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有机相中水解酶催化C-C键形成

作　者: 郭丽涛
导　师: 乐长高
学　校: 东华理工大学
专　业: 环境科学
关键词: 有机相水解酶酶催化 C-C键形成
分类号: O621.251
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
下　载: 23次
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内容摘要

酶是许多化学反应的催化剂，可以提高至少10倍的反应速率。因为酶催化反应具有催化过程简单、立体选择性高、条件温和、能够催化非常多的基质等优点，所以酶催化已经广泛应用于现代有机合成中。近几十年来，已经有很多报道关于如何提高酶在有机合成中的催化活性、立体选择性和稳定性的研究。主要有两个方面：一是从内部环境提高酶的催化活性，包括：酶化学修饰、酶定点突变和固定化酶。二是从外面环境提高酶的催化活性，包括：使用有机介质、离子液体和超临界流体作为反应介质。本论文主要研究了有机相中水解酶催化C-C键形成反应。共分为五章。第一章介绍了有机相、离子液体和超临界流体中酶催化的研究进展。第二章研究了黑曲霉脂肪酶A(Amano LipaseAfrom Aspergillus niger)催化醛与硝基烷烃的Henry反应。通过研究酶源、反应介质、水含量、酶用量、反应物摩尔比和温度对该反应的影响，寻找脂肪酶催化Henry反应的最佳条件。结果显示：在最佳条件下，ANL催化Henry反应的产率最高达94%。第三章研究了木瓜蛋白酶（Papain from papaya latex）催化Henry反应，通过对反应介质、水含量、酶用量和反应物摩尔比对反应的影响研究。发现不同条件下Papain与ANL催化Henry反应的趋势相同，papain催化Henry反应的产率最高可达95%，说明脂肪酶和蛋白酶可能对Henry反应有着相似的催化性能。第四章研究了Papain催化合成5-芳亚叉基罗丹宁衍生物。发现papain能够在较短时间内催化合成5-芳亚叉基罗丹宁衍生物，12h后最高产率达86%。但可能是因为空间位阻的原因，木瓜蛋白酶对于带有邻位取代基团的芳香醛并没有相应的催化效果，反应结束后也只能检测到痕量的产物。第五章研究了酰化酶催化Aldol反应。通过对酶源、温度、水含量等条件的探讨，得出了该反应的最佳条件。发现曲霉酰化酶（Acylase I, from Aspergillus melleus）能够高效率的催化醛和丙酮的Aldol反应，最高产率达88%。

全文目录

摘要  3-4
Abstract  4-8
第一章绪论  8-24
  1.1 有机相中的酶催化反应  8-14
  1.2 离子液体中的酶催化反应[49]  14-21
  1.3 超临界流体中的酶催化反应  21-23
  1.4 结论  23-24
第二章黑曲霉脂肪酶（ANL）催化 Henry 反应  24-34
  2.1 引言  24
  2.2 结果与讨论  24-30
  2.3 结论  30
  2.4 实验部分  30-34
第三章木瓜蛋白酶催化 Henry 反应  34-39
  3.1 引言  34
  3.2 结果与讨论  34-37
  3.3 结论  37-38
  3.4 实验部分  38-39
第四章蛋白酶催化合成 5-芳亚叉基罗丹宁衍生物  39-49
  4.1 引言  39
  4.2 结果与讨论  39-44
  4.3 结论  44-45
  4.4 实验部分  45-49
第五章酰化酶催化 Aldol 反应  49-56
  5.1 引言  49
  5.2 结果与讨论  49-52
  5.3 结论  52
  5.4 实验部分  52-56
论文小结  56-57
参考文献  57-65
攻读学位期间发表论文  65-66
致谢  66

有机相中水解酶催化C-C键形成

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