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SnO₂粒子电极制备及催化性能研究

作　者: 王永峰
导　师: 韩卫清
学　校: 南京理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 三维电极粒子电极化学镀催化性能苯酚
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

有毒难降解有机物废水的治理因缺乏有效的治理方法而成为水处理领域的难点,对环境和人类造成了极大的危害。电化学氧化技术以其广泛适用性和环境兼容性的特点,特别是可以直接电化学氧化或间接电化学氧化降解生物难降解有机物等优点引起了人们的广泛关注。但是,传统的二维电极面体比较小、电流效率低,而三维电极法面体比大,粒子间距小,具有较高的电流效率和时空产率,是电化学水处理技术发展的重大突破。粒子电极性能优劣对三维电极法水处理技术具有重要的影响作用。论文采用过量浸渍+高温焙烧法分别制备了以Mn、Fe、Cu、Zn、Co、Ni、Sn等单组份氧化物为催化剂,A1203为载体的负载型粒子电极。将其填充于阴极和阳极之间构成三维电极电化学氧化降解苯酚模拟废水。结果显示,Al2O3-SnOx粒子电极对苯酚和TOC去除率提高最多,说明在电化学水处理技术领域内SnOx催化性能最好。通过化学镀铜在氧化铝陶瓷粒子表面实现了金属化,利用化学镀锡在铜层表面覆盖一定厚度的金属锡层,将其置于马弗炉内,于550℃高温下焙烧6小时制备了以氧化铝为基体、具有铜导电层的二氧化锡粒子电极.采用SEM、XRD和电化学工作站对粒子电极进行了表征,SEM结果显示粒子电极表面结构致密,无裂痕；XRD衍射图谱显示化学镀铜、镀锡均在粒子表面生成了铜层和锡层；高温氧化后,粒子表面形成了二氧化锡涂层。电化学工作站表征显示,析氧电位和电流效率显著提高。将该粒子电极用于苯酚模拟废水处理实验中,结果显示废三维电极电化学反应效率达到32.42 mgTOC/Ah,相比于二维电极体系的14.07 mgTOC/Ah有较大提高。研究了三维电极电催化降解苯酚的影响因素。实验表明,酸性和碱性环境均有利于苯酚的电催化降解,但不利于苯酚废水的矿化；增大电流能够提高苯酚的去除效果,但电流效率却随之显著下降；最佳鼓气量控制在0.15m3/h,硫酸钠投加量应控制在0.05mol/L左右。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-11
1 绪论  11-24
  1.1 课题背景  11
  1.2 高级氧化预处理技术  11-13
    1.2.1 湿式催化氧化法  11-12
    1.2.2 光催化氧化法  12
    1.2.3 Fenton试剂法  12-13
    1.2.4 电催化氧化法  13
  1.3 电化学氧化法水处理技术  13-18
    1.3.1 电化学氧化法水处理技术的基本原理  13-16
    1.3.2 用于电化学水处理技术的电极研究  16-17
    1.3.3 电化学氧化法水处理技术的应用研究  17-18
  1.4 三维电极法水处理技术  18-23
    1.4.1 三维电极法的特点  18-19
    1.4.2 三维电极法的分类  19-20
    1.4.3 三维电极法的机理研究  20-22
    1.4.4 三维电极法的应用研究  22
    1.4.5 粒子电极的研究  22-23
  1.5 课题研究内容及创新点  23-24
    1.5.1 课题研究内容  23
    1.5.2 研究创新点  23-24
2 阳极和负载型粒子电极制备及表征  24-39
  2.1 引言  24-27
    2.1.1 阳极选择  24
    2.1.2 粒子电极选择  24-26
    2.1.3 反应器结构设计  26
    2.1.4 本章目的和研究内容  26-27
  2.2 实验  27-32
    2.2.1 实验仪器及装置  27-28
    2.2.2 实验药品及材料  28-29
    2.2.3 电极制备  29-31
    2.2.4 表征及测试  31-32
  2.3 结果与讨论  32-38
    2.3.1 Ti/SnO_2+Sb_2O_3/β-PbO_2电极表征  32-35
    2.3.2 负载不同催化剂的粒子电极性能比较  35-38
  2.4 本章小结  38-39
3 化学镀型粒子电极制备  39-51
  3.1 引言  39-42
    3.1.1 研究思路  39-40
    3.1.2 非导体表面化学镀铜  40-41
    3.1.3 金属铜表面化学镀锡  41
    3.1.4 本章目的  41-42
  3.2 实验  42-45
    3.2.1 实验仪器及装置  42
    3.2.2 实验药品及材料  42
    3.2.3 粒子电极的制备  42-43
    3.2.4 电极表征和测试  43-45
  3.3 结果与讨论  45-50
    3.3.1 粒子电极SEM分析  45-46
    3.3.2 粒子电极XRD分析  46-47
    3.3.4 电催化性能表征  47-48
    3.3.5 苯酚废水降解测试  48-49
    3.3.6 负载型和化学镀型粒子电极比较  49-50
  3.4 本章小结  50-51
4 苯酚电化学氧化过程的影响因素  51-61
  4.1 实验  51-52
    4.1.1 废水水质  51
    4.1.2 实验仪器及装置  51
    4.1.3 实验药品及材料  51
    4.1.4 实验方法  51
    4.1.5 分析方法  51-52
  4.2 结果及讨论  52-59
    4.2.1 初始pH对处理效果的影响  52-54
    4.2.2 电流密度对去除效果及电流效率的影响  54-56
    4.2.3 鼓气量得影响  56-57
    4.2.4 硫酸钠含量的影响  57-58
    4.2.5 紫外光谱扫描分析  58-59
  4.3 本章小结  59-61
5 结论与建议  61-63
  5.1 结论  61
  5.2 建议  61-63
致谢  63-64
参考文献  64-69
附录  69

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