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在L沸石胶态导向剂的作用下ZSM-34及其杂原子沸石的无有机模板合成

作 者: 张琳
导 师: 肖丰收
学 校: 吉林大学
专 业: 无机化学
关键词: 硅铝沸石 ZSM-34沸石 无有机模板合成 MTO反应 硅酸锡微孔化合物
分类号: O643.36
类 型: 博士论文
年 份: 2009年
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内容摘要


本论文旨在研究在L沸石胶态导向剂(以下简称L-导)的作用下ZSM-34及其杂原子沸石的无有机模板合成和新型硅酸锡微孔化合物的合成。详细地研究了各种合成条件对ZSM-34及其杂原子沸石的无有机模板合成的影响,并对所合成的样品进行了比较系统的物化性能表征;对新型硅酸锡微孔化合物的合成也进行了比较全面的研究和讨论,并对部分结果加以详细地表征。本文第一章是绪论部分,介绍了多孔材料尤其是微孔硅铝沸石的合成背景、结构组成、合成方法及机理简述,说明了无有机模板合成的概念、背景及最新进展,简要叙述了杂原子微孔材料的合成背景及合成方法。第二章中,我们详细地讨论在L-导的导向作用下ZSM-34的无有机模板合成影响因素及效果,优化了ZSM-34的合成凝胶组成及晶化条件,提出L-导对ZSM-34的形成具有至关重要的决定性作用,并推测了其可能的原因。第三章中,我们进一步在L-导的导向作用下实现了杂原子(B、Ga、Fe)ZSM-34的无有机模板合成,并较为详细地讨论了其合成的影响因素,对所合成的样品进行了一系列的结构表征及催化性能表征,结果表明无有机模板合成的ZSM-34及其杂原子沸石未经高温焙烧即具有开放畅通的孔道,在MTO(Methanol to Olefins)反应中具有良好的低碳烯烃选择性。第四章中,我们比较系统而全面地研究了硅酸锡微孔化合物的合成影响因素,并成功得到一系列已知和未知结构的硅酸锡微孔化合物,并对部分的样品进行了比较详细的表征。

全文目录


提要  4-9
第一章 绪论  9-42
  1.1 无机多孔材料  9-13
    1.1.1 无机多孔材料  9
    1.1.2 无机多孔材料的分类  9
    1.1.3 微孔材料  9-11
    1.1.4 介孔材料  11-12
    1.1.5 大孔材料  12-13
    1.1.6 多级孔材料  13
  1.2 微孔材料的结构  13-18
    1.2.1 初级结构单元  13-14
    1.2.2 次级结构单元  14-16
    1.2.3 笼状结构单元  16-18
  1.3 微孔材料的合成及机理简述  18-25
    1.3.1 微孔材料的合成方法  18-20
    1.3.2 水热合成中的主要影响因素  20-24
    1.3.3 晶化机理简述  24-25
  1.4 微孔材料的无有机模板合成  25-27
    1.4.1 金属阳离子作为模板剂  25
    1.4.2 有机阳离子作为模板剂的利与弊  25-26
    1.4.3 无有机模板条件下合成沸石催化材料的新路线  26-27
  1.5 杂原子微孔材料  27-29
    1.5.1 杂原子微孔材料的概念  27
    1.5.2 杂原子微孔材料的合成进展  27-28
    1.5.3 杂原子微孔材料的合成方法  28
    1.5.4 杂原子微孔材料的典型合成例子  28-29
  1.6 本论文的选题目的、意义和成果  29-30
    1.6.1 本论文的选题目的和意义  29
    1.6.2 本论文所取得的主要研究成果  29-30
  1.7 本论文所采用的表征方法和测试手段  30-32
  参考文献  32-42
第二章 在L 沸石胶态导向剂的作用下ZSM-34 沸石的无有机模板合成  42-61
  2.1 引言  42-44
  2.2 ZSM-34 的合成  44-45
    2.2.1 原料与试剂  44
    2.2.2 本章所采用的表征方法和测试手段  44
    2.2.3 合成部分  44-45
  2.3 实验结果与讨论  45-57
    2.3.1 L-导的量  45-49
    2.3.2 SiO_2/Na_2O  49-50
    2.3.3 SiO_2/Al_2O_3  50-51
    2.3.4 晶化温度  51-53
    2.3.5 晶化时间  53-57
  2.4 本章小结  57-58
  参考文献  58-61
第三章 杂原子ZSM-34 沸石的无有机模板合成及其催化性能  61-84
  3.1 引言  61-62
  3.2 杂原子 ZSM-34 沸石的合成  62-64
    3.2.1 原料与试剂  62
    3.2.2 本章所采用的表征方法和测试手段  62-63
    3.2.3 合成部分  63-64
  3.3 实验结果与讨论  64-74
    3.3.1 XRD and SEM  64-69
    3.3.2 NMR  69-71
    3.3.3 UV-vis  71
    3.3.4 N_2 adsorption  71-74
    3.3.5 NH_3-TPD  74
  3.4 MTO 催化性能研究  74-77
  3.5 本章小结  77-79
  参考文献  79-84
第四章 新型硅酸锡微孔化合物的合成研究与表征  84-104
  4.1 引言  84-85
  4.2 原料与表征方法  85-86
    4.2.1 原料与试剂  85
    4.2.2 本章所采用的表征方法和测试手段  85-86
  4.3 实验结果与讨论  86-100
    4.3.1 SiO_2/SnO_2  86-91
    4.3.2 预活化过程  91-94
    4.3.3 体系pH  94-96
    4.3.4 其它离子的模板效应  96-97
    4.3.5 晶化温度  97-100
  4.4 本章小结  100-101
  参考文献  101-104
攻读博士学位期间发表文章  104-105
致谢  105-106
作者简历  106-107
中文摘要  107-111
Abstract  111-113

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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