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复合金属氧化物负载纳米金催化剂的制备及其对肉桂醛催化加氢性能的研究

作　者: 田宗民
导　师: 项顼
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 催化加氢 金催化剂 肉桂醛 选择性
分类号: TQ224.132
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 67次
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内容摘要


肉桂醛是一种典型的α,β-不饱和醛,其加氢产物在香料、医药等行业应用广泛,因此,对于肉桂醛的加氢选择性的研究不仅具有重要的理论研究意义,同时也具有重要的实际应用价值。本文以蔗糖为还原剂,复合金属氧化物为载体制备得到了负载型金催化剂,对肉桂醛的加氢选择性进行了研究。具体内容为：1.复合金属氧化物负载金催化剂的制备方法研究采用成核-晶化隔离法制备得到载体前体的晶核,将晶核与还原剂混合,在晶化过程中加入氯金酸溶液,使得晶化过程与还原过程同时进行,从而制备得到高度分散的催化剂前体,将前体经高温焙烧后得到复合金属氧化物催化剂样品。通过调变还原时间、还原比例、焙烧温度以及镁铝比考察了制备条件对催化剂的结构和形貌的影响,通过考察催化剂的催化性能,确定出较优的制备条件2.催化剂载体的组成调变与催化加氢性能研究通过向载体中掺入不同数量的Fe3+和Ce3+,改变载体的组成成分,从而制备得到一系列催化剂样品。通过XRD, XPS, BET等表征手段详细研究了催化剂的结构和形貌,并对其催化性能进行了考察,确定出搀入元素对催化剂的活性和选择性的影响。3.催化剂中金负载量调变与催化加氢性能研究在最佳的制备条件和最优的元素比例下合成一系列负载量不同的催化剂,对催化剂进行详细的表征研究了催化剂的形貌和结构,并对其催化性能进行了考察。通过实验得到低负载量的催化剂的催化效果在一定程度上达到了较优的水平,初步探索了金的高效利用。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-15
第一章 绪论  15-31
  1.1 α,β-不饱和醛催化加氢的研究现状  15-21
    1.1.1 常见的不饱和醛分类  15-16
    1.1.2 α,β-不饱和醛的吸附模式  16-17
    1.1.3 α,β-不饱和醛催化加氢的影响因素  17-21
      1.1.3.1 催化剂金属的活性组分种类  17-18
      1.1.3.2 α,β-不饱和醛加氢反应的空间位阻效应  18-19
      1.1.3.3 催化剂载体的影响  19-20
      1.1.3.4 助剂或促进剂的影响  20-21
  1.2 纳米金催化剂的研究现状  21-26
    1.2.1 负载型纳米金催化剂的不同制备方法  21-24
    1.2.2 金催化剂的研究领域  24-26
  1.3 复合金属氧化物的研究现状  26-28
    1.3.1 尖晶石结构的复合金属氧化物的制备方法  26-27
    1.3.2 复合金属氧化物结构与性能  27-28
  1.4 论文的选题  28-31
    1.4.1 选题的目的和意义  28-29
    1.4.2 论文研究的主要内容  29-31
第二章 实验部分  31-35
  2.1 实验原料  31
  2.2 催化剂的制备  31-32
    2.2.1 MgAl-LDH负载金催化剂前体的制备  31-32
    2.2.2 镁铝复合金属氧化物负载金催化剂的制备  32
    2.2.3 掺杂不同元素的负载金催化剂制备  32
    2.2.4 催化剂的活性实验  32
  2.3 催化剂的表征  32-35
    2.3.1 X射线衍射分析(XRD)  32-33
    2.3.2 透射电子显微镜(TEM)  33
    2.3.3 电感耦合等离子体分析(ICP)  33
    2.3.4 比表面-孔径分析(BET)  33
    2.3.5 X射线能谱分析(EDS)  33-34
    2.3.6 X射线光电子能谱分析(XPS)  34
    2.3.7 安捷伦气相色谱仪(GC)  34-35
第三章 还原-沉积法制备复合金属氧化物负载金催化剂的结构与催化加氢性能  35-55
  3.1 引言  35
  3.2 结果与讨论  35-54
    3.2.1 催化剂前体的结构表征  35-38
    3.2.2 不同焙烧温度下催化剂样品的结构表征  38-41
    3.2.3 不同还原剂比例催化剂样品的结构表征  41-46
    3.2.4 不同还原时间催化剂样品的结构表征  46-48
    3.2.5 不同Mg/Al比催化剂的结构表征  48-51
    3.2.6 催化剂的活性评价  51-54
      3.2.6.1 催化剂焙烧前后催化性能  51
      3.2.6.2 不同还原剂比例下样品的催化性能  51-52
      3.2.6.3 不同还原剂时间下样品的催化性能  52
      3.2.6.4 不同Mg/Al比下催化剂的催化性能  52-53
      3.2.6.5 催化剂催化活性与时间的关系  53-54
  3.3 本章小结  54-55
第四章 掺入Ce或Fe的复合金属氧化物负载金催化剂的结构与催化加氢性能  55-81
  4.1 引言  55
  4.2 结果与讨论  55-80
    4.2.1 低还原剂比例下掺杂铈元素合成的催化剂的结构表征  55-62
    4.2.2 高还原剂比例下掺杂铈元素合成的催化剂的结构表征  62-69
    4.2.3 高还原剂比例下合成的对比样品  69-72
    4.2.4 高还原剂比例下掺杂铁元素合成的催化剂的结构表征  72-77
    4.2.5 催化剂的活性评价  77-80
      4.2.5.1 低还原剂比例下掺杂铈元素的催化剂样品的催化性能  77-78
      4.2.5.2 高还原剂比例下掺杂铈元素的催化剂样品的催化性能  78-79
      4.2.5.3 高还原剂比例下掺杂铁元素的催化剂样品的催化性能  79-80
  4.3 本章小结  80-81
第五章 低负载量金催化剂的催化加氢性能及贵金属(金)高效利用的探索  81-93
  5.1 引言  81
  5.2 结果与讨论  81-90
    5.2.1 低还原剂比例下减少金的负载量催化剂的结构表征  81-82
    5.2.2 高还原剂比例下减少金的负载量催化剂的结构表征  82-89
    5.2.3 低还原剂比例下减少金的负载量催化剂的催化性能  89-90
    5.2.4 高还原剂比例下减少金的负载量的催化剂样品的催化性能  90
  5.3 本章小结  90-93
第六章 结论  93-95
论文创新点  95-97
参考文献  97-103
致谢  103-105
研究成果及发表的学术论文  105-107
作者和导师简介  107-108
附录  108-109

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