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有机氯农药废水辐射降解研究

作　者: 陈大伟
导　师: 闫吉昌
学　校: 东北师范大学
专　业: 环境科学
关键词: 有机氯农药苯酚六氯苯五氯酚五氯硝基苯辐射降解协同作用
分类号: X703
类　型: 博士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

本实验选用电离辐射技术,对难处理的有机氯农药苯酚、六氯苯、五氯酚和五氯硝基苯废水进行辐射降解研究:模拟配置每个农药废水溶液,利用气相色谱/质谱联机测量60Co-γ射线辐照前后废水中相应农药的浓度,研究了多个因素(辐射条件、酸碱性、添加剂等)对废水中相应农药降解的影响。研究结果表明:1. TiO2粒子光催化主要依赖·OH自由基降解苯酚,其·OH自由基的产额与TiO2粒子结构有关,其降解能力是通过光催化产生·OH自由基实现的。60Co产生的γ射线和TiO2光催化均能够有效的降解苯酚。在10 kGy辐射吸收剂量下,苯酚降解率达96 %,辐射降解苯酚水溶液中,·OH自由基起主要作用,e–aq次之,辐照产生的·OH、水合电子、氢自由基等与苯酚发生开环的氧化反应,降解产物最终矿化为二氧化碳、水和气体;中性溶液中自由基活性强,有利于苯酚的降解。2. 60Co产生的γ射线能够有效的降解六氯苯。在10 kGy辐照吸收剂量下,六氯苯(HCB)降解率达90 %,在17 kGy辐照吸收剂量下,六氯苯降解率达95 %;辐照降解HCB水溶液中,·OH自由基起主要作用,·OH与六氯苯发生开环和脱氯的氧化反应,降解产物最终矿化为小分子物质、二氧化碳和气体,溶液的酸、碱性对HCB水溶液辐照降解有重要影响,碱性溶液中自由基活性强,有利于HCB的降解;加入的Na2CO3、NaNO3、H2O2和TiO2能影响参与降解反应的自由基:Na2CO3和TiO2能提高六氯苯的降解效率,NaNO3和H2O2的加入降低了六氯苯的降解效率;添加TiO2粒子,可得到协同作用的降解优于单一的降解结论。3. 60Co产生的γ射线能够有效的降解典型的有机氯农药五氯酚。在10 kGy辐照吸收剂量下,PCP降解率达90 %,在17 kGy辐照吸收剂量下,PCP降解率达96 %;在辐照降解PCP水溶液中,·OH自由基起主要作用,辐照产生的·OH自由基与五氯酚发生开环和脱氯反应,辐射降解产物最终矿化为二氧化碳和气体逸出;溶液的酸、碱性对PCP水溶液有重要影响作用,在酸性溶液中自由基活性强,有利于PCP的降解;溶液中加入Na2CO3、NaNO3、H2O2和TiO2能影响参与降解反应的自由基:Na2CO3、H2O2和TiO2能提高PCP的降解效率,NaNO3的加入降低了PCP的降解效率;添加TiO2粒子,PCP水溶液降解率提高,可得到协同作用的降解优于单一的降解结论。4. 60Co产生的γ射线能够有效的降解典型的有机氯农药五氯硝基苯。在8.5 kGy辐照吸收剂量下,PCNB降解率达95 %,在17 kGy辐照吸收剂量下,PCNB降解率达96 %;辐照降解PCNB水溶液中,e–aq电子起主要作用,辐照产生的水合电子与PCNB发生开环和脱氯反应,辐射导致了脱氯或脱硝的结果,降解产物最终矿化为二氧化碳和气体;溶液的酸、碱性对PCNB水溶液有重要影响作用,在碱性条件下自由基活性强,有利于PCNB的降解;在PCNB水溶液中加入Na2CO3、NaNO3、H2O2和TiO2能影响参与降解反应的自由基:Na2CO3和TiO2能提高PCNB的降解效率,NaNO3和H2O2的加入降低了PCNB的降解效率。它们作用的原因均为促进或抑制了e–aq、·OH和·H自由基的数量或活性;添加TiO2粒子,可得到协同作用的降解优于单一的降解结论。5.本研究还同时配制了含五氯硝基苯、氯氰菊酯、氰戊菊酯各5mg/L的混合溶液,进行60Co-γ辐照降解,结果表明在多种农药同时存在的情况下,辐射降解方法对每种农药的降解都有明显效果,可以同时达到多种农药污染同时消除的目的。6.结论:60Co-γ辐照对苯酚、六氯苯、五氯酚、五氯硝基苯等有较好降解效果,针对这些极难降解的持久性有机污染物的治理,辐照是一种较有应用前景的方法。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-10
第一章绪论  10-17
  1.1 有机氯农药简介  10
  1.2 有机氯农药污染现状  10-13
  1.3 有机氯农药的控制  13-14
  1.4 有机氯农药的危害  14-15
  1.5 研究意义  15-17
第二章有机氯农药降解方法综述  17-34
  2.1 生物处理技术  17-18
  2.2 化学处理技术  18-22
  2.3 物理处理技术及其他联合工艺技术  22-24
  2.4 电离辐射降解技术  24
  2.5 电离辐射降解技术进展  24-28
  2.6 电离辐射与水溶液的作用  28-34
第三章苯酚的降解研究  34-51
  3.1 苯酚的性质及降解进展  34-37
  3.2 苯酚的降解实验  37-42
  3.3 结果与讨论  42-49
  3.4 结论  49-51
第四章六氯苯的降解研究  51-71
  4.1 六氯苯的性质及降解进展  51-57
  4.2 材料与方法  57-61
  4.3 结果与讨论  61-70
  4.4 结论—六氯苯  70-71
第五章五氯酚的降解研究  71-94
  5.1 五氯酚的性质及降解进展  71-80
  5.2 材料与方法  80-83
  5.3 结果与讨论  83-92
  5.4 结论  92-94
第六章五氯硝基苯的降解研究  94-115
  6.1 五氯硝基苯的性质及降解降解进展  94-96
  6.2 材料与方法  96-101
  6.3 五氯硝基苯的辐射降解结果与讨论  101-114
  6.4 结论  114-115
第七章结论与展望  115-117
  7.1 结论  115
  7.2 创新点  115
  7.3 不足之处  115
  7.4 展望  115-117
结语  117-118
参考文献  118-132
致谢  132-133
博士期间发表论文  133

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