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农田系统中典型污染物的运移转化与生态效应研究

作　者: 杜文超
导　师: 郭红岩; 季荣
学　校: 南京大学
专　业: 环境科学
关键词: 农田系统多溴联苯醚多环芳烃纳米颗粒环境归趋生态效应胶体易化运移
分类号: X13
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

土壤是生态环境中污染物的主要载体,土壤污染直接关乎环境质量和人类健康。掌握污染物进入土壤后在各介质中的转化和运移规律,将有助于环境质量评价和污染防治政策的制订。目前研究主要关注污染物在单一介质或特定界面上的环境行为,缺乏关于污染物进入土壤后在各介质各界面环境行为的系统研究,尤其缺少长期的野外农田系统研究,研究成果难以为治理决策的制订提供科学的支持。本研究利用野外农田原状土柱(lysimeter)试验,在受控体系中对典型污染物(以BDE-209为代表的多溴联苯醚类污染物,以菲(phenanthrene)和萘(naphthalene)为代表的多环芳烃类污染物和以纳米氧化锌(nano-ZnO)和纳米二氧化钛(nano-TiO2)为代表的纳米颗粒类污染物)在农田系统中的运移转化和生态效应展开长期研究。在监测污染物随渗滤液的损耗及其在土壤纵向运移、污染物在植物体内的运移和转化的基础上获得土壤污染物在野外农田系统的环境归趋。并通过分析污染物长时间作用下对土壤酶活性和植物生长的影响以及污染物在生物体内的残留,评价了野外实际耕作条件下污染物的生态效应。主要研究结论如下：1.通过4年的野外实验,获得了稻麦轮作的农田系统中BDE-209的半衰期约为12年,表明其在实际农田中具有很强的持久性；BDE-209污染4年后,其在土壤中的残留仍会影响作物生长和土壤质量,水稻地上部生物量降低8.3%,穗重降低5.2%,土壤脲酶活性被诱导,蛋白酶活性被抑制,有可能对土壤的肥力供应产生一定的影响；在土壤和植物体内均检测到BDE-209及其脱溴产物,土壤中BDE-47、BDE-153和BDE-183含量较高,植物体内低溴化合物的富集系数比母体BDE-209高,一方面低溴产物因Kow值比BDE-209低,更容易被植物吸收利用,另一方面存在植物体内脱溴反应的可能,表明BDE-209有通过食物链传递的风险；发现在稻麦轮作农田系统中BDE-209及其脱溴产物存在明显的纵向迁移现象,本实验条件下的纵向运移平均速率为1.54mg·m-2·yr-1,土壤中的BDE-209长期存在,有可能对地下水造成严重威胁。2.比较了人工纳米颗粒nano-ZnO和nano-TiO2进入土壤环境后的短期、长期效应,发现nano-ZnO和nano-TiO2初期均会引起小麦生物量降低,对小麦产生一定的毒害作用,其机制可能是通过纳米颗粒形态引发损伤(nano-TiO2)或者通过溶解释放重金属离子产生毒害(nano-ZnO)作用；采用TEM观察到nano-TiO2颗粒可在小麦根尖细胞壁累积,并有少量进入周皮细胞；生长在nano-ZnO污染土壤中的小麦组织中Zn元素含量明显升高,但不确定是否存在纳米颗粒的形态；经过5个生长期的稻麦轮作,两种纳米颗粒污染在lysimeter中随渗滤液损失较少,Zn/Ti元素均未发现明显的纵向运移现象,表明其和土壤组分的结合作用较强,同时随着时间的延续,老化作用明显,纳米颗粒污染初期对土壤酶活性的显著影响2.5年后不再显著；经过2.5年后,nano-ZnO污染对作物生物量不再有明显影响,但nano-TiO2污染仍然促进作物生长,生物量增加。本发现对于全面评价纳米材料进入土壤环境后的生态风险具有重要的借鉴价值。3.通过4年8个生长期的连续稻麦轮作,发现外源多环芳烃及其转化产物在lysimeter中的残留约为初始量的9.6%(萘)和17.7%(菲),其中母体化合物均约占初始量的1.3%。经过四年的老化作用,残留的PAHs仍然对土壤中植物的生长产生胁迫作用,萘和菲污染的lysimeter中地上部总生物量分别降低2.9%和3.2%；残留的多环芳烃还可能对土壤微生物生态系统产生一定的影响,残留菲对土壤中脲酶和过氧化物酶的活性仍表现显著诱导,但萘污染的残留组土壤酶活性差异并不显著。该结果表明对于多环芳烃污染的防治在关注不同化合物生态效应的同时应协同考虑其累积效应。4.通过4年的野外lysimeter实验,研究获得了PAHs萘和菲在土壤中的纵向迁移规律和对地下水的影响。针对发现的PAHs胶体易化运移现象,开展了PAHs在不同粒径土壤颗粒上的吸附分离实验和室内土柱实验,结合14C示踪技术及多种微观观测手段,研究了不同粒径土壤胶体在不同pH和离子强度条件下的释放,基本结构特征及对菲的吸附能力、包气带胶体的释放及对菲的运移作用。结果表明：不同粒径胶体颗粒的元素组成差异明显,对菲的吸附能力差异也较明显,较小粒径(<0.45μm)土壤胶体颗粒对菲的吸附能力较强,但是较大颗粒(2-0.45μm)由于数量上的绝对优势对菲的吸附贡献最大；条件稳定不变时,碱性低离子强度条件有利于土壤胶体颗粒的释放,酸性高离子强度条件有利于菲在胶体上的吸附；离子强度、pH值和干湿交替等条件发生改变时土壤胶体的释放增加,但是对菲在土柱中的运移作用影响不一,离子强度降低和碱化(pH=7变为pH=9)有利于菲以溶解态形式释放运移,离子强度升高以及酸化(pH=7变为pH=5)有利于菲以胶体吸附形式释放运移。本研究获得的典型污染物在野外稻麦轮作农田系统的长期环境归趋和生态效应,为定量评估污染物对土壤环境、食品安全以及地下水威胁提供了科学依据；相关成果和研究经验为进一步开展气候变化条件下污染物在地球关键区的环境行为和生态效应研究打下了坚实的基础,具有重要的潜在应用价值。

