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基于CuO/Al_2O_3催化剂的微波辅助类Fenton催化氧化水中PNP的研究

作　者: 张洁
导　师: 王鹏
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: PNP 微波 类Fenton 催化剂 CuO/Al2O3
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


难降解有机物具有复杂的分子结构、较强的生物毒性和比较稳定的物理化学性质，不易被生物降解，对水环境和水生生物带来极大危害。本文研制一种新型的类Fenton催化剂CuO/Al2O3，以难降解有机物-对硝基苯酚（PNP）为目标污染物，构建了微波辅助类Fenton体系处理PNP废水工艺，并对微波辅助类Fenton体系的反应机制进行了探讨。采用浸渍-沉淀法制备CuO/Al2O3催化剂，以PNP去除率为评价指标，得出催化剂的最佳制备条件为：Cu（NO3）2浸渍液浓度0.6mol/L，沉淀剂NaOH溶液浓度0.4mol/L，浸渍固液比为20g Al2O3/100mL Cu（NO3）2浸渍液，焙烧温度350℃，焙烧时间4h。通过对CuO/Al2O3催化剂进行SEM、BET分析知，催化剂比表面积为234.85m2/g，总孔容为0.38cm3/g，平均孔径为4.55nm，催化剂呈现丰富的中孔结构。以PNP为处理对象，构建了微波辅助类Fenton体系处理PNP废水静态工艺和动态工艺。静态工艺在微波化学实验炉（MCL-2）内进行，对于100mL50mg/L的PNP溶液，最佳工艺条件为：CuO/Al2O3催化剂投加量4g，微波100W，辐照时间6min，H2O2加入量25mmol/L。6min后，PNP去除率为99.41%，TOC去除率为77.9%。动态工艺在全功能型微波化学工作平台（EXCEL）中进行，对于3L50mg/L PNP溶液，最佳工艺条件为：3g催化剂分3层放置，每层1g，进水流量15mL/min，H2O2加入量20mmol/L，反应液出水温度60℃，反应时间200min。出水PNP去除率保持在80%以上，TOC去除率为71.2%。此外，对催化剂的稳定性和使用寿命进行了研究，催化剂重复使用8次后仍能保持较高的催化活性，有望应用于实际废水处理中。通过比较不同工艺条件下PNP去除率和·OH生成规律对反应机制进行了探讨。单独微波和单独催化剂存在的体系中基本没有PNP的去除和·OH的生成。微波和催化剂的引入，可以促进H2O2生成·OH，PNP去除率明显上升。其中，微波的加强作用要高于催化剂的加强作用，两者共同引入后的加强作用要高于微波和催化剂两者单独加强作用的加和，说明微波场和类Fenton反应体系中存在良好的协同作用。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-7
目录  7-10
第1章 绪论  10-20
  1.1 课题来源及研究的目的和意义  10-11
    1.1.1 课题来源  10
    1.1.2 研究背景及研究的目的与意义  10-11
  1.2 难降解有机废水研究进展  11-13
    1.2.1 难降解有机物种类及危害  11-12
    1.2.2 PNP 废水处理现状  12-13
  1.3 国内外在该方向的研究现状及分析  13-19
    1.3.1 Fenton 技术  13-16
    1.3.2 非均相催化剂的研究进展  16-17
    1.3.3 微波技术  17-18
    1.3.4 微波/Fenton 技术研究进展  18-19
  1.4 本课题主要研究内容  19-20
    1.4.1 CuO/Al_2O_3催化剂的制备与表征  19
    1.4.2 微波辅助类 Fenton 体系处理 PNP 废水工艺研究  19
    1.4.3 微波辅助类 Fenton 体系处理 PNP 废水机制探讨  19-20
第2章 实验材料与方法  20-29
  2.1 实验试剂与实验仪器  20-21
    2.1.1 实验试剂  20
    2.1.2 实验仪器  20-21
  2.2 实验方法  21-29
    2.2.1 催化剂制备方法  21
    2.2.2 催化剂表征方法  21
    2.2.3 催化剂性能评价方法  21-23
    2.2.4 工艺装置及实验方法  23-25
    2.2.5 水样分析方法  25-29
第3章 CuO/Al_2O_3催化剂的制备及表征  29-39
  3.1 引言  29
  3.2 催化剂的制备  29-36
    3.2.1 载体的选择和活化  29-30
    3.2.2 浸渍液浓度对催化剂活性的影响  30-31
    3.2.3 沉淀剂种类对催化剂活性的影响  31-32
    3.2.4 沉淀剂浓度对催化剂活性的影响  32-33
    3.2.5 浸渍固液比对催化剂活性的影响  33-34
    3.2.6 焙烧温度对催化剂活性的影响  34-36
  3.3 催化剂的表征与分析  36-38
    3.3.1 比表面积测试及分析  36-37
    3.3.2 表面形貌测试及分析  37-38
  3.4 本章小结  38-39
第4章 微波辅助类 Fenton 体系去除水中 PNP 静态工艺研究及机制探讨  39-50
  4.1 引言  39
  4.2 微波辅助类 Fenton 体系去除水中 PNP 静态工艺研究  39-46
    4.2.1 H2O2加入量对 PNP 处理效果的影响  39-40
    4.2.2 催化剂投加量对 PNP 处理效果的影响  40-41
    4.2.3 pH 对 PNP 处理效果的影响  41-42
    4.2.4 微波功率和辐照时间对 PNP 处理效果的影响  42-43
    4.2.5 PNP 初始浓度对 PNP 处理效果的影响  43-44
    4.2.6 微波辅助类 Fenton 体系 PNP 的矿化度  44-45
    4.2.7 催化剂的使用寿命  45-46
  4.3 微波辅助类 Fenton 体系去除水中 PNP 反应机制探讨  46-48
    4.3.1 不同反应体系中 PNP 去除率比较  46-47
    4.3.2 不同反应体系中·OH 生成量检测和生成规律探讨  47-48
  4.4 本章小结  48-50
第5章 微波辅助类 Fenton 体系处理水中 PNP 动态工艺研究  50-63
  5.1 引言  50
  5.2 动态反应器的设计  50-52
  5.3 动态处理 PNP 废水工艺优化  52-61
    5.3.1 单催化剂层实验中各因素对 PNP 去除效果的影响  52-58
    5.3.2 多催化剂放置层数对 PNP 去除效果的影响  58-61
    5.3.3 PNP 的矿化度  61
  5.4 本章小结  61-63
结论  63-64
参考文献  64-68
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果  68-71
致谢  71

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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