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纳米Al-KIT-1介孔分子筛的合成、表征和催化性质

作　者: 宋佳音
导　师: 熊光
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 介孔分子筛 EDTANa4 拉曼光谱纳米A1-KIT-1 调节pH值
分类号: TQ424.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

KIT-1是一种具有蠕虫状孔道的介孔分子筛,具有高比表面积和均一的孔道尺寸。相比于MCM-41的一维孔道,其孔道彼此三维交错,有利于反应物和产物的扩散。纳米介孔KIT-1分子筛以其高比表面积,可控的均一孔道尺寸等特点在催化,吸附、分离、色层分析、化学传感器和生物医学方面的有潜在应用价值。介孔分子筛的形成机理是研究热点之一,已提出的机理包括液晶模板机理与协同作用机理等。本论文采用紫外拉曼光谱(UV-Raman)，并结合X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)等表征手段,在分子水平上研究了介孔分子筛的形成过程,以及表面活性剂,硅物种及盐的短程相互作用。表面活性剂在整个合成过程中的拉曼谱峰变化支持了有机和无机物种的协同相互作用。加入盐EDTANa4导致EDTA4-与硅物种及表面活性剂分子极性头的强相互作用,从分子水平上进一步解释了盐效应作用机理。对含铝纳米KIT-1的形貌和结构控制,酸性质和催化性能进行了系统研究。考察了加碱源顺序和碱的种类对分子筛形貌的影响。结果表明稳定pH值对纳米球的形成至关重要。具有缓冲pH值作用的碱源有利于纳米Al-KIT-1的合成,而强碱经过二次pH调解也可以形成纳米球。随着Si/Al比的降低,纳米球的尺寸分布更宽,孔的比表面积及孔径都有所降低,酸强度及酸量增加。异丙苯为强酸催化反应,转化率顺序样品酸强度和酸量的顺序一致。1,3,5-异丙苯催化裂化反应为弱酸催化反应,所有样品都显示出很高的催化活性。含铝量高的样品由于具有强酸中心,其产物的裂解程度较深。以上结果为含铝纳米KIT-1分子筛的合成与应用提供了有价值的信息。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
1 文献综述  9-25
  1.1 课题背景和意义  9
  1.2 介孔分子筛的研究进展  9-13
    1.2.1 介孔分子筛简介  9
    1.2.2 介孔分子筛的分类  9-10
    1.2.3 介孔分子筛的合成方法  10
    1.2.4 介孔分子筛的合成机理的研究  10-13
  1.3 KIT-1介孔分子筛的研究进展  13-20
    1.3.1 KIT-1介孔分子筛的发现  13-14
    1.3.2 KIT-1介孔分子筛的合成研究  14-16
    1.3.3 KIT-1分子筛的表征  16-19
    1.3.4 KIT-1分子筛的催化应用  19-20
  1.4 纳米尺寸介孔分子筛的研究进展  20-24
    1.4.1 纳米尺寸介孔分子筛的定义  20
    1.4.2 纳米尺寸介孔分子筛的特性  20-21
    1.4.3 不同形貌纳米尺寸介孔分子筛的合成及应用  21-24
  1.5 研究内容  24-25
2 实验部分  25-30
  2.1 实验原料与仪器设备  25-26
    2.1.1 原料与试剂  25-26
    2.1.2 仪器与设备  26
  2.2 样品的制备  26-28
    2.2.1 KIT-1的合成  26-27
    2.2.2 纳米A1-KIT-1的合成  27-28
  2.3 样品的表征  28-29
    2.3.1 X射线衍射(XRD)  28
    2.3.2 透射电镜(TEM)  28
    2.3.3 扫描电镜(SEM)  28
    2.3.4 紫外拉曼光谱(UV-Raman)  28
    2.3.5 N_2吸附-脱附  28
    2.3.6 氨吸附程序升温脱附法测定材料表面酸性(NH_3-TPD)  28-29
    2.3.7 固体核磁共振表征(~(27)Al MAS NMR)  29
  2.4 水热稳定性测定  29
  2.5 不同合成条件的1,3,5-三异丙苯及异丙苯的的裂解反应  29-30
3 介孔分子筛合成过程的研究  30-48
  3.1 引言  30-31
  3.2 结果与讨论  31-48
    3.2.1 不同表面活性剂对介孔结构形成的影响  31-32
    3.2.2 介孔分子筛自主装合成过程  32-36
    3.2.3 EDTANa_4在CTAB合成体系中的作用  36-44
    3.2.4 NaF在介孔合成体系中的作用  44-47
    3.2.8 小结  47-48
4 纳米介孔Al-KIT-1的合成表征及催化应用  48-62
  4.1 引言  48
  4.2 实验结果与讨论  48-62
    4.2.1 Al-KIT-1纳米粒子的形貌控制  48-54
    4.2.2 不同合成条件的Al-KIT-1样品结构的表征  54-57
    4.2.3 不同合成条件的Al-KIT-1样品的酸性测定  57-58
    4.2.4 不同合成条件的Al-KIT-1在异丙苯及1,3,5-三异丙苯催化裂化反应中的催化性能评价  58-61
    4.2.5 小结  61-62
结论  62-63
参考文献  63-69
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  69-70
致谢  70-71

纳米Al-KIT-1介孔分子筛的合成、表征和催化性质

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