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汽油加氢改质催化新材料的改性及应用研究

作　者: 姜晶晶
导　师: 张泽廷
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: ZSM-50分子筛 酸改性 正庚烷 异构 金属改性
分类号: TE624.93
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 31次
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内容摘要


直链烷烃异构化对减少FCC汽油在加氢脱硫过程中辛烷值的损失非常有利。本课题针对直链烷烃异构化反应机理选择了具有维椭圆形孔道的ZSM-50分子筛作为原材料,对其进行了改性及异构化催化性能研究,旨在制备能够在脱硫的同时降低FCC汽油辛烷值损失的金属-酸性双功能加氢脱硫异构催化剂。为改善ZSM-50分子筛在直链烷烃异构化方面的应用,本文采用酸脱铝的方法对ZSM-50分子筛进行了脱铝改性研究。实验结果表明,草酸溶液对ZSM-50分子筛的脱铝效果最明显；通过调变草酸溶液的浓度、反应时间和反应温度,可以制备出脱铝程度从10%-60%的多种改性ZSM-50分子筛,并且在有效改变其骨架硅铝比的同时,可以保持ZSM-50分子筛具有较高的相对结晶度；适度的脱铝可有效增加ZSM-50分子筛酸性中心的数量、提高L/B酸的比例,并保持酸强度基本不变。但脱铝程度过高,将会导致其骨架结构中铝空位过多,酸性中心数量减少。在草酸脱铝改性的基础上,对ZSM-50分子筛进行了金属改性研究,初步考察了不同金属改性对ZSM-50分子筛的酸性分布的影响。实验结果表明,在ZSM-50分子筛中引入其它金属杂原子,可以有效改变分子筛的酸性分布及酸强度。本文采用正庚烷作为模型化合物在微型反应装置上对草酸改性的ZSM-50分子筛进行了异构化催化性能评价。评价结果表明,ZSM-50分子筛经过适当程度的脱铝处理,可有效降低正庚烷的裂解率,提高其异构化选择性,具有在汽油加氢异构领域应用的潜力；脱铝程度过高时,反应产物以裂解产物为主,异构化选择性降低,不利于异构化反应的进行。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-14
第一章 文献综述  14-28
  1.1 课题研究背景  14-17
  1.2 国外代表性加氢改质催化材料  17-18
  1.3 国内代表性加氢改质催化材料  18-20
  1.4 分子筛改性方法  20-24
    1.4.1 离子交换法  20-21
    1.4.2 分子筛的脱铝  21-23
    1.4.3 骨架中引入其他元素离子  23-24
  1.5 正构烷烃择型异构化反应机理  24-26
    1.5.1 正碳离子机理  24-25
    1.5.2 孔口机理  25-26
    1.5.3 锁-钥反应机理  26
  1.6 研究目的和意义  26-28
第二章 实验及分析方法的建立  28-40
  2.1 实验原料和仪器  28-29
    2.1.1 实验原料  28-29
    2.1.2 仪器设备  29
  2.2 实验方法的建立  29-33
    2.2.1 加氢异构催化材料的选择  30-31
    2.2.2 改性方案的建立  31-33
  2.3 催化剂的制备  33-34
  2.4 分子筛与催化剂的表征  34-35
    2.4.1 组成分析  34
    2.4.2 晶相结构分析  34-35
    2.4.3 程序升温吸附-脱附  35
    2.4.4 吡啶红外分析  35
    2.4.5 孔结构分析  35
  2.5 催化性能评价及影响因素分析  35-40
    2.5.1 催化剂的活化  35-36
    2.5.2 催化剂催化性能评价  36-37
    2.5.3 产物组成分析方法的建立  37-40
第三章 对ZSM-50分子筛进行脱铝改性研究  40-58
  3.1 脱除ZSM-50分子筛的模板剂  40-41
  3.2 对ZSM-50分子筛进行氨交换  41-43
  3.3 影响脱铝效果的单因素实验  43-49
    3.3.1 酸类型对ZSM-50分子筛脱铝的影响  43-44
    3.3.2 反应时间对ZSM-50分子筛脱铝的影响  44-46
    3.3.3 反应温度对ZSM-50分子筛脱铝的影响  46-48
    3.3.4 酸浓度对ZSM-50分子筛脱铝的影响  48-49
    3.3.5 小结  49
  3.4 分子筛样品表征分析  49-54
    3.4.1 NH_3-TPD  50
    3.4.2 Py-IR  50-52
    3.4.3 BET  52-54
  3.5 分子筛催化剂的性能评价  54-56
  3.6 本章小结  56-58
第四章 对ZSM-50分子筛进行金属改性研究  58-66
  4.1 不同金属对分子筛的改性实验  58-59
  4.2 金属改性分子筛的表征分析  59-64
    4.2.1 XRD  59-60
    4.2.2 NH_3-TPD  60-61
    4.2.3 Py-IR  61-63
    4.2.4 BET  63-64
  4.3 本章小结  64-66
第五章 结论  66-68
参考文献  68-72
致谢  72-74
研究成果及发表的学术论文  74-76
作者和导师简介  76-77
北京化工大学  77-78

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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 石油炼制 > 炼油工艺过程 > 催化剂 > 催化加氢催化剂
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