学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

M-ZSM-5（M=V，Cr，Mn）分子筛的制备及其在环已烷氧化反应中的催化性能研究

作　者: 叶燕慧
导　师: 李保山
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: ZSM-5 过渡金属环己烷氧化
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 106次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

本论文采用直接水热合成法制备了不同过渡金属元素(V, Cr, Mn)改性的ZSM-5分子筛催化剂。利用XRD, XRF, SEM, FT-IR, UV-vis和N2吸附-脱附等分析手段对催化剂结构进行表征,结果表明过渡金属能进入分子筛骨架,且合成的M-ZSM-5(M=V, Cr, Mn)分子筛仍保持典型的MFI结构,改性后的分子筛的比表面积、孔容相对全硅分子筛有所增加。在以M-ZSM-5为催化剂,分子氧为氧化剂的无溶剂体系中考察催化剂在环己烷氧化反应中的催化性能,并探索出最佳反应条件和筛选出该反应体系的最佳催化剂。改性后的催化剂由于过渡金属进入分子筛骨架产生了新的氧化还原活性中心,使催化剂的活性和选择性相对纯硅分子筛有很大的提高。液相无溶剂体系分子氧氧化环己烷的最佳反应条件为：氧气压力1MPa,反应温度120℃下反应3h。不同金属改性的催化剂由于金属的价态、半径等因素的不同导致催化性能不同：V-ZSM-5分子筛用量为0.15g,V的掺杂量为3%时催化活性最高,此时环己烷的转化率可达14.87%,环己醇和环己酮的选择性为92.64%；Cr-ZSM-5分子筛用量为0.12g,Cr的掺杂量为2%时催化活性最高,此时环己烷的转化率为11.43%,环己醇和环己酮的选择性为88.21%；Mn-ZSM-5用量为0.15g,Mn的掺杂量为8%时催化活性最高,此时环己烷的转化率为10.68%,环己醇和环己酮的选择性为90.17%。

全文目录

学位论文数据集  3-4
摘要  4-6
ABSTRACT  6-14
第一章文献综述  14-30
  1.1 环己烷催化氧化催化剂的研究进展  14-19
    1.1.1 贵金属催化剂  14-15
    1.1.2 过渡金属和过渡金属氧化物催化剂  15-16
    1.1.3 分子筛催化剂  16-19
  1.2 微孔分子筛ZSM-5的结构及改性  19-28
    1.2.1 ZSM-5的结构与择形性  19-21
    1.2.2 分子筛的合成方法及合成的影响因素  21-25
      1.2.2.1 沸石分子筛的合成方法  21-22
      1.2.2.2 沸石分子筛合成的影响因素  22-25
    1.2.3 微孔分子筛ZSM-5的修饰与改性  25-28
  1.3 本论文的选题思路  28-30
第二章实验部分  30-34
  2.1 实验试剂与仪器  30-31
    2.1.1 实验试剂  30
    2.1.2 实验仪器  30-31
  2.2 催化剂的制备  31
    2.2.1 V-ZSM-5催化剂的制备  31
    2.2.2 Cr-ZSM-5催化剂的制备  31
    2.2.3 Mn-ZSM-5催化剂的制备  31
  2.3 催化剂的表征方法  31-32
    2.3.1 X射线晶体衍射(XRD)  31
    2.3.2 傅里叶变换-红外光谱(FT-IR)  31
    2.3.3 UV-vis光谱  31-32
    2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)  32
    2.3.5 ZSM-5分子筛比表面积及孔容  32
    2.3.6 X射线荧光分析仪(XRF)  32
  2.4 环己烷氧化反应  32
  2.5 产物分析  32-34
第三章 V-ZSM-5在环己烷氧化反应中的催化性能研究  34-46
  3.1 实验部分  34-36
    3.1.1 ZSM-5催化剂最佳制备条件的考察  34-36
    3.1.2 催化剂催化性能评价  36
  3.2 结果与讨论  36-45
    3.2.1 催化剂表征  36-40
      3.2.1.1 XRD分析  36-37
      3.2.1.2 FT-IR分析  37-38
      3.2.1.3 UV-vis分析  38-39
      3.2.1.4 SEM分析  39
      3.2.1.5 BET分析  39-40
      3.2.1.6 XRF分析  40
    3.2.2 V-ZSM-5催化剂催化环己烷制备KA油最佳反应条件的研究  40-45
      3.2.2.1 反应温度的影响  41-42
      3.2.2.2 反应压力的影响  42
      3.2.2.3 反应时间的影响  42-43
      3.2.2.4 V-ZSM-5催化剂用量的影响  43-44
      3.2.2.5 V掺杂量的影响  44-45
  3.3 本章小结  45-46
第四章 Cr-ZSM-5在环己烷氧化反应中的催化性能研究  46-54
  4.1 实验部分  46-47
    4.1.1 Cr-ZSM-5分子筛催化剂的制备  46
    4.1.2 Cr-ZSM-5分子筛催化剂催化性能评价  46-47
  4.2 结果与讨论  47-52
    4.2.1 催化剂表征  47-50
      4.2.1.1 XRD分析  47
      4.2.1.2 FT-IR分析  47-48
      4.2.1.3 UV-vis分析  48-49
      4.2.1.4 SEM分析  49
      4.2.1.5 BET分析  49-50
      4.2.1.6 XRF分析  50
    4.2.2 Cr-ZSM-5催化剂用于环己烷氧化制备KA油反应性能的研究  50-52
      4.2.2.1 催化剂用量的影响  50-51
      4.2.2.2 Cr含量的影响  51-52
      4.2.2.3 其它因素的影响  52
  4.3 本章小结  52-54
第五章 Mn-ZSM-5在环己烷氧化反应中的催化性能研究  54-62
  5.1 实验部分  54-55
    5.1.1 Mn-ZSM-5分子筛催化剂的制备  54
    5.1.2 Mn-ZSM-5分子筛催化剂催化性能评价  54-55
  5.2 结果与讨论  55-60
    5.2.1 催化剂表征  55-58
      5.2.1.1 XRD分析  55
      5.2.1.2 FT-IR分析  55-56
      5.2.1.3 UV-vis分析  56-57
      5.2.1.4 SEM分析  57
      5.2.1.5 BET分析  57-58
      5.2.1.6 XRF分析  58
    5.2.2 Mn-ZSM-5催化剂用于环己烷氧化制备KA油反应性能的研究  58-60
      5.2.2.1 Mn-ZSM-5催化剂用量的影响  58-59
      5.2.2.2 Mn掺杂量的影响  59-60
      5.2.2.3 其它因素的影响  60
  5.3 本章小结  60-62
第六章结论  62-64
参考文献  64-70
致谢  70-72
研究成果及发表的学术论文  72-74
作者和导师简介  74-75
北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  75-76

M-ZSM-5（M=V，Cr，Mn）分子筛的制备及其在环已烷氧化反应中的催化性能研究

内容摘要

全文目录

相似论文