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分子氧选择性氧化环己烷的碳质催化剂的制备和催化性能研究

作　者: 应婷
导　师: 王艳芹; 任家文
学　校: 华东理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 碳材料部分石墨化环己烷氧化 KA油掺杂碳材料
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

环己烷的选择性氧化是一个重要的工业反应,其产物环己酮和环己醇(俗称KA油)是重要的化工工业溶剂和有机化工原料,并被广泛应用于农药,医药,橡胶,香料和油漆等工业。目前工业化制备KA油的方法主要有环己烷氧化法,苯酚加氢法和环己烯水解-氧化法；但是受到技术成熟度,原料价格等因素的影响,环己烷氧化法占据了绝对优势,全世界90%以上的环己醇和环己酮使用环己烷氧化法制得。过渡金属,比如钴等是常用的催化剂,但是最新研究结果表明,某些碳材料在该类反应中具有良好的催化效果。而且碳材料成本低、环境友好,从而有望成为新一代工业催化剂。本论文在前人水热法制备块体碳材料的基础上,采用催化石墨化法合成具有部分石墨化结构的碳材料,并应用于环己烷选择性氧化反应中,获到了很好的效果。在最优的条件下,环己烷的转化率达到41.7%,KA油的总选择性为47.5%,己二酸的选择性为29.8%。进一步的研究发现块体碳材料同时具有的石墨化结构和无定形结构对催化活性和选择性的提高具有至关重要的作用,石墨化部分活化氧分子,而无定形部分促进了活性氧的传递,提高了对KA油的选择性。氮掺杂的碳材料逐渐成为近几年碳材料研究的热点,本论文也利用机械研磨法制备了S/N共掺杂的碳材料,并考察了该材料在环己烷氧化中的催化活性。实验结果表明,该材料在环己烷选择性氧化反应中体现了较好的活性,1.5MPa下反应8小时,环己烷的转化率为23.9%,KA油的选择性为40.7%,己二酸选择性为24.9%。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章前言  9-29
  1.1 碳材料  9
  1.2 碳材料石墨化研究  9-16
    1.2.1 碳的结构形态  9-11
    1.2.2 常用石墨化程度测试手段  11-12
    1.2.3 影响石墨化度的因素  12-15
    1.2.4 石墨化过程热力学分析  15-16
  1.3 水热法概述(Hydrothermal Synthesis)  16-20
    1.3.1 水热法特征  17
    1.3.2 水热法基本原理  17-20
  1.4 环己烷选择性氧化反应概述  20-25
    1.4.1 环己烷氧化产物的用途  20-21
    1.4.2 工业生产现状  21-22
    1.4.3 环己烷氧化研究现状  22-25
  1.5 本论文的研究背景和主要工作内容  25-26
  参考文献  26-29
第2章实验部分  29-32
  2.1 实验仪器与试剂  29-30
  2.2 材料的合成  30
  2.3 表征方法  30-32
第3章水热法合成部分石墨化碳材料以及在环己烷氧化反应中的作用  32-53
  3.1 前言  32
  3.2 实验部分  32-34
    3.2.1 实验试剂  32
    3.2.2 一步法合成部分石墨化块体碳材料  32-33
    3.2.3 不同金属盐催化石墨化合成部分石墨化块体碳材料  33
    3.2.4 不同碳化温度下制备部分石墨化块体碳材料  33
    3.2.5 材料的表征  33
    3.2.6 催化反应评价  33-34
  3.3 结果与讨论  34-50
    3.3.1 一步法合成部分石墨化块体碳材料  34-43
    3.3.2 石墨碳催化剂在环己烷选择性氧化反应中的活性  43-50
  3.4 小结  50-51
  参考文献  51-53
第4章硫化氰聚合物(SCN)n的合成及其在环己烷选择性氧化反应中的作用  53-60
  4.1 前言  53
  4.2 实验部分  53-54
    4.2.1 材料与试剂  53-54
    4.2.2 聚合硫化氰材料的合成  54
    4.2.3 (SCN)n在环己烷选择性氧化中的作用  54
  4.3 结果与讨论  54-58
    4.3.1 固相法合成(SCN)n  54-57
    4.3.2 环己烷的选择性氧化  57-58
  4.4 小结  58-59
  参考文献  59-60
结论  60-61
硕士期间发表及拟投论文  61-62
致谢  62

分子氧选择性氧化环己烷的碳质催化剂的制备和催化性能研究

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