全文目录

摘要  4-7
Abstract  7-12
第一章绪论  12-32
  1.1 引言  12-16
    1.1.1 土壤-大气界面：污染物的气态损耗  12-13
    1.1.2 土壤-植物界面：污染物在根际及植物体内的运移转化  13-14
    1.1.3 土壤颗粒界面：污染物在土壤颗粒上的吸附、转化  14-15
    1.1.4 土壤-地下水界面：胶体作用下的污染物运移  15-16
  1.2 土壤中的典型污染物及其研究进展  16-20
  1.3 本论文的研究内容及意义  20
  参考文献  20-32
第二章 BDE-209在农田系统中的环境归趋及生态效应  32-55
  2.1 引言  32-33
  2.2 材料与方法  33-36
    2.2.1 试验农田概况  33-34
    2.2.2 土样、植物样的采集、前处理和分析方法  34-35
    2.2.3 质量控制与质量保证  35
    2.2.4 土壤酶的采样和分析  35
    2.2.5 数据的统计分析  35-36
  2.3 结果与讨论  36-48
    2.3.1 BDE-209在土壤中的残留和纵向运移  36-38
    2.3.2 BDE-209的脱漠产物及其在土柱中的纵向分布  38-42
    2.3.3 BDE-209在植物体内的分布  42-43
    2.3.4 BDE-209的脱溴产物在植物体内的分布  43-46
    2.3.5 BDE-209对作物生物量的影响  46-47
    2.3.6 BDE-209对土壤酶活性的影响  47-48
  2.4 本章小结  48-49
  参考文献  49-55
第三章纳米颗粒在农田系统中的环境归趋及生态效应  55-82
  3.1 引言  55-56
  3.2 材料与方法  56-58
    3.2.1 试用农田概况及土壤污染  56-57
    3.2.2 小麦幼苗根尖的电镜分析  57
    3.2.3 成熟小麦生物量及Ti,Zn元素含量分析  57
    3.2.4 渗滤液的收集和分析测定  57
    3.2.5 Lysimeter不同土层中Ti,Zn含量分析  57
    3.2.6 土壤酶的采样和分析  57-58
    3.2.7 数据的统计分析  58
  3.3 实验结果  58-74
    3.3.1 纳米颗粒的电镜扫描  58
    3.3.2 小麦幼苗根尖的电镜扫描  58-60
    3.3.3 纳米颗粒对小麦生物量及各组织中的Ti,Zn含量的影响  60-62
    3.3.4 纳米颗粒污染2.5年后Ti、Zn元素的纵向分布  62-64
    3.3.5 纳米颗粒污染2.5年后作物生物量的影响  64-65
    3.3.6 纳米颗粒初期及2.5年后对土壤酶活性的影响  65-70
    3.3.7 气候变化条件下纳米材料的环境安全性研究  70-74
  3.4 本章小结  74
  参考文献  74-82
第四章农田系统中多环芳烃的胶体易化运移及长期生态效应研究  82-111
  4.1 引言  82-85
  4.2 材料与方法  85-88
    4.2.1 野外试验农田概况及样品的采集和分析测定  85
    4.2.2 土壤胶体浓度分析  85-86
    4.2.3 土壤胶体分离及表征  86-87
    4.2.4 ~(14)C-菲在不同土壤颗粒上的吸附分离试验  87
    4.2.5 水化学条件改变对包气带中胶体和菲释放的影响  87-88
    4.2.6 数据的统计分析  88
  4.3 PAHs污染的长期生态效应  88-93
    4.3.1 PAHs在土柱中的残留  88
    4.3.2 PAHs残留对作物生物量的影响  88-90
    4.3.3 PAHs残留对土壤酶活性的影响  90-93
  4.4 菲的胶体易化运移研究  93-104
    4.4.1 土壤胶体的粒径分布及颗粒表征  93-95
    4.4.2 ~(14)C-菲在不同粒径土壤颗粒上的吸附行为  95-97
    4.4.3 水化学条件改变对土柱中胶体和菲释放的影响  97-102
    4.4.4 菲和胶体释放相关性  102-104
  4.5 本章小结  104-105
  参考文献  105-111
第五章研究结论、创新点及展望  111-114
  5.1 结论  111-113
  5.2 创新点  113
  5.3 研究展望  113-114
攻读博士学位期间的学术活动及所获奖励  114-115
致谢  115-117

农田系统中典型污染物的运移转化与生态效应研究

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