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ZSM-22分子筛的合成及其催化性能的研究

作　者: 汪亚涛
导　师: 徐军
学　校: 郑州大学
专　业: 化学工艺
关键词: ZSM-22分子筛 合成 表征 正十二烷 Pt/ZSM-22催化剂 异构化
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


烷烃异构化技术可应用于提高汽油的辛烷值和降低长链烷烃的基础油倾点,是目前生产高辛烷值汽油和高品质润滑油比较经济的方法。所用异构脱蜡催化剂主要为金属-分子筛双功能催化剂,具有十元环孔道和中等酸性的分子筛在烷烃异构化方面有较好的催化性能。ZSM-22分子筛为具有十元环开口的一维孔道,孔道平行于(001)方向,孔口尺寸为4.5×5.5A。本文采用水热合成法考察了原料配比、晶化温度和反应时间等因素对ZSM-22合成的影响。利用X射线衍射,红外光谱仪、低温氮吸附脱附、扫描电镜和NH3-TPD等表征方法测定ZSM-22分子筛的结构、晶体形貌、比表面积、酸性。将酸改性后的ZSM-22分子筛通过载Pt制备成双功能催化剂,并将其用于正十二烷的临氢异构化反应。实验结果表明：1.动态合成法与静态添加晶种合成法均能合成纯度高结晶度良好的ZSM-22分子筛,晶化时间对比上,动态合成法优于静态添加晶种法。2.采用静态添加晶种的方法,利用正硅酸做硅源,可以合成高结晶度的ZSM-22分子筛,通过对反应条件的探索,其合成最佳条件为90(Si02)：1(A1203)：27(DHA)：27(K+)：3600(H20),晶化温度160℃,晶化时间48h,晶种添加量为1000ppm-3000ppm即可合成高结晶度分子筛。3.采用XRD、SEM、IR、N2吸附和NH3-TPD等法表征了合成ZSM-22分子筛的晶体结构、晶型晶貌、比表面和酸性。4.考察了在Pt/ZSM-22催化剂上反应温度、反应压力、空速、氢烃比等因素对正十二烷的催化异构化反应的影响。实验得出优化反应条件为：反应温度为305℃,反应压力2MPa,空速为1,H2/烃摩尔比为15。在此优化条件下正十二烷烃的转化率为89.09%,异构反应选择性为34.29%,单支链选择性为29.71%,裂解选择性为65.71%。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-7
目录  7-9
1. 前言  9-22
  1.1 分子筛简介  9-13
    1.1.1 分子筛的发展简史  9-10
    1.1.2 分子筛的结构、性质和应用  10-12
    1.1.3 分子筛的合成  12-13
  1.2 ZSM-22分子筛的研究进展  13-17
    1.2.1 ZSM-22分子筛的结构特征  13-15
    1.2.2 ZSM-22分子筛的合成  15-16
    1.2.3 ZSM-22分子筛的应用  16-17
  1.3 烷烃异构化反应的研究进展  17-19
  1.4 本论文研究的主要内容  19-22
2 实验方法  22-26
  2.1 实验药品与仪器  22-23
  2.2 ZSM-22分子筛的表征  23-26
    2.2.1 X射线衍射(XRD)测试  23
    2.2.2 扫描电镜(SEM)  23
    2.2.3 比表面积测定  23
    2.2.4 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)  23-24
    2.2.5 催化性能评价装置  24
    2.2.6 反应产物分析  24-26
3 ZSM-22分子筛的合成  26-39
  3.1 ZSM-22分子筛的合成方法  26-27
  3.2 zSM-22分子筛的合成研究  27-35
    3.2.1 合成方法的影响  27-28
    3.2.2 晶化温度的影响  28-29
    3.2.3 静态合成法添加晶种量的影响  29-30
    3.2.4 晶化时间的影响  30
    3.2.5 硅铝比的影响  30-31
    3.2.6 H_2O/SiO_2对合成的影响  31-32
    3.2.7 K~+/SiO_2的影响  32-33
    3.2.8 硅源的影响  33-35
  3.3 ZSM-22分子筛的表征  35-38
    3.3.1 SEM表征  35
    3.3.2 红外表征  35-36
    3.3.3 比表面测定  36
    3.3.4 NH3-TPD  36-38
  3.4 本章小结  38-39
4 Pt/ZSM-22催化剂上正十二烷加氢异构化反应的研究  39-45
  4.1 H-ZSM-22分子筛的制备  39-40
  4.2 Pt/ZSM-22分子筛的制备  40
  4.3 催化剂的填装  40
  4.4 反应条件对异构化反应性能的影响  40-43
    4.4.1 反应温度对Pt/ZSM-22催化正十二烷异构化的影响  40-41
    4.4.2 反应压力对Pt/ZSM-22催化正十二烷异构化的影响  41-42
    4.4.3 质量空速对Pt/ZSM-22催化正十二烷异构化的影响  42-43
    4.4.4 H_2/烃摩尔比Pt/ZSM-22催化正十二烷异构化的影响  43
  4.5 本章小结  43-45
5 结论  45-46
参考文献  46-49
个人简历与硕士期间发表论文  49-50
  个人简历  49
  读研期间发表论文  49-50
致谢  50

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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