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Al_2O_3/PVDF负载Ni/Fe催化还原剂制备及氯乙酸脱氯研究

作　者: 邓慧娟
导　师: 刘惠玲
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 还原脱氯载体 Al2O3·PVDF 氯乙酸纳米 Ni/Fe
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

氯代有机物具有分布广泛、危害严重、难降解、毒性大等特点，是许多国家的优先控制污染物。在零价铁的研究基础上，负载型的纳米级含铁双金属作为催化还原剂，具有活性高、成本低、污染小等优点。本文以Al₂O₃·PVDF为载体，负载Ni/Fe，进行催化剂的制备、表征，并分析氯乙酸脱氯的影响因素。本文采用浸渍法，在PVDF基体改性的基础上，制备Ni/Fe/Al₂O₃·PVDF催化还原剂。负载Ni/Fe还原剂的制备过程中，考察交联液配比及交联时间、不同浓度硫酸镍浸渍时间、镍铁比等因素。通过载铁量、氯乙酸脱氯效果等结果优化制备工艺。通过扫描电镜对Ni/Fe/Al₂O₃·PVDF催化还原剂表征，观察优化条件下制备出的载体表面形貌，并对元素成分定性分析。结果表明，制备出的双金属在膜载体表面及断面分布均匀，呈球状和片状结构且双金属未发生团聚，能谱分析结果进一步证明Ni和Fe覆盖在Al₂O₃·PVDF膜的表面。以一氯乙酸为目标物，考察还原剂投加量、反应初始pH、共存离子、水的影响、反应温度、摇床转速、初始浓度、还原剂存放时间等因素对一氯乙酸降解效果的影响，对于三氯乙酸，研究初始浓度的对降解效果的影响，分析其降解过程和机理。研究载体的保存时间和循环使用次数，结果表明制得的膜载体具有一定的稳定性。载体在无水乙醇中保存30天，活性几乎保持不变。实验室自制的纳米镍铁PVDF膜，可以循环使用3次，对氯乙酸可以保持较优的脱氯效果。考察初始浓度以及投加量，对MCAA和TCAA进行动力学研究，结果证明MCAA和TCAA的降解反应均符合准一级反应。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章绪论  9-24
  1.1 课题背景与研究意义  9-10
    1.1.1 课题背景  9-10
    1.1.2 研究意义  10
  1.2 国内外氯代有机物脱氯方法概况  10-14
    1.2.1 物理方法  10-11
    1.2.2 微生物降解法  11-12
    1.2.3 化学方法  12-14
  1.3 零价铁及含铁双金属体系还原脱氯概况  14-21
    1.3.1 脱氯机理  14-15
    1.3.2 零价铁及纳米级零价铁研究现状  15-16
    1.3.3 含铁双金属体系研究现状  16-18
    1.3.4 负载纳米双金属体系国内外研究现状  18-21
    1.3.5 存在问题  21
  1.4 聚偏氟乙烯（PVDF）  21-23
    1.4.1 PVDF 概述  21-22
    1.4.2 膜基体改性  22-23
  1.5 课题研究内容  23-24
    1.5.1 课题来源  23
    1.5.2 研究内容  23-24
第2章实验仪器及试剂  24-30
  2.1 药品及规格  24
  2.2 仪器及型号  24-25
  2.3 催化还原膜的制备  25-27
    2.3.1 PVDF 膜的制备  25-26
    2.3.2 Ni/Fe/Al_2O_3·PVDF 催化还原剂的制备  26-27
  2.4 对氯乙酸的催化还原脱氯  27
    2.4.1 氯乙酸溶液的配制  27
    2.4.2 Ni/Fe/Al_2O_3·PVDF 对氯乙酸脱氯试验  27
  2.5 离子及元素定量检测方法  27-29
    2.5.1 氯离子检测方法  27
    2.5.2 铁离子分析方法  27-28
    2.5.3 镍离子分析方法  28
    2.5.4 氯乙酸的分析方法  28-29
    2.5.5 乙酸分析方法  29
  2.6 Ni/Fe/Al_2O_3·PVDF 催化还原膜的表征  29-30
    2.6.1 表面形貌 SEM 分析  29
    2.6.2 元素成分分析  29-30
第3章 Ni/Fe/Al_2O_3·PVDF 催化还原剂的制备及表征  30-43
  3.1 Al_2O_3·PVDF 膜对一氯乙酸的吸附性研究  30
  3.2 催化还原膜制备条件的优化  30-35
    3.2.1 交联液配比及交联时间的优化  30-32
    3.2.2 最佳 Fe 负载量的优化  32-33
    3.2.3 与不同浓度硫酸镍浸渍时间的优化  33
    3.2.4 最佳镍铁比的优化  33-35
  3.3 催化还原膜的稳定性研究  35-36
  3.4 催化还原膜的循环利用  36
  3.5 催化还原膜的表征  36-42
    3.5.1 扫描电镜分析  36-41
    3.5.2 Ni/Fe/Al_2O_3·PVDF 的能谱分析  41-42
  3.6 本章小结  42-43
第4章 Ni/Fe/Al_2O_3·PVDF 对氯乙酸催化还原脱氯  43-66
  4.1 Ni/Fe/Al_2O_3·PVDF 对一氯乙酸的脱氯效果  43-53
    4.1.1 Ni/Fe 还原剂投加量的影响  43-44
    4.1.2 反应过程 pH 变化及初始 pH 的影响  44-47
    4.1.3 体系温度的影响  47-49
    4.1.4 摇床转速的影响  49
    4.1.5 初始浓度的影响  49-50
    4.1.6 共存离子的影响  50-51
    4.1.7 还原膜保存时间的影响  51-52
    4.1.8 水的影响  52-53
  4.2 Ni/Fe/Al_2O_3·PVDF 对三氯乙酸的脱氯效果  53-56
    4.2.1 三氯乙酸脱氯效果及产物分析  53-55
    4.2.2 三氯乙酸脱氯历程  55-56
  4.3 氯乙酸在 Ni/Fe 和 Pd/Fe 催化体系的脱氯比较  56-59
    4.3.1 一氯乙酸脱氯效果比较  56-57
    4.3.2 三氯乙酸脱氯效果比较  57-58
    4.3.3 Ni/Fe 和 Pd/Fe 催化体系的脱氯分析  58-59
  4.4 氯乙酸脱氯的反应动力学分析  59-64
    4.4.1 催化反应动力学原理  59-60
    4.4.2 一氯乙酸的动力学分析  60-62
    4.4.3 三氯乙酸的动力学分析  62-63
    4.4.4 一氯乙酸和三氯乙酸的反应对比  63-64
  4.5 本章小结  64-66
结论  66-67
参考文献  67-74
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果  74-76
致谢  76

Al_2O_3/PVDF负载Ni/Fe催化还原剂制备及氯乙酸脱氯研究

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