD  28
  2.8 产物分析方法  28-29
    2.8.1 气相色谱分析  28
      2.8.1.1 产品定性分析  28
      2.8.1.2 产品定量分析  28
    2.8.2 红外光谱分析  28-29
第三章糠醛脱羰制呋喃工艺结果与讨论  29-37
  3.1 引言  29
  3.2 催化剂制备条件实验  29-32
    3.2.1 载体的选择  29-30
    3.2.2 催化剂制备条件的影响  30
    3.2.3 浸渍时间的影响  30
    3.2.4 陈化时间的影响  30-31
    3.2.5 焙烧温度及时间的影响  31-32
  3.3 催化剂反应性能评价  32-33
  3.4 催化剂表征结果与讨论  33-35
    3.4.1 XRD分析  33
    3.4.2 扫描电镜分析  33-34
    3.4.3 CO_2-TPD分析  34
    3.4.4 催化剂的BET分析  34-35
  3.5 产品表征  35-36
  3.6 本章结论  36-37
第四章呋喃加氢工艺结果与讨论  37-46
  4.1 引言  37
  4.2 呋喃加氢的正交试验的正交实验  37-39
  4.3 PD/C催化剂对呋喃加氢实验的影响  39-43
    4.3.1. 反应压力对呋喃加氢的影响  39-40
    4.3.2 反应温度对呋喃加氢的影响  40-41
    4.3.3 催化剂用量对呋喃加氢的影响  41-42
    4.3.4 助剂对呋喃加氢效果的影响  42
    4.3.5. 反应时间对呋喃加氢反应的影响  42
    4.3.6. 溶剂对呋喃加氢反应的影响  42-43
    4.3.7 溶剂用量对呋喃加氢反应的影响  43
  4.4 加氢产物的红外分析  43-44
  4.5 催化剂表征  44-45
  4.6 本章小结  45-46
第五章结论  46-47
参考文献  47-50
致谢  50-51
作者简介及成果  51-52

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