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Pd/C催化剂催化合成AMA的研究

作　者: 郑贤敏
导　师: 李小年
学　校: 浙江工业大学
专　业: 工业催化
关键词: 催化加氢 Pd/C 催化活性反应条件套用失活
分类号: TQ246
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

2-甲氧基5-乙酰氨基苯胺(AMA)是生产偶氮型分散染料的一类重要中间体，目前国内企业主要的合成方法为铁粉还原法。研究催化加氢法生产AMA技术，对于提高产品质量，减少环境污染，具有重要的理论价值和应用前景。本论文主要研究了Pd／C催化剂在2-甲氧基5-乙酰氨基硝基苯(NMA)液相催化加氢反应中的应用。考察了活性炭载体表面金属钯平均粒径与其催化活性之间的内在联系，发现Pd／C催化剂表面金属钯越分散，活性炭载体表面有效活性位越多，Pd／C催化剂的催化活性越高，表明该反应是个结构非敏感反应；实现了以甲醇—水混合溶剂替代纯甲醇有机溶剂作为反应溶剂，并通过添加碱性助剂抑制了乙酰氨基水解副反应的发生；同时对甲醇—水溶剂环境下的各种反应条件进行了优化，并进一步考察了Pd／C催化剂的套用性能。本论文同时对NMA液相催化加氢反应后引起Pd／C催化剂性能降低的原因进行了研究分析。实验表明，Pd／C催化剂表面金属钯活性位在反应后被AMA产物等有机物覆盖可能是导致其性能逐渐降低的主要原因，催化剂使用过程中没有发生钯微晶的长大或烧结，也没有钯流失等。并初步探讨了反应后Pd／C催化剂的再生方法。

全文目录

摘要  5-6
ABSTRACT  6-10
第一章文献综述  10-32
  1.1 研究意义  10-11
  1.2 芳胺制备方法概述  11-14
    1.2.1 铁粉还原法  12
    1.2.2 硫化碱还原法  12
    1.2.3 电解还原法  12-13
    1.2.4 催化加氢还原法  13-14
  1.3 AMA制备的国内外研究现状  14-16
    1.3.1 由2,4-二氨基苯甲醚选择性酰化制取  14
    1.3.2 由NMA还原制得  14-16
  1.4 液相催化加氢反应的影响因素  16-17
    1.4.1 硝基化合物的加氢历程  16
    1.4.2 反应的影响因素  16-17
  1.5 Pd/C催化剂  17-21
    1.5.1 活性炭载体  18-19
    1.5.2 钯炭制备方法  19-21
  1.6 Pd/C催化剂的失活  21-26
    1.6.1 晶粒变化  21-22
    1.6.2 碳沉积的影响  22-25
    1.6.3 中毒  25
    1.6.4 钯流失  25-26
  1.7 立论依据  26-27
  参考文献  27-32
第二章实验部分  32-39
  2.1 试剂与仪器  32-33
  2.2 催化剂的制备  33
  2.3 催化剂的表征  33-35
    2.3.1 XRD物相表征  33
    2.3.2 透射电镜(TEM)  33-34
    2.3.3 比表面积测定  34
    2.3.4 Pd分散度的测定  34-35
    2.3.6 XPS分析  35
  2.4 反应装置及流程  35-36
  2.5 分析仪器及分析方法  36-37
  参考文献  37-39
第三章 Pd/C催化剂在NMA催化加氢中的应用  39-52
  3.1 Pd/C催化剂的研究  39-43
    3.1.1 Pd/C催化剂钯粒径的影响  39-42
    3.1.2 Pd负载量对Pd/C催化剂性能的影响  42-43
  3.2 Pd/C催化剂催化加氢反应条件的优化  43-48
    3.2.1 甲醇溶剂  43-44
    3.2.2 甲醇—水混合溶剂  44-48
  3.3 Pd/C催化剂套用性能的研究  48
  3.4 结论  48-50
  参考文献  50-52
第四章 NMA催化加氢反应后Pd/C催化剂失活与再生研究  52-65
  4.1 Pd/C催化剂失活原因的研究  52-57
    4.1.1 钯微晶的长大、烧结而引起失活  52-53
    4.1.2 碳物种沉积而引起失活  53-54
    4.1.3 物理磨耗而引起失活  54-55
    4.1.4 中毒而引起失活  55-57
  4.2 催化剂改性研究  57-61
    4.2.1 商用Pd/C催化剂  57-58
    4.2.2 活性炭载体对Pd/C催化剂套用性能的影响  58-59
    4.2.3 非炭载体的影响  59-60
    4.2.4 载体纳米化的影响  60-61
  4.3 Pd/C催化剂再生方法的研究  61-62
  4.4 结论  62-63
  参考文献  63-65
第五章结论和展望  65-67
  5.1 研究结论  65-66
    5.1.1 Pd/C催化剂在NMA催化加氢中的应用  65
    5.1.2 NMA催化加氢后Pd/C催化剂失活与再生的研究  65-66
  5.2 研究展望  66-67
致谢  67-68
附录  68

Pd/C催化剂催化合成AMA的研究

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