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含不同配位点的自由基—金属配合物的设计：结构及磁学性质

作　者: 王超
导　师: 廖代正
学　校: 南开大学
专　业: 无机化学
关键词: 氮氧自由基晶体结构分子磁性稀土离子
分类号: O641.4
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
下　载: 11次
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内容摘要

近年来，金属-自由基配合物表现出异常磁学性质，因此受到了人们越来越多的关注。大量的自由基-金属配合物被人们采用不同的方法合成出来，并且得到了较为完善的表征。但是，迄今为止，人们对于金属-自由基配合物的结构和自由基本身配位点多少的关系仍然不是很清楚。因此，在本论文中，作者合成了含不同配位点的十类自由基，并与金属离子进行配位，得到了38个具有不同结构的金属-自由基配合物，对其进行了结构和变温磁化率的表征，并采用不同的理论模型评估和讨论了配合物内不同种类的自旋载体间的磁相互作用。在本论文中，作者采用了三种不含功能性配位点的自由基与金属的六氟乙酰丙酮盐配位，得到了六个单核三自旋的配合物和三个一维链状的配合物，其中，使用双自由基和铜（II）的六氟乙酰丙酮盐合成了一个具有一维梯状链的配合物。当采用含有一个功能性配位点的自由基时，得到了23个金属-自由基配合物，绝大部分具有双核四自旋的平行四边形的框架，其中，与镝（III）的噻吩甲酰三氟丙酮盐配位时，得到了一个在低温区具有交流虚部信号的一维链状配合物，表明该配合物具有慢弛豫的行为；另一个与铜（II）的六氟乙酰丙酮盐所形成的配合物具有罕见的小振幅的自旋转换行为。当采用含有两个功能性配位点的自由基时，得到了4个过渡金属-自由基的配合物，其中，作者通过使用喹喔啉基取代的Ullman型氮氧自由基与铜（II）的六氟乙酰丙酮盐进行配位时，得到了一个三核五自旋的体系。通过比较得到的38个金属-配合物的结构，当自由基上的功能性配位点增多时，一般来说，其所形成的配合物有结构变复杂的趋势。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第一章绪论  10-20
  第一节选题背景和研究意义  10-17
  第二节本论文的选题依据以及主要研究内容  17-18
  参考文献  18-20
第二章不含功能性配位点的自由基及其配合物  20-49
  第一节以EtVNIT为配体的自由基-金属配合物  21-35
  第二节以 2MeONIT 为配体的自由基-金属配合物  35-40
  第三节 BisR 双自由基及其 Cu（II）配合物  40-47
  参考文献  47-49
第三章含一个功能性配位点的自由基及其配合物  49-96
  第一节以 3P3NIT 为配体的自由基及其配合物  49-53
  第二节以 4P3NIT 为配体的自由基及其配合物  53-58
  第三节以 4P4NIT 为配体的自由基及其配合物  58-72
  第四节以 3P4NIT 为配体的自由基及其配合物  72-90
  第五节 3P4NIT 和 Dy（tfa）3形成的自由基-金属配合物  90-94
  参考文献  94-96
第四章含两个功能性配位点的自由基及其配合物  96-117
  第一节以 QNXL-2NIT 为配体的自由基-金属配合物  96-106
  第二节以 2M5pmyNIT 为配体的自由基-金属配合物  106-113
  第三节自由基 DPNIT 的合成和结构描述  113-115
  参考文献  115-117
结论  117-118
参考文献  118-123
致谢  123-124
附录  124-155
作者简介和论文发表情况  155-157

含不同配位点的自由基—金属配合物的设计：结构及磁学性质

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