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层状结构催化剂可控制备碳纳米材料研究

作　者: 陈其隆
导　师: 李峰
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 水滑石化学气相沉积法碳纳米纤维碳纳米管
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 43次
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内容摘要

碳纳米纤维和碳纳米管具有独特的结构和优越的性能,使得它们在复合材料、催化剂载体、储氢材料、传感器、燃料电池和电容器等方面都有应用前景。碳纳米材料的合成受到催化剂种类、载体、气源、反应温度和助催化剂等诸多因素的影响,不同的工艺条件可以制备出不同形貌结构的碳纳米材料。水滑石是一种具有高度有序的二维层状结构材料。将其应用于碳纳米材料的制备时,一方面活性组分的种类和含量可调变,能够实现碳纳米材料制备上的可控性；另一方面活性组分在层板上排布均匀,焙烧后具有高度分散性,使得碳纳米材料收率高,结构规整。本文利用水滑石这两方面的优势,研究了将其作为催化剂前体,CVD法下合成碳纳米材料的工艺过程,并结合XRD、BET、TPR、XPS、SEM、TEM、HRTEM和RAMAN等分析手段,得到了一系列规律性的结论。在Pt基催化剂制备碳纳米纤维中,分别采用了浸渍法和共沉淀法来制备催化剂前体。浸渍法中,将MgAl-LDH的焙烧产物作为载体负载Pt基催化剂,研究发现催化剂前体中Mg含量增大有助于改善Pt的分散性,并提高碳纳米纤维的收率和石墨化程度。共沉淀法中,合成了不同Pt含量的系列Pt/MgAl-LDH前体,并以其焙烧产物为催化剂,CVD法下合成碳纳米纤维,结果表明：(1)乙炔为气源时,Pt基催化剂合成碳纳米纤维的最佳温度为600℃；(2)催化剂含量对碳纳米纤维的合成影响很大,含量过低时,产品收率低,含量过高时,粒子容易团聚,选择适宜的催化剂含量非常重要。在Co基催化剂制备碳纳米管中,结合水滑石层间阴离子可交换的特点,成功地将助催化剂W插层到含有活性组分Co的水滑石前体中,并将该一体式催化剂的焙烧产物用于碳纳米管的制备。研究结果表明,添加少量助催化剂W能够提高碳纳米管的收率和改善碳纳米管的形貌结构,而助催化剂W过量时,则会造成催化剂粒子的大量团聚,从而大大地降低产品的收率。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-18
第一章绪论  18-36
  1.1 碳纳米纤维的研究现状  18-23
    1.1.1 碳纳米纤维简介  18-19
    1.1.2 碳纳米纤维的制备  19-20
    1.1.3 碳纳米纤维生长的影响因素  20-22
    1.1.4 碳纳米纤维的生长机理  22
    1.1.5 碳纳米纤维的应用  22-23
  1.2 碳纳米管的研究现状  23-29
    1.2.1 碳纳米管简介  24-25
    1.2.2 碳纳米管的制备  25-26
    1.2.3 碳纳米管生长的影响因素  26-27
    1.2.4 碳纳米管的生长机理  27
    1.2.5 碳纳米管的应用  27-29
  1.3 水滑石的研究现状  29-32
    1.3.1 水滑石简介  29-30
    1.3.2 水滑石的制备方法  30-31
    1.3.3 水滑石的应用  31-32
  1.4 水滑石应用于碳纳米材料制备研究现状  32-33
  1.5 选题目的和意义  33-34
  1.6 论文研究内容  34-36
第二章实验部分  36-42
  2.1 实验原料  36
  2.2 实验内容  36-38
    2.2.1 催化剂前体的制备  36-38
      2.2.1.1 浸渍法制备Pt/MgAl-LDH  36-37
      2.2.1.2 共沉淀法制备Pt/MgAl-LDH  37
      2.2.1.3 离子交换法制备WO4~(2-)插层CoMgAl-LDH  37-38
    2.2.2 催化剂复合金属氧化物的制备  38
    2.2.3 碳纳米材料的制备  38
      2.2.3.1 贵金属基催化生长碳纳米纤维  38
      2.2.3.2 钻基催化生长碳纳米管  38
  2.3 样品表征  38-42
