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MoO_X-LaHY催化剂加氢脱硫性能研究

作　者: 魏慧
导　师: 靳广洲
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 固相反应 单相复合体 表征 二苯并噻吩 加氢脱硫
分类号: TE624.5
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


日益严格的环保法规要求炼油业界开发新型高效加氢精制催化剂。本文借助固相反应制备了单相复合体nMoOx-LaHY催化剂,采用TG-DSC、XRD、NH3-TPD、BET等技术对其进行了表征。以二苯并噻吩／正癸烷溶液为模型反应物,在高压微反装置上对制备的MoOx-LaHY催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫性能进行了评价。结果表明,(NH4)6Mo7O24·4H2O经历逐步脱去水分子、氨分子的过程,至314℃生成稳定的分解产物MoO3,再继续升高温度至771℃,分解产物MoO3分两阶失重,直至完全升华；温度高于614℃LaHY才开始失去结晶水,至1010℃LaHY分子筛的骨架遭到破坏；与LaHY相比,在LaHY的TG曲线中,看不到MoO3升华的明显失重情况,表明随着温度的升高,(NH4)6Mo7O24·4H2O分解产生的MoO3借助固相反应逐渐进入到分子筛的体相,形成较为稳定的物质—单相复合体nMoOx·LaHY。在空气气氛下,当固相反应温度为520℃,Mo上量5%时,有3.14%的Mo物种借助固相反应进入到LaHY分子筛的体相,以金属-氧簇定位在分子筛体相中,形成1iMoOx·LaHY单相复合体。相同的实验条件下,还原气氛比空气气氛利于MoO3进入分子筛体相,水热气氛更有利于nMoOx·LaHY的形成。由于进入分子筛体相的MoOx簇为带正电荷的原子簇,可以覆盖其酸性中心,导致经固相反应制备的nMoOx·LaHY单相复合体的酸量有所降低,且主要是弱酸和中强酸,由于水热条件下分子筛部分脱铝趋势加大,使得水热气氛下制备的催化剂的酸量明显降低,比表面积明显下降。反应结果表明,Mo上量5%,520℃还原气氛下固相反应制得的MoOx-LaHY催化剂在300-C和330℃的二苯并噻吩加氢脱硫转化率分别达到了94.37%和96.86%,比Mo上量20%,浸渍法制备的MoO3/Al2O3催化剂的活性相应提高了约30个百分点和10个百分点,比相同条件下空气气氛,空气水蒸气气氛以及还原水蒸气气氛制备的催化剂也有不同程度的提高。可见,进入分子筛体相的活性组分MoOx主要分散在LaHY分子筛的孔道和内表面,表现出了较高的二苯并噻吩加氢脱硫反应活性,同时催化剂必须具有一定的酸性和比表面积,才能具有较高的加氢脱硫活性。Co、Ni助剂的加入对MoOx-LaHY二苯并噻吩加氢脱硫活性有明显的促进作用,Ni助剂的助催化性能优于相应的Co助剂。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章 绪论  11-13
第二章 文献综述  13-23
  2.1 加氢精制技术发展现状  13-14
  2.2 深度加氢脱硫反应机理  14-16
  2.3 加氢脱硫催化剂的研究进展  16-22
    2.3.1 负载型加氢脱硫催化剂  17-20
    2.3.2 非负载型加氢脱硫催化剂  20-21
    2.3.3 催化剂的表征方法  21-22
  2.4 研究中的一些问题  22
  2.5 主要研究内容  22-23
第三章 实验部分  23-27
  3.1 实验药品及仪器  23-24
    3.1.1 实验药品  23-24
    3.1.2 实验仪器  24
  3.2 MoOx-LaHY催化剂的制备  24-25
    3.2.1 LaHY载体的制备  24
    3.2.2 MoOx-LaHY催化剂的制备  24-25
  3.3 催化剂的表征  25
    3.3.1 XRD表征  25
    3.3.2 NH3-TPD表征  25
    3.3.3 BET表征  25
    3.3.4 TG-DSC表征  25
  3.4 催化剂加氢脱硫性能的评价  25-27
第四章 MoOx-LaHY催化剂合成的TG-DSC原位实验  27-33
  4.1 MoO_3在空气气氛中的TG-DSC行为分析  27
  4.2 (NH_4)_6Mo_7O_(24)·4H_2O在空气气氛中的TG-DSC行为分析  27-28
  4.3 LaHY在空气气氛中的TG-DSC行为分析  28-29
  4.4 (NH_4)_6Mo_7O_(24)·4H_2O+LaHY在空气气氛中的TG-DSC行为分析  29-30
  4.5 小结  30-33
第五章 MoOx-LaHY催化剂的表征  33-47
  5.1 MoOx-LaHY催化剂的XRD表征  33-40
    5.1.1 MoO_3和LaHY的XRD谱图  33
    5.1.2 LaHY和MoO_3+LaHY的XRD谱图  33-34
    5.1.3 空气气氛下固相反应制备的MoOx-LaHY的XRD谱图  34-37
    5.1.4 还原气氛下制备的MoOx-LaHY的XRD谱图  37-38
    5.1.5 空气水热气氛下制备的MoOx-LaHY的XRD谱图  38-39
    5.1.6 还原水蒸汽气氛下制备的MoOx-LaHY的XRD谱图  39-40
  5.2 NH_3-TPD表征  40-42
    5.2.1 空气气氛下固相反应制备的MoOx-LaHY的NH_3-TPD表征  40-41
    5.2.2 还原气氛下固相反应制备的MoOx-LaHY的NH_3-TPD表征  41
    5.2.3 不同气氛对固相反应制备的MoOx-LaHY催化剂酸量的影响  41-42
  5.3 BET表征  42-44
    5.3.1 空气气氛和还原气氛下固相反应制备的MoOx-LaHY的比表面积  42-43
    5.3.2 水热气氛下固相反应制备的MoOx-LaHY的比表面积  43-44
  5.4 小结  44-47
第六章 MoOx-LaHY催化剂二苯并噻吩加氢脱硫性能的评价  47-57
  6.1 MoOx-LaHY催化剂二苯并噻吩加氢脱硫性能  47-55
    6.1.1 MoOx-LaHY催化剂的加氢脱硫活性对比  47-48
    6.1.2 空气气氛下制备的MoOx-LaHY催化剂DBT加氢脱硫活性  48-50
    6.1.3 还原气氛下制备的MoOx-LaHY催化剂DBT加氢脱硫活性  50-51
    6.1.4 不同气氛下制备的MoOx-LaHY催化剂DBT加氢脱硫活性  51-53
    6.1.5 液时空速对MoOx-LaHY催化剂DBT加氢脱硫转化率的影响  53
    6.1.6 Co、Ni助剂对MoOx-LaHY催化剂DBT加氢脱硫活性的影响  53-55
  6.2 小结  55-57
第七章 结论  57-59
参考文献  59-63
致谢  63-65
研究成果及发表的学术论文  65-67
导师及作者简介  67

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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 石油炼制 > 炼油工艺过程 > 精制处理
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