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负载型Ni_2P催化剂催化噻吩加氢脱硫反应性能的研究

作　者: 陈晨
导　师: 石秋杰; 张荣斌
学　校: 南昌大学
专　业: 工业催化
关键词: OH Ce 柱撑膨润土 噻吩 加氢脱硫
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 27次
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内容摘要


以钙钠基膨润土为原料,首先对其钠化改型得到适合制备柱撑蒙脱石的基质,然后用不同OH-量使用交联法制备Ce柱撑液,再进一步制备Ce-柱撑膨润土。并以此为载体,用浸渍法制备Ni2P/Ce-PILC加氢脱硫催化剂,并用XRD,氮气吸咐表征,H2-TPR等方法对催化剂进行了表征,考察了不同OH-的量、Ni/P的比值、负载量、还原温度等对Ce-柱撑膨润土的柱撑效果和对催化剂活性的影响。本文首先对江西广丰的膨润土进行提纯和钠化处理,通过理化方法来对提纯和钠化后的膨润土进行考察。实验结果表明,经过提纯后的膨润土和钠化后结果较理想。适合进一步处理做为催化剂的载体。经过钠化后的膨润土进行柱撑得到催化剂载体,以镍源为Ni(NO3)2.6H2O,磷源为(NH4)2HPO4为间驱体,制备Ni2P催化剂,将活性组负载在不同的载体(二氧化钛、酸改性海泡石、三氧化二铝、柱撑膨润土)上进行活性测试(以噻吩加氢脱硫为控针反应),得到了Ni2P负载在经过处理的膨润土的活性要高于传统的的γ-Al203与TiO2和酸改性海泡石。显示了膨润土作为新型催剂载体的优点。对于实验条件的探索中,确定了反应的还原温度为500℃,当还原温度太高的时候发现Ce柱撑的膨润土作为载体会发生塌陷的现象,使得催化剂的反应活性降低,转化率减小。考察了负载量的不同对催化剂活性的影响,结果表明当Ni2P负载量为20%时,催化剂的活性最大,噻吩转化率为51%。同时Ni/P比例不同时,催化剂的活性也有差别,当Ni/P为2(摩尔质量比)时,Ni2P/Ce-PILC加氢脱硫催化剂活性最高。因为载体能够影响到催化剂的活性,在载体制备过程中,柱撑液中的OH-起着极为关键的作用,所以本文重点考察了OH-对于载体的影响。研究的结果表明：在活性组分负载量为10%时,实验条件为n(Ni):n(P)=2:1,焙烧温度为500℃,焙烧时间为3小时,还原温度为500℃时,还原时间为2小时,升温速率为2℃/min,反应温度为350℃的情况下,当n(OH-):n(Ce3+)=2.5:1时柱撑效果最好并对噻吩加氢脱硫的催化活性最高,Ni2P(wt.%=10%)/Ce-PILC噻吩转化率为47%。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第一章 引言  9-24
  1.1 课题研究的背景与意义  9-10
  1.2 成品油中含硫化合物的简介与危害  10-11
    1.2.1 成品油含硫化合物的简介  10
    1.2.2 硫化物燃烧产生的危害  10-11
  1.3 噻吩加氢脱硫的反应机理  11-12
  1.4 传统的脱硫催化剂  12-20
    1.4.1 非加氢脱硫技术  12-15
    1.4.2 传统的加氢脱硫催化剂  15-20
  1.5 加氢脱硫催化剂的稳定性、失活与再生  20-21
    1.5.1 积炭引起的失活  20
    1.5.2 中毒引起的失活  20
    1.5.3 烧结和热失活  20-21
  1.6 膨润土作为载体在催化剂上的研究进展  21-22
    1.6.1 金属交联膨润土催化剂  21
    1.6.2 有机改性膨润土催化剂  21-22
    1.6.3 稀土改性膨润土催化剂  22
    1.6.4 膨润土负载杂多酸催化剂  22
  1.7 课题研究的根据与内容  22-24
第二章 实验方法与数据的处理  24-30
  2.1 实验原料与主要实验仪器  24-25
  2.2 载体的制备  25-26
    2.2.1 三氧化二铝的制备  25
    2.2.2 柱撑膨润土载体的制备  25-26
  2.3 催化剂的制备  26
  2.4 催化剂的活性评价  26-27
  2.5 色谱柱固定相的涂渍  27
  2.6 催化剂的表征  27-30
    2.6.1 X-射线衍射(XRD)  27
    2.6.2 比表面和孔径分布的测定  27-28
    2.6.3 扫描电镜(SEM)  28
    2.6.4 程序升温还原(TPR)  28-30
第三章 膨润土提纯后与钠化后性能的检测  30-38
  3.1 膨润土提纯的方法  30
  3.2 膨润土性能的测定  30-33
    3.2.1 吸兰量的测定  30-31
    3.2.2 胶质价的测定  31-32
    3.2.3 膨胀倍的测定  32
    3.2.4 阳离子交换容量的测定(CEC)  32-33
  3.3 膨润土的性能及表征结果分析  33-35
    3.3.1 膨润土性能指标  33-34
    3.3.2 膨润土的钠化  34-35
  3.4 精制膨润土与钠化后的膨润土的XRD比较  35-36
  3.5 对钠化后的膨润土扫描透镜分析  36
  本章小结  36-38
第四章 实验条件对噻吩加氢脱硫的影响  38-45
  4.1 催化剂中活性组分的前驱物的选择对噻吩加氢脱硫的影响  38-39
  4.2 Na化膨润土与Ni_2P(10)%-Na化膨润土对噻吩加氢脱硫的影响  39
  4.3 不同载体的比较负载Ni_2P催化剂对噻吩加氢脱硫的影响  39-40
  4.4 不同还原温度对噻吩加氢脱硫的影响  40-41
  4.5 不同活性组分的配比对噻吩加氢脱硫的影响  41-42
  4.6 不同负载量对噻吩加氢脱硫的影响  42-43
  4.7 催化剂不同焙烧温度对噻吩加氢脱硫的影响  43
  本章小结  43-45
第五章 铈柱撑膨润土负载Ni_2P对噻吩加氢脱硫的影响  45-50
  5.1 不同OH~-量的Ce~-柱撑膨润土对噻吩加氢脱硫的影响  45-46
  5.2 对柱撑膨润土与催化剂表征的研究  46-49
    5.2.1 柱撑后膨润土500℃焙烧后的XRD图  46-47
    5.2.2 Ni_2P(10wt.%)/Ce-PILC催化剂(n(Ni)：n(P)=2：1)的XRD图  47
    5.2.3 催化剂H_2-TPR的表征结果  47-48
    5.2.4 载体和催化剂的比表面  48-49
  本章总结  49-50
第六章 结论与展望  50-52
  6.1 结论  50-51
  6.2 展望  51-52
参考文献  52-58
致谢  58-59
攻读学位期间的研究成果  59

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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