    2.3.1 X射线衍射分析  38
    2.3.2 扫描电镜分析  38-39
    2.3.3 透射电镜分析  39
    2.3.4 高倍透射电镜分析  39
    2.3.5 比表面-孔径分析  39
    2.3.6 电感耦合等离子体元素分析  39
    2.3.7 程序升温还原分析  39
    2.3.8 X射线光电子能谱分析  39-40
    2.3.9 拉曼光谱分析  40-42
第三章浸渍法制备Pt基催化剂生长碳纳米纤维研究  42-56
  3.1 引言  42
  3.2 结果与讨论  42-53
    3.2.1 MgAl-LDH前体的XRD表征  42-44
    3.2.2 复合金属氧化物的XRD表征  44
    3.2.3 复合金属氧化物的SEM表征  44-45
    3.2.4 复合金属氧化物的比表面及孔结构表征  45-47
    3.2.5 复合金属氧化物的金属分散度分析  47-48
    3.2.6 碳纳米纤维的XRD表征  48-49
    3.2.7 碳纳米纤维的SEM表征  49-50
    3.2.8 碳纳米纤维的TEM表征  50-51
    3.2.9 碳纳米纤维的HRTEM表征  51-52
    3.2.10 碳纳米纤维的RAMAN表征  52-53
  3.3 本章小结  53-56
第四章共沉淀法制备Pt基催化剂生长碳纳米纤维研究  56-74
  4.1 引言  56
  4.2 结果与讨论  56-72
    4.2.1 催化剂前体和催化剂的表征  56-64
      4.2.1.1 Pt_x-LDH的XRD分析  56-58
      4.2.1.2 复合金属氧化物的XRD分析  58
      4.2.1.3 复合金属氧化物的ICP-ES分析  58-59
      4.2.1.4 催化剂前体和复合金属氧化物的SEM分析  59-60
      4.2.1.5 复合金属氧化物的比表面及孔结构分析  60-62
      4.2.1.6 复合金属氧化物的TPR分析  62-63
      4.2.1.7 活性组分Pt的XPS分析  63-64
    4.2.2 反应温度对CNF生长的影响  64-66
      4.2.2.1 碳纳米纤维的XRD及收率分析  64-65
      4.2.2.2 碳纳米纤维的SEM和TEM分析  65-66
    4.2.3 Pt含量对CNF生长的影响  66-72
      4.2.3.1 Pt_x-CNF的XRD及收率分析  66-67
      4.2.3.2 Pt_x-CNF的SEM分析  67-69
      4.2.3.3 Pt_x-CNF的TEM分析  69-70
      4.2.3.4 Pt_x-CNF的HRTEM分析  70-71
      4.2.3.5 Pt_x-CNF的Raman分析  71-72
  4.3 本章小结  72-74
第五章 Co基催化剂中W的添加对碳纳米管生长的影响  74-88
  5.1 引言  74
  5.2 结果与讨论  74-87
    5.2.1 CoW_x-LDH前体的XRD分析  74-76
    5.2.2 复合金属氧化物的XRD分析  76-77
    5.2.3 复合金属氧化物的ICP-ES分析  77
    5.2.4 催化剂前体和复合金属氧化物的SEM分析  77-78
    5.2.5 复合金属氧化物的比表面和孔结构分析  78-80
    5.2.6 碳纳米管的XRD分析  80-81
    5.2.7 碳纳米管的SEM分析  81-82
    5.2.8 碳纳米管的TEM分析  82-84
    5.2.9 碳纳米管的HRTEM分析  84-86
    5.2.10 碳纳米管的RAMAN分析  86-87
  5.3 本章小结  87-88
第六章结论  88-90
本论文创新点  90-92
参考文献  92-102
致谢  102-104
攻读硕士学位期间发表的学术论文和申请专利  104-106
作者和导师简介  106-107
硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  107-108

层状结构催化剂可控制备碳纳米材料研究